微波场助光催化氧化及其应用

从半导体光催化机理、微波制备光催化剂和微波场助光催化反应等几个方面,简述微波在光催化领域中应用的研究现状和进展,探讨了微波-紫外光的耦合对提高光催化量子效率的作用.     

微波增强H3PW12O40／TiO2光催化降解染料和水杨酸的研究

以孔雀石绿为模型分子, 考察了微波无极灯的形状、微波功率和溶液初始浓度对光催化降解效果的影响. 并且在最佳微波反应条件下, 考察了通过溶胶-凝胶再结合程序升温水热法制备的复合材料H3PW12O40/TiO2对刚果红、酸性黑、酸性品红和水杨酸的光催化降解情况. 结果表明, 微波无极灯具有更好地增强H3PW12O40/TiO2光催化降解有机污染物的作用.     

三维球状ZnO纳米簇的微波辅助合成与微波增强光催化降解染料

采用微波辅助合成方法制备了具有高光催化活性的三维球状ZnO纳米簇, 通过X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜(SEM)、 透射电子显微镜(TEM)以及氮气吸附-脱附测定等手段对材料进行了表征. 结果表明, 纳米ZnO具有纤锌矿晶型结构, 在微波辐射作用下形成了直径约为3~4 μm的球状纳米簇. 该纳米簇内外结构不同, 表面由尺寸均一的ZnO纳米棒紧密整齐排列, 内核由许多ZnO粒子组成的层状骨架构成. 该纳米簇属介孔材料, 其比表面积在微波作用下显著增大. 以染料罗丹明B为模型分子考察了纳米ZnO在微波辐射下的光催化活性, 结果显示, 微波辅助合成球状ZnO纳米簇在微波增强光催化条件下, 催化活性明显高于未经微波处理的ZnO样品和市售P25, 其对多种染料均有显著的降解效果, 40 min内对染料(除甲基橙外)的降解率可达90%以上.     

纳米复合材料Ag/TiO_2-ZrO_2的制备及其微波增强光催化降解甲基橙

采用EO20PO70EO20(P123)作模板剂,通过溶胶-凝胶-程序升温溶剂热一步法,并经萃取处理制备了具有光催化活性的纳米复合材料Ag/TiO2-ZrO2.用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附测定和扫描电子显微镜配合X射线能量色谱仪(SEM-EDS)等测试手段对其组成、结构及形貌等进行了表征.结果表明,复合材料Ag/TiO2-ZrO2中Ag以单质形式存在,材料具有双孔结构,颗粒分布较均匀,结构也较规整,平均孔径约为3.6和9.0nm.通过微波增强光催化降解染料甲基橙的实验,对复合材料Ag/TiO2-ZrO2的光催化活性进行了探究.实验结果表明,微波辅助光催化效果优于紫外辐射,并且萃取后的合成产物Ag/TiO2-ZrO2在90min内对甲基橙的降解率可达81.5%,其活性高于市售P25以及TiO2-ZrO2.     

微波-光催化耦合效应及其机理研究

采用溶胶 凝胶法制备了TiO2和/TiO2催化剂，运用XRD、BET比表面积测定及微波吸收谱等技术对催化剂的结构进行了表征，并以C2H4为模型反应物考察了微波对催化剂的光催化氧化反应性能的影响.研究结果表明，在微波场中TiO2和/TiO2催化剂的光催化氧化性能得到明显改善.时间分辨紫外 可见吸收谱证实微波场的存在有效地提高了催化剂对紫外光的吸收率.因此，微波场与紫外光的耦合使光催化活性提高的可能原因是微波场对多缺陷催化剂的极化作用,提高了光致电子的跃迁几率，并在半导体表面形成陷阱中心,降低了电子 空穴对的复合率.     

纳米复合材料K_8[γ-SiW_(10)O_(36)]·12H_2O/ZrO_2微波增强光催化降解二甲酚橙

通过溶胶.凝胶再程序升温熔剂热一步法制备了K8[γ-SiW10O36]·12H2O/ZrO2纳米复合光催化材料,采用FT-IR、XRD、ICP-AES和氮气吸附-脱附测定等测试手段对其组成、结构、形貌等进行了表征.结果表明,复合材料中杂多酸的基本结构未发生明显变化,并且该复合材料比表面积增大(120.061m2/g)的同时还具有孔结构,平均孔径约为3.7nm.在微波无极灯照射下,以微波增强光催化降解二甲酚橙为模型反应,研究了该纳米复合材料微波增强光催化性能,结果表明,在微波作用下,复合光催化材料K8[γ-SiW10O36]·12H2O/ZrO2的光催化活性显著增强.     

石墨相氮化碳的红外辅助微波法制备及光催化固氮性能

采用红外辅助微波法制备了可见光下具有优越固氮性能的石墨相氮化碳催化剂(g-C3N4).采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附、紫外-可见光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)、N2-程序升温脱附(TPD)和电子顺磁共振谱(EPR)等对催化剂进行了表征.结果表明,微波处理在催化剂表面形成许多孔状结构,增大了催化剂的比表面积,抑制了催化剂光生电子-空穴的复合;微波处理还会产生大量氮空穴,这些氮空穴一方面可以吸附并活化氮气分子,另一方面可提升电荷从催化剂到氮气分子的界面转移能力,显著提高催化剂的光催化固氮性能.采用红外辅助微波法制备的g-C3N4催化剂比采用单纯微波法制备的催化剂具有更多的氮空穴,表现出更高的光催化固氮性能.     

BiVO4光催化去除废水中的四环素和环丙沙星

利用微波水热法制备单斜白钨矿型BiVO4为光催化剂,探讨其对抗生素类污染物的去除效果.同时利用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FT-IR)和场发射扫描电镜(FE-SEM)等测试手段对样品结构和性能进行了表征.以四环素(TC)和环丙沙星(CIP)为目标污染物,研究光照时间、pH及Cu(Ⅱ)共存对BiVO4光催化降解抗生素性能的影响.结果表明:BiVO4对TC和CIP的光催化具有较为宽泛的pH适用范围,其中TC在pH为5~12之间具有良好的效果,pH=8时,降解效率达到74%;CIP在pH为4~9之间适用范围最好,降解率由26%升高到37%.此外,对TC和CIP光催化降解机理和可能的降解途径进行探讨,光催化降解主要机理是有效光生电子-空穴与OH-和O2结合,将TC和CIP分解为中间产物CO2和H2O.总之,单斜白钨矿型BiVO4用于模拟抗生素废水的研究,取得一定效果,可为实际抗生素废水的处理提供参考.     

微波法合成磷掺杂石墨相氮化碳催化剂及n-π^(*)电子跃迁对其光催化固氮性能的影响北大核心CSCD

通过微波处理制备了具有优异光催化固氮性能的磷掺杂石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))催化剂.采用XRD、N_(2)吸附、UV-Vis、SEM、XPS、ESR、PL等测试手段对制备的催化剂进行了表征.结果表明,P掺杂与微波处理工艺相结合能破坏g-C_(3)N_(4)中平面对称性的结构单元,激发了n-π^(*)电子跃迁过程.制备催化剂的吸收边界从465移动至600 nm处,明显促进了对可见光的吸收.P掺杂和微波处理的协同效应也提高了催化剂的比表面积和电子空穴对的分离效率.制备的催化剂的NH_(4)^(+)产率最高达到6.5 mg·L^(-1)·g_(cat)^(-1),是纯g-C_(3)N_(4)的13.5倍以上,且具有良好的光催化稳定性,为拓宽催化剂的光响应范围提供了新的途径.     

微波法制备SO_4~(2-)_/TiO_2催化剂及其光催化氧化性能

采用微波法、混合加热法和常规加热法制备 SO_4~(2-)/TiO_2催化剂 ,运用 XRD、 BET、 DRS及 LRS光谱测定等技术对催化剂的结构进行了表征 ,并以光催化降解 C2H4为模型反应考察了不同制备方法对催化剂的光催化氧化反应性能的影响 .研究结果表明 ,微波法制备的 SO_4~(2-)/TiO_2催化剂的光催化氧化性能得到明显改善 ,对乙烯转化率为 80％ ,而混合加热法和常规加热法制备的样品乙烯转化率分别为 58％和 41％ .微波辐射制备的催化剂锐钛矿相含量高、比表面积大 ,光吸收阈值增大;并且拉曼散射光谱向低波数方向移动 ,有助于增加光致电子的跃迁几率 ,提高多相光催化过程的本征量子效率 .     

半导体氧化物光催化裂解水制氢

本文综述了半导体氧化物光催化裂解水制氢的反应机理,以及近年来半导体光催化裂解水制氢的研究进展。讨论了各种因素对材料光催化性能的影响以及改性方法,并对今后的研究方向提出了一些建议。     

半导体氧化物光催化裂解水制氢

本文综述了半导体氧化物光催化裂解水制氢的反应机理,以及近年来半导体光催化裂解水制氢的研究进展。讨论了各种因素对材料光催化性能的影响以及改性方法,并对今后的研究方向提出了一些建议。     

微波辅助组合合成的研究进展

微波辅助组合合成技术是近年来发展起来的一种新的制备化合物库的组合化学技术, 它不仅可以克服传统固相组合合成技术以及液相组合合成技术无法提高产物收率的不足, 而且利用该技术所制得的化合物库中对应的是高纯度的单一化合物, 采用高通量筛选技术可以快速直接地确定高活性结构, 极大地提高了新药开发的效率. 主要就近年来微波辅助组合合成技术的研究进展情况进行介绍, 内容包括固相组合合成、基于聚合物支载的催化剂的组合合成、液相组合合成、氟相组合合成以及组合平行合成等.     

无机氧化剂在光催化氧化技术中的应用

光催化氧化作为高级氧化技术的一种在环境保护领域具有重要的应用前景。就目前而言,量子效率低、反应速度慢等缺点制约了光催化氧化的应用。投加无机氧化剂能够通过抑制空穴电子对的复合及产生其它氧化物种等方式强化光催化、提高光催化效率,推进光催化在实际中应用的进程。本文较详细地阐述了不同无机氧化剂强化光催化的机理、研究进展,并对无机氧化剂在光催化氧化中的应用前景进行展望。     

Recent advances in microwave-assisted combinatorial synthesis and library generation

Progress and developments made in microwave-assisted combinatorial synthesis and library production since 2002 are reviewed. The use of microwave technology in both solution and solid phase synthesis is discussed with special reference to agrochemical applications where appropriate.     

微波与有机化学反应的选择性*

本文综述了微波辅助下有机化学反应的选择性,包括化学选择性、区域选择性、顺反选择性、非对映选择性、对映选择性,与传统加热条件下反应选择性的区别。讨论了微波对有机化学反应选择性的影响。从文献报道的结果来看,虽然观察到了一些反应在微波照射与加热条件下显示出不同的选择性,但绝大部分例子并不是在严格相同的条件下进行的对比,还有一些虽然做了对比研究,但却忽略了温度的影响。对于绝大多数例子,微波产生的选择性的差别似乎都可以用热效应来解释。可以认为微波辅助的反应中基本不存在特殊的"非热效应"。微波辅助技术可以通过改变反应温度来实现改变某些反应的选择性。希望本文对微波效应和微波对有机反应加速效应的本质的理解提供一些有用信息。     

光催化分解水体系和材料研究

利用太阳光光催化分解水制取氢气是一种环境友好的再生能源制备技术.本文介绍了近年来在光催化分解水方面的一些研究工作,对目前国内外光催化分解水制取氢气和氧气的一些基本评价体系、光催化剂类别进行了整理分类,重点描述了光催化制氢原理、光催化分解水体系、光催化制氢材料类型、光催化设计等工作.对未来光催化分解水的研究工作进行了展望.     

光催化CO_2转化为碳氢燃料体系的综述

传统化石能源燃烧产生CO2引起的地球变暖和能源短缺已经成为一个严重的全球性问题.利用太阳光和光催化材料将CO2还原为碳氢燃料,不仅可以减少空气中CO2浓度,降低温室效应的影响,还可以提供碳氢燃料,缓解能源短缺问题,因此日益受到各国科学家的高度关注.本文综述了光催化还原CO2为碳氢燃料的研究进展,介绍了光催化还原CO2的反应机理,并对现阶段报道的光催化还原CO2材料体系进行了整理和分类,包括TiO2光催化材料,ABO3型钙钛矿光催化材料,尖晶石型光催化材料,掺杂型光催化材料,复合光催化材料,V、W、Ge、Ga基光催化材料及石墨烯基光催化材料.评述了各种材料体系的特点及光催化性能的一些影响因素.最后对光催化还原CO2的研究前景进行了展望.     

Rapid Microwave-Assisted Synthesis of CdS/Graphene/MoSx Tunable Heterojunctions and Their Application in Photocatalysis

Nanoscale two-dimensional nanostructures have shown great potential as functional components in photocatalysis. Here, investigations on the synthesis of heterostructured hybrids, comprised of 0D CdS nanoparticles as semiconductor and 2D/2D graphene/MoS_x as co-catalyst, are reported. The approach involves a rapid microwave-assisted reaction in autoclave conditions, by adopting either a one-step or a two-step protocol. The chemical speciation of the nanocomposites was found to depend strongly on the compounding conditions of the precursor substances. The photocatalytic activity was assessed by monitoring the photodegradation rate of 4-nitrophenol in solution using simulated solar light irradiation. The photocatalytic activity of the hybrids may be attributed to a combination of beneficial characteristics, strongly related to the chemical speciation of the composite components. Moreover, intimate contacts of the latter result in efficient heterojunctions. Overall, the present study provides valuable insight into the development of functional heterostructured photocatalysts comprised of two-dimensional nanomaterials.