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1.
2.
H-ZSM-5分子筛不同孔道处的酸位在甲醇制烯烃反应中的催化作用 总被引:1,自引:0,他引:1
甲醇制烯烃(MTO)作为一条由煤、天然气和生物质等含碳资源制备重要有机化学品的非石油路线,近年来备受关注.作为MTO催化剂,分子筛的骨架拓扑结构和酸性质对于其催化活性、反应路径和产物分布等具有重要的影响.H-ZSM-5分子筛是一种典型的MTO反应催化剂,酸位可以分布在MFI拓扑结构的直孔道、正弦孔道和交叉位点处.虽然目前已普遍认可MTO反应遵循芳烃/烯烃双循环烃池机理,分子筛的催化性能与其骨架中酸中心的位置相关,但对于H-ZSM-5分子筛不同孔道位置处的酸中心在甲醇制烯烃反应中的催化作用仍缺乏足够认识.本文采用密度泛函理论计算和分子动力学模拟方法,对H-ZSM-5分子筛不同孔道处(包括正弦孔道、直孔道和交叉腔)酸位中心上的MTO反应网络(包括芳烃循环、烯烃循环和芳构化)及甲醇原料和烯烃/芳烃产物的扩散行为进行了比较研究.结果表明,与正弦孔道和直孔道相比,芳烃循环和芳构化反应在交叉腔的酸中心上因具有较低的能垒而更易进行.相比之下,在正弦孔道和直孔道中,多甲基苯的生成受到显著限制,而烯烃循环却可以在三种酸中心(正弦孔道、直孔道和交叉腔)上以相近的能垒和相似的几率进行.芳烃循环生成乙烯和丙烯的几率相近,而烯烃循坏产物以丙烯和较高的烯烃产物为主.落位于H-ZSM-5交叉腔的酸中心能促进芳烃中间体如多甲基苯的生成,推动芳烃循环,提高乙烯选择性,而正弦孔道和直孔道中的酸中心则能增强烯烃循环,生成较多的丙烯和较高的烯烃产物.因此,H-ZSM-5分子筛对MTO的催化性能(包括活性和产物选择性等),可以通过有目的地调节酸中心在分子筛骨架中的位置分布(即铝落位)而得到有效调变和提升.本文阐明了H-ZSM-5分子筛酸中心在MTO反应中的催化作用与其骨架中的落位之间的有机联系,为高效甲醇转化分子筛催化剂的设计和性能提升提供了参考思路. 相似文献
3.
正交各向异性厚板的边界元解法 总被引:1,自引:1,他引:1
本文利用 Hormander 算子法和平面波分解法导出了计入剪切变形的正交各向异性厚板的基本解。建立了计入剪切变形的正交各向异性厚板的边界积分方程。文中详细地讨论了基本解的数值计算,并用边界元法分析了一些算例。 相似文献
4.
传统的抗滑桩锚固段内力计算是将锚固段视为Winkler弹性地基梁,以幂级数解法为基础,采用地基系数“m”法或“K”法,通过查表得到桩身内力,计算过程较为繁琐,且受表中各系数的截断误差的影响,常使内力计算结果存在一些偏差。以地基系数“m(K)”法的有限差分法是一种较为理想的方法,但需通过迭代计算,且分段数较多。本文基于地基系数“m(K)”法推导了抗滑桩锚固段内力计算的反力荷载法计算公式,提出了计算精度控制方法;较之于有限差分法,本文方法无需迭代计算,具有分段数少的特点;编写了全桩内力计算和图形处理程序;计算实例表明,与传统方法相比,可有效提高抗滑桩内力分析效率和计算精度,有利于抗滑桩结构的优化设计。 相似文献
5.
1.样条函数法解扁壳的基本方程 对工程中常采用的扁壳结构,如双曲扁壳,圆柱形扁壳,通常可应用有限元模型在通用计算机上进行静力与动力分析,但比较费事。本文采用样条函数和梁函数来构造扁壳的 相似文献
6.
利用时域奇异值分解(SVD)技术对并行时域有限差分(FDTD)方法计算得到的分布式负载平行板有界波电磁脉冲(EMP)模拟器内的场进行模式分析,给出有、无效应物时模拟器内场的3个主要模式(即TEM,TM1和TM2模)奇异值的变化及该奇异值随效应物的位置及高度的变化规律。研究结果表明:电磁波在模拟器中传播时,其主模TEM模的高频分量在衰减;效应物越靠近源时测试点场的3个主要模式所对应的奇异值变化越大;且当效应物的高度与所在位置处两极板距离之比小于等于60%时,效应物附近位置处场的TEM模对应的奇异值会出现两个极大值点,两点的水平间距与效应物的水平尺寸相当。 相似文献
7.
层状饱和土Biot固结问题状态空间法 总被引:6,自引:1,他引:6
针对饱和多孔介质空间非轴对Biot固结问题,引入状态变量,构造了两组相比独立的状态变量方程,利用Fourier级数和Laplace-Hankel变换,将状态变量方程转换为两组一阶常微分方程组,提出了均质饱和多孔介质空间非轴对称Biot固结问题的传递矩阵,得到以状态变量和传递矩阵乘积的形式表示的均质饱和多孔介质空间非轴对称Biot固结问题的解,利用层间完全接触的条件,可得到N层饱和多孔介质空间非轴对称Biot固结问题的一般解析表达式,文中考虑几种不同的边界条件,分析了两个算例,数值结果表明该方法具有较高的计算精度和良好的计算稳定性。 相似文献
8.
模拟研究了过模矩形波导WR10中n型硅探测芯片对TE10模亚毫米波的响应。针对过模波导WR10中内置n型硅芯片的亚毫米波探测结构,推导了基模工作时的灵敏度表达式。采用三维电磁场时域有限差分方法,模拟计算了过模波导中300~400GHz频带的TE10模亚毫米波与硅芯片的相互作用,分析了探测结构中电压驻波比和芯片内平均电场随硅芯片参数变化的规律。结果表明,在相同的芯片参数下,过模探测结构并不影响电压驻波比和芯片内平均电场的大小,但两者随频率变化的波动程度增大。在300~400GHz工作频带内,优化得到了性能较优的过模探测结构,其电压驻波比不大于2.75(335~380GHz频带内不大于1.8),线性工作区的相对灵敏度约为0.127kW-1,频率响应的波动范围在±20.5%内,最大承受功率约为0.53kW,响应时间为100ps量级,满足亚毫米波大功率脉冲的直接探测需求。 相似文献
9.
采用分散控制策略可有效解决多自由度的建筑结构振动控制问题。本文对地震作用下的高层建筑结构的振动控制方法进行研究,将重叠分散控制策略、离散时间H∞控制算法、线性矩阵不等式(LMI)方法和静态输出反馈控制方法相结合,提出了离散时间重叠分散H∞控制方法。基于包含原理和分解原理,将整个建筑结构控制系统划分为一系列子系统,对各个子系统采用离散时间重叠分散H∞控制方法进行控制。采用驱动器饱和控制策略,对20层抗震钢结构Benchmark模型进行数值模拟与计算。结果表明:全状态集中控制(理想驱动控制)、全状态集中控制(驱动器饱和控制策略)、部分输出反馈控制(驱动器饱和控制策略)、重叠静态输出反馈控制(驱动器饱和控制策略)、多重叠静态输出反馈控制(驱动器饱和控制策略)的平均控制率分别达到了63.4%、53.4%、50.7%、48.2%、32.6%,采用这些控制方法都获得了较好的控制效果;重叠分散控制策略降低了计算成本并且增加了控制器设计的灵活性。 相似文献
10.