甲烷/氧气层流同轴射流扩散火焰OH*自由基的数值研究

OH*自由基是火焰中主要的激发态自由基之一,它所产生的化学发光可用于描述火焰的结构、拉伸率、氧燃当量比和热释放速率等特征信息,因此被广泛应用于火焰燃烧状态的在线诊断。以甲烷/氧气层流同轴射流扩散火焰作为研究对象,采用GRI-Mech 3.0机理结合OH*自由基生成和淬灭反应进行数值计算,对OH*自由基的二维分布特性进行研究,分析不同区域内OH*自由基的生成路径,并探讨不同氧燃当量比例和不同喷嘴出口尺寸对OH*自由基强度和分布特性的影响。模拟结果与实验研究基本吻合,表明计算模型能够准确描述火焰中OH*自由基的二维分布。结果表明：在甲烷/氧气层流同轴射流扩散火焰中,OH*自由基存在两种不同形态的分布区域,分别由反应CH+O₂=OH*+CO和H+O+M=OH*+M生成;随着氧燃当量比提高,OH*自由基的分布区域逐渐向火焰下游扩张,根据其分布形态的变化可以对火焰燃烧状况进行判断;如果OH*自由基仅分布于火焰的上游区域且呈断开形态,则说明火焰处于贫氧燃烧状态。如果OH*分布呈环状形态,则说明火焰处于富氧燃烧状态;相同氧气流量条件下,缩小喷嘴出口的环隙尺寸有助于加强燃料和氧气的化学反应程度,从而使火焰中OH*自由基的摩尔分数显著提高,增强OH*化学发光的辐射强度,提高火焰光谱诊断的准确性。     

气化炉内柴油火焰光谱辐射特性及CH*二维辐射特性研究

火焰的自发辐射光谱与火焰的结构、温度分布等燃烧特征参数密切相关。对激发态自由基辐射的辐射强度与二维分布进行研究,可清晰地反映火焰燃烧状态而不对火焰产生扰动。基于多喷嘴对置式气流床气化实验平台,利用光纤光谱仪和配置CCD相机的高温内窥镜,对柴油扩散火焰的辐射光谱及CH*辐射二维分布特性进行研究。考察了当量比和撞击作用对火焰辐射光谱和CH*辐射分布的影响。结果表明,柴油火焰在306.47及309.12 nm处存在OH*辐射特征峰,在431.42 nm处存在CH*辐射特征峰,且存在明显的碱金属原子Na*(589.45 nm),K*(766.91和770.06 nm)发射光谱。此外,由于柴油不完全燃烧生成大量碳黑,在辐射光谱的可见光波段产生了强烈的连续黑体辐射。火焰中的黑体辐射对CH*辐射特征峰的检测存在干扰,且当量比越低时背景辐射越强,对自由基特征峰检测干扰越大。基于普朗克定律利用插值法可扣除430 nm附近波段背景辐射。柴油火焰中CH*辐射峰值随当量比的增加单调减小,CH*辐射等值线沿火焰发展方向依次出现三峰状、双峰状及单峰状,最终收缩为以反应核心区为中心的圆核。随着当量比的提高,出现各个形状的CH*辐射强度阈值不断降低,火焰主反应区面积减小且向下游移动,当量比增加到1.0附近时,理论上柴油完全燃烧,CH*辐射强度显著降低,贫燃火焰的CH*辐射强度及分布区域几乎稳定不变。利用CH*辐射强度值判定火焰举升长度,对于单喷嘴射流火焰,火焰举升长度随当量比的增加经历了显著增加后小幅下降的过程。相同当量比时两喷嘴撞击火焰CH*辐射强度峰值始终高于单喷嘴射流火焰对应值;火焰举升长度随当量比的增加小幅增加。火焰撞击的约束作用使得火焰举升长度不易随着当量比变化发生较大波动,燃烧更加稳定。这为定量判断火焰燃烧状态提供了一种直观、有效的方法,同时为柴油燃烧的化学动力学研究提供了实验依据。     

水热炭化生物质与煤共热解和共气化特性研究

煤和生物质共热化学转化有助于当前化石能源系统的低碳化发展。本研究以烟煤和木质生物质为原料,研究煤和生物质共热解和共气化特性,并考察了不同水热炭化温度和生物质掺混比的影响。利用热重分析仪和在线质谱分析共热解和共气化的协同作用和氢气释放特性。采用Model-fitting方法,单独分析热解和气化阶段的整体反应动力学。结果表明,煤和生物质共气化阶段的协同作用显著强于共热解阶段。生物质比例越高,共气化协同作用越明显,水热炭化会削弱共气化的协同作用。共热解过程,H₂的产生受抑制。共气化过程可采用一级模型描述,而共热解过程需遵循n级反应模型。未处理的或轻度水热炭化的生物质与煤的混合物,共热解整体活化能和反应级数大于加权平均值,而其共气化的活化能变化趋势相反。重度水热炭化生物质与煤的混合物,共热解和共气化的活化能均接近加权平均值。     

热氧喷嘴水煤浆扩散火焰辐射光谱特性研究

火焰的辐射光谱可为燃烧诊断提供诸多信息,因此目前对简单的气态火焰自由基辐射特性已进行了大量研究,而关于非均相火焰的辐射光谱特性研究则相对较少。采用改进的热氧喷嘴技术在敞开空间下直接点燃水煤浆,并利用光纤光谱仪和紫外成像系统,着重对甲烷和水煤浆火焰的辐射光谱及OH*的二维分布特性进行研究。结果表明：与甲烷火焰的光谱辐射相比,水煤浆火焰不仅存在OH*,CH*和C₂*特征辐射,还产生了Na*,Li*,K*和H*的发射谱线,并出现了连续的黑体辐射,这些光谱辐射特征可作为水煤浆气化或燃烧的标志,也可作为水煤浆是否点燃的判据;通入水煤浆后,OH*强度明显下降,而CH*和C₂*强度增大。对比甲烷火焰OH*二维分布,水煤浆火焰OH*峰值强度明显下降,化学反应区域面积显著减小;沿着火焰传播方向,甲烷和水煤浆火焰轴向的OH*强度均呈先增大后减小的趋势;甲烷火焰径向的OH*在反应核心区出现了双峰形态分布,而水煤浆火焰OH*径向始终呈单峰分布。随着氧碳当量比增大,水煤浆火焰OH*的存在范围扩大,说明氧气的增加促进了OH*的产生;随水煤浆流量提高,OH*的反应核心区域缩小,峰值强度明显下降,CH*,C₂*,Na*,Li*,K*和H*的强度显著增强,连续的黑体辐射强度也明显增大,这些辐射光谱的变化可用于表征操作负荷的变化。     

基于煤气化细渣构建碳基氧还原催化剂及其催化性能研究

气化细渣是煤气化过程产生的一种含碳量较高的固体废弃物。经炭灰分离得到的高炭是制备炭材料的潜在碳源。本研究以气化细渣浮选-酸洗后的高炭为前驱体，通过高温活化制备了氮掺杂碳基催化剂，结合拉曼光谱、XPS和SEM等表征，探究了活化剂比例和氮源对催化剂理化特性的影响，揭示了两者与催化剂氧还原性能的内在关联，验证了气化细渣作为原料制备碳基氧还原催化剂的可行性。结果表明，随着活化剂KOH比例的增加，碳基催化剂的氧还原催化性能先增加后减小，当高炭和KOH质量比为1∶4时其催化性能最优。此外，相较于氯化铵，以三聚氰胺作为氮源具有更强的氮掺杂效应，使得CKN₆-143催化剂的起始电位可达0.87 V（vs. RHE），极限扩散电流密度为4.95 mA/cm²，平均电子转移数为3.82，表现出良好的电催化性能，为气化细渣的高值化利用奠定了基础。     

气流床撞击流水煤浆气化火焰光谱辐射特性实验研究

火焰光谱检测技术应用于气化炉有效监控,能实时反映气化炉工况,保障气化炉稳定运行。采用实验室规模的气流床撞击水煤浆气化装置,利用光纤光谱仪通过对气化炉不同部位进行探测,研究了水煤浆气化火焰在距离撞击平面不同轴向位置L处的光谱辐射特性,并利用不同自由基强度及分布对气化炉内各反应区进行表征,为气化炉运行工况提供依据。结果表明:在300~800 nm范围内可检测到明显的OH(306.7和309.8 nm),H 2(382 nm),CH(314.5和387 nm),Na(589 nm),Ar(671 nm)和K(404,768和770 nm)特征峰,而各种粒子激发方式及分布方式不同,可用于实现火焰宏观特征的表征。从紫外至可见光区域。水煤浆气化火焰中存在强烈的背景辐射,主要包括颗粒在高温下产生的黑体辐射及CO 2受热激发产生的350~600 nm的连续旋转辐射,强烈的背景辐射对自由基强度辐射测定形成干扰,需通过计算扣除背景辐射。利用检测到的各自由基强度分布可对气化火焰进行表征,OH分布可表征火焰反应区域,而CH存在范围相对较窄,仅存在于-10 cm相似文献   

煤快速热解过程碱及碱土金属释放特性及焦理化结构演变研究

本研究基于高频炉反应器开展准东煤的快速热解实验,探究碱及碱土金属(AAEMs)的释放特性及其与煤焦理化性质演变的关联.热解停留时间、气氛是影响AAEMs迁移特性及煤焦理化性质演变的重要过程参数.研究表明,AAEMs的释放率随热解停留时间的延长而增大,Na、Mg和Ca的最大释放率分别为61.05％、64.47％、44.0...     

烟煤-稻草混合焦样共气化过程协同行为机理研究

基于热重分析仪考察了神府烟煤焦、稻草焦和神府烟煤-稻草混合焦样气化反应活性及共气化过程协同行为。并借助电感耦合等离子体发射光谱仪和扫描电子显微镜-能谱仪联用装置探讨了共气化过程活性矿物组分的迁移转化特性,以关联解释共气化协同行为演变。结果表明,与煤焦单独气化相比,稻草焦掺混有利于提高煤焦整体气化反应活性。混合焦样共气化过程协同行为随碳转化率的提高呈先逐渐减弱的抑制作用,达到某一碳转化率(记为转折碳转化率)后呈不断增强的协同促进作用,且转折碳转化率随气化温度升高而提高。神府烟煤-稻草混合焦样共气化过程协同行为演变主要归因于共气化过程活性K和Ca转化特性的共同影响。神府烟煤-稻草混合焦样共气化整体协同行为呈协同促进作用,并随气化温度的升高而减弱。     

多喷嘴对置式水煤浆气化炉内固体颗粒微观特性研究

气化炉内固体颗粒微观结构特性对气流床气化过程中熔渣、粗渣和细渣的形成具有重要影响。基于多喷嘴对置式水煤浆气化实验,对典型工况(O/C原子比为1.0)下气化炉轴向不同位置的固体颗粒进行取样,利用氮气等温吸附法和扫描电子显微镜对颗粒孔隙结构和微观形态进行研究。结果表明,气化炉内固体颗粒典型形态为不规则多孔状和规则球状,喷嘴平面有少量致密性不规则颗粒和中空颗粒。从喷嘴平面沿气化炉轴向向下,随着气化反应的进行,颗粒表面愈加粗糙,孔隙结构愈加发达。颗粒吸附曲线属于II型等温线,迟滞回线属于H3型回线,表明颗粒具有大量裂缝形孔和较连续的完整孔系统。比表面积和孔容积均随着与喷嘴平面距离的增加而增大,而平均孔径逐渐减小,在喷嘴平面附近变化幅度较大。孔结构以孔径小于10 nm的孔为主,随着气化反应的进行颗粒中小于10 nm的孔逐渐增多,而大于10 nm的孔分布状态变化不大。