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纳米零价铁直接还原降解有机污染物运行长效性差,且不能矿化有机污染物.利用纳米零价铁还原活化分子氧生成活性氧物种可以氧化甚至矿化有机污染物.在最近的研究中,作者提出了纳米零价铁活化分子氧的双途径机理,即铁核电子转移到氧化铁壳表面的双电子还原活化分子氧途径和氧化铁表面结合态亚铁离子的单电子还原活化分子氧途径,阐释了纳米零价铁核壳结构依赖的分子氧活化降解有机污染物性能机制及性能增强策略.证实在纳米零价铁活化分子氧体系添加少量亚铁离子能在零价铁表面形成更多的结合态亚铁,显著增强纳米铁表界面活性氧物种生成量;同时,在纳米零价铁活化分子氧体系中引入少量有机或无机配体亦可提高活性氧物种产生效率,从而增强有机污染物降解性能.最后讨论了典型环境因素如pH值、共存离子、天然有机物等影响纳米零价铁活化分子氧降解有机污染物性能的规律. 相似文献
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阿特拉津是一种持久性含氯有机污染物,难以生物降解,因此有必要开发高效技术清除环境中残留的阿特拉津.近来纳米铁材料的发展为降解阿特拉津提供了一种可供选择的新方法,但降解过程中纳米铁活性逐渐减弱的问题仍需改进.本论文研究了铜离子(Cu2+)存在条件下Fe@Fe2O3纳米线活化分子氧降解阿特拉津的过程,并探讨了Cu2+的作用机理.研究结果表明,少量Cu2+的存在就可以显著促使Fe@Fe2O3生成溶解态Fe(Ⅱ),从而有助于分子氧活化并产生更多·OH等活性氧物种.在降解过程中,阿特拉津首先被氧化,进而发生脱氯上羟基反应、侧链氧化以及脱侧链反应. 相似文献
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pH调控合成溴氧铋纳米片的底物依赖光催化特性 总被引:1,自引:0,他引:1
近年来,半导体光催化技术已广泛用于去除水中有机污染物.在各类光催化剂中,具有合适禁带宽度的溴氧铋(BiOBr,2.7 eV)材料吸引了众多研究者兴趣.通常情况下,半导体光催化降解有机污染物性能主要与光催化材料的结构性质,如物相组成、颗粒粒径、材料表面结构等相关.研究已经证实了TiO2光催化降解有机污染物具有底物依赖的特性,但是BiOBr的有机物降解特性与底物性质的关系研究尚未见文献报道.为发展高效的BiOBr太阳光催化污染净化技术,研究有机底物与BiOBr光催化降解性能的关系具有重要意义.本文分别在pH =1和pH =3条件下采用水热法合成了BiOBr纳米片(BOB-1和BOB-3),并通过X射线粉末衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),紫外-可见漫反射(DRS)等技术表征了所制备半导体光催化材料.结果表明,在不同pH条件下均能合成具有高结晶度的四方相BiOBr, BOB-1和BOB-3均由不规则的纳米片组成, BOB-3纳米片宽度大约为0.6–1.5μm,厚度大约27–44 nm,而BOB-1纳米片宽度大约为0.7–2.0μm,厚度大约50 nm.选区电子衍射观察到了BOB-1和BOB-3清晰的晶格条纹,晶格间距为0.20和0.28 nm,分别对应着四方晶系的(020)面和(110)面.选取罗丹明B(RhB)和水杨酸(SA)为典型有机底物分子,研究了BOB-1和BOB-3纳米片的底物依赖光催化特性.结果表明, BOB-1吸附SA和RhB 1 h后,吸附率分别仅为0.2%和0.8%,而BOB-3对SA和RhB的效率分别可达9.1%和12.7%;光催化降解两种底物分子的结果表明, BOB-1和BOB-3降解RhB的速率分别为4.00以及16.10 g·min–1·m2,而降解SA的速率分别为和2.35 g·min–1·m2.可见, BOB-1显示了高效降解SA的能力,而, BOB-3则表现出更强的降解RhB活性.电化学Mott-Schottky和电动电位测试结果表明, BOB-1比BOB-3有更正的价带电位和更低的表面电荷.捕获实验(KI捕获空穴, K2Cr2O7捕获电子,氩气捕获超氧负离子,异丙醇捕获羟基自由基)表明光生空穴与超氧负离子是BOB-3降解RhB的主要活性物种,而BOB-1降解SA主要是光生空穴作用,电子顺磁共振(ESR)测试进一步证实了以上结果.光电流密度测试结果表明,可见光作用下RhB可被激发到RhB*,导致BOB-3的电子空穴对分离效率高;而当电解质中存在SA时,催化剂的表面羟基与SA形成氢键,致使光生电子与空穴分离效果变差,因而光电流减少.本文提出了pH调控合成溴氧铋纳米片的底物依赖光催化降解RhB和SA机理,与BiOBr导带电位、底物分子吸附量、底物分子物理化学性质相关. BOB-1和BOB-3纳米片催化剂在可见光激发下能产生光生导带电子和价带空穴,这些光生载流子可迁移到催化剂表面.染料分子RhB在可见光作用下能发生光敏化作用生成激发态RhB*, RhB*可以将电子注入BOB-3催化剂的导带,导带上的光生电子与RhB*注入电子与吸附在其表面的氧气共同作用生成更多的超氧负离子,从而高效降解RhB.由于BOB-1比BOB-3有更正导带电势,导带电子无法直接还原氧气生成超氧负离子,仅能依靠光生空穴直接氧化RhB,导致BOB-1表现出降解RhB性能弱;对于无色的底物SA,吸附较多SA的BOB-3催化剂上的表面羟基与SA之间形成氢键作用,抑制了光生电子与空穴对的分离,导致BOB-3在可见光光催化降解SA活性弱,而BOB-1表面吸附SA较少,同时BOB-1有更负的价带电位,利用光生空穴与吸附在催化剂表面的SA反应,从而表现出高效降解SA的性能. 相似文献
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张礼知, 张伟贤. 铁环境化学--环境和地球化学的研究热点[J]. 化学学报, 2017, 75(6): 519-520. 相似文献
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"应用溶剂蒸发自组装的方法合成了具有蠕虫状孔道的介孔二氧化钛粉末和薄膜.考察了不同焙烧温度对材料介孔结构和光催化性能的影响.乙醛光催化降解实验用来表征不同焙烧温度下介孔材料的光催化性能.结果表明实验中合成的介孔二氧化钛材料的光催化活性明显高于颗粒二氧化钛(Degussa P25).其中400 oC焙烧的样品具有平均孔径为6.0 nm的窄的孔径分布和117 m2/g的大的比表面积.通过对光催化活性结果的分析,发现介孔二氧化钛的活性主要受其比表面积和结晶性的共同影响.对介孔二氧化钛薄膜材料进行了同样的光催化表 相似文献
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采用合金化/去合金化法在金电极表面制备出一层具有纳米孔结构的金膜,其孔径约为15 nm。该方法首先在金电极表面电沉积一层锌,再通过热处理形成合金层,最后利用化学去合金化法去除合金中的锌。X射线衍射(XRD)结果表明在合金化过程中,锌扩散进入金基体并形成了金-锌合金层。利用场发射扫描电子显微镜(FESEM)对去合金化得到的纳米孔金膜进行了形貌的表征,结果表明合金化条件对样品的纳米结构有明显的影响。电化学测试结果表明,经合金化/去合金化处理的金电极,其表面粗糙度有明显的提高。这种金电极对甲醇具有较高的催化氧化活性,在0.3 mol·L-1甲醇的KOH溶液中,甲醇的氧化峰电流密度高达2.02 mA·cm-2。 相似文献
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