水合氧化钌对铂电催化剂上甲醇电氧化反应的促进作用

以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,制备了Pt载量为20%的Pt-(RuOxHy)m/MWCNTs催化剂(m为Ru/Pt原子比),在m≤0.4时考察了不同电势区间循环伏安预处理对其催化性能的影响.水合氧化钌(RuOxHy)的存在明显提高了Pt催化剂抗CO毒化的能力,而在甲醇电氧化反应中Pt的质量比活性(MSA)随样品中m值增大呈先升后降趋势.经低电势区间(-0.20～0.46 V vsSCE)预处理稳定的催化剂中,Pt-(RuOxHy)0.10/MWCNTs样品中Pt的甲醇电氧化反应的MSA提高至相应单组分Pt/MWCNTs的9倍.将预处理电势区间扩展到高电势(即-0.20～0.96 V VS SCE)会造成钌组分溶解流失,导致催化剂抗CO毒化能力下降.在经过高电势区间的预处理后,Pt-(RuOxHy)0.20/MWCNTs对甲醇电氧化反应呈现出最高的催化活性,为单组分Pt催化剂的1.4倍.这些结果证实,水合氧化钌是Pt电催化剂的有效助剂.     

界面合金化的Pt^Ag催化剂对阴极氧还原反应的电催化特点

分别在酸性和碱性电解质中研究了界面合金化的纳米Ag承载Pt纳米结构催化剂Pt0.5^Ag-B/C(Pt/Ag原子比为0.5)对氧还原反应(ORR)的电催化特点.结果表明,该催化剂对ORR的半波电势(E1/2)与通常的Pt/C催化剂(E-TEK公司)相当,但前者的本征电催化活性是后者的近两倍.与未合金化的Pt0.5^Ag-A/C相比,在Pt0.5^Ag-B/C催化剂中形成的合金化的Pt/Ag界面不仅使ORR的E1/2正移,而且明显提高了贵金属Pt的分散度或利用率.     

铁氮共掺杂碳纤维基复合碳材料的制备及其氧还原反应催化性能研究

以聚丙烯腈(PAN)和石墨化氮化碳(g-C3N4)共同作为碳/氮前驱体材料,醋酸亚铁作为铁源,利用静电纺丝技术结合高温热解法制备了系列铁氮共掺杂的碳纤维基复合碳材料(Fe-N-CFC),研究了PAN和g-C3N4的质量配比对所制得的催化剂样品的形貌结构及其氧还原反应(ORR)催化性能的影响.优化组成的Fe-N-CFC-2材料对ORR的半波电势和极限电流分别为-0.04 V和4.32 mA·cm~(-2),与商业Pt/C催化剂活性接近,而其抗甲醇性能和ORR催化稳定性明显优于Pt/C,是一种有应用潜力的ORR催化剂.     

基于天然产物的新型铁氮共掺杂碳电催化剂的制备及氧还原性能

以廉价天然植物果实红枣作为唯一碳源,采用牺牲模板法制备了一种具有层状多孔结构的铁氮共掺杂碳材料(Fe-N-CM).采用X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、氮气吸-脱附仪和拉曼光谱对Fe-N-CM样品的形貌和结构进行了表征,用旋转圆盘电极及环盘电极对Fe-N-CM催化剂的氧还原反应(ORR)性能进行了研究.结果表明,所制备的层状多孔Fe-N-CM材料比表面积达到429.8 m~2/g,铁颗粒在材料表面均匀分散,铁和氮的协同作用使Fe-N-CM具有良好的氧还原催化活性,其对氧还原反应的催化稳定性和抗甲醇性能优于商业Pt/C催化剂.     

氧化钨对 Pt-RuOxHy 电催化剂甲醇氧化性能的促进作用

 在多壁碳纳米管负载的 Pt-RuOxHy 样品中引入氧化钨 (WOm), 能有效抑制样品中水合氧化钌 (RuOxHy) 在酸性电解质溶液中的溶解. 在扩展电势 (–0.20~0.96 V vs SCE) 的电化学预处理过程中, RuOxHy 的溶解程度从 Pt-RuOxHy 中的 70% 降至 Pt-RuOxHy-WOm 中的 15%. 计时电流曲线测试结果表明, 与窄电势区间 (–0.20~0.46 V vs SCE) 预处理的钌物种没有流失的样品相比, 经扩展电势区间预处理的 Pt-RuOxHy-WOm 样品上甲醇电氧化反应的活性没有下降, 而 Pt-RuOxHy 样品的活性则下降 50%.     

共聚类吸水树脂综合应用性能研究

以丙烯酸烯丙酯为交联剂合成了丙烯酸和丙烯酰胺共聚类吸水树脂,并对该吸水树脂的综合稳定性（耐热性、耐寒性、耐光性）进行了研究.对树脂凝胶溶胶含量、土壤保水性、树脂对去离子水、生理盐水、人工血、人工尿的吸收能力及树脂的膨胀动力学和热分解动力学作了较为全面的研究.确定了膨胀动力学参数及热分解反应动力学参数, 结果表明：所合成树脂吸水膨胀过程中膨胀指数0.5〈n〈1,属于non-Fikian扩散,吸水树脂的热解过程分为两个阶段,都属于一级反应,以丙烯酸烯丙酯作为交联剂合成的丙烯酸和丙烯酰胺共聚类吸水树脂具有良好的综合应用性能.     

氮掺杂还原氧化石墨烯负载铂催化剂的制备及甲醇电氧化性能

采用高温热解聚苯胺修饰的氧化石墨烯（PANI-GO）,得到了氮掺杂的还原氧化石墨烯碳材料（N-RGO）,以其负载Pt 制备了Pt/N-RGO纳米结构电催化剂. 采用透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）、X 射线衍射（XRD）谱及拉曼光谱等技术对N-RGO和Pt/N-RGO的形貌及结构进行了表征,用循环伏安、计时电流等电化学技术研究了Pt/N-RGO电极催化剂对CO溶出反应和甲醇电氧化反应的催化性能. 结果表明：高温热解PANIGO可同时实现GO的还原及其氮掺杂的过程,氮掺杂引起还原氧化石墨烯碳材料表面缺陷结构和导电性的增加;与相应的未掺杂氮样品Pt/RGO相比较,Pt/N-RGO样品上Pt 颗粒的分散更均匀,显示出更强的抗CO毒化能力和更高的甲醇电氧化催化活性及稳定性.