Pd/CZ三效催化剂中钯的团聚现象研究

通过浸渍法制备了一系列负载0.5%（重量百分比）Pd的氧化铈-氧化锆（NDK-84,由日本新日本电工株式会社提供）催化剂材料,并通过全面的表征手段,包括扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）、元素分布、X-射线衍射（XRD）,氮气吸脱附测试与比表面积和孔径分布分析（BET）、X射线光电子能谱（XPS）等,研究了不同Pd前驱体和不同热老化处理条件、H₂还原条件对Pd在铈锆固溶体上的分散、生长与烧结行为的影响,并评估了它们的三效催化活性.结果表明,热老化处理过程与还原过程显著影响了Pd在氧化物载体表面上的分散,因此导致不同的催化活性.     

二氧化钛负载的镍氧化态对乙腈气相加氢的影响

采用浸渍法制备了二氧化钛负载镍催化剂. 通过控制还原温度(200-400 ℃), 在TiO₂上得到不同氧化态的镍颗粒. 结果发现, 乙腈气相加氢反应受镍氧化态的影响, 300 ℃下还原的催化剂表现出最高的乙腈转化活性, 100 ℃时将乙腈完全转化. 产物产率受到Ni/TiO₂催化剂酸性的影响, 而催化剂的酸性不仅受到TiO₂载体的影响, 还受到负载物Ni 颗粒性质的影响. 随着催化剂还原温度升高, 金属态镍逐渐出现在催化剂表面, 降低了催化剂的酸性强度, 使三乙胺的最大产率升高(从34%升高到48%左右). 研究还发现在Ni/TiO₂催化乙腈加氢反应中, 三乙胺是初始产物. Ni 的状态不仅影响乙腈的转化, 还影响产物的脱附. 提出了乙腈加氢的第一步反应机理.