Pt/TiO2-Al2O3整体式催化剂的制备及甲醛废气催化氧化

以Al₂O₃-TiO₂混合物为载体,采用过量浸渍法负载Pt制备出催化剂涂层,再将其涂覆到堇青石蜂窝载体上制备了整体式催化剂,利用N₂吸附/脱附、XRD、NH₃-TPD、SEM-EDS表征。研究了催化剂涂层中TiO₂含量和Pt负载量对甲醛去除率的影响。结果表明：TiO₂的含量为5wt%,Pt的负载量为1wt%的整体式催化剂在室温（5~35 ℃）、甲醛气体进口浓度为50~300 mg·m^-3和体积空速为10000 h^-1的条件下,甲醛去除率达98.4%以上。连续反应150 h之后催化剂仍可保持良好催化活性。      

膜渗透汽化技术在三聚甲醛脱水中的应用

采用NaA膜对三聚甲醛溶液渗透汽化脱水，对比了不同温度下渗透通量和分离性能的变化，研究了甲醛对混合物脱水分离的影响。结果表明NaA膜可将三聚甲醛和水的二元体系含水量从32 wt%降至0.15 wt%，将三聚甲醛、甲醛和水三元体系的含水量从28wt%降至1.5wt%，表现出了良好的分离性能；同时使用NaA膜渗透汽化技术无需添加萃取剂，并解决了三聚甲醛溶液共沸分离的难题。     

多级孔HZSM-5分子筛的制备及其催化合成聚甲氧基二甲醚的性能

采用两步结晶法,用不同硅源铝源在无介孔模板剂的情况下,直接合成具有多级孔结构的ZSM-5分子筛;利用XRD、SEM、N₂吸附/脱附、Py-IR等技术对合成的多级孔ZSM-5分子筛结构、形貌、织构和酸性质进行表征,并考察其催化甲缩醛和三聚甲醛合成聚甲氧基二甲醚(PODE)的催化性能。结果表明：硅源铝源会影响分子筛结晶过程的晶体尺寸,粒径小的纳米粒更容易相互堆叠形成晶间孔隙;以正硅酸乙酯为硅源,分别以硝酸铝、偏铝酸钠和硫酸铝为铝源合成的3个多级孔ZSM-5分子筛具有较大的介孔体积和较高的B酸/L酸值,在催化合成PODE反应中表现出较好的催化性能;三者对三聚甲醛的转化率均达90%以上,对PODE_3~8选择性分别为62.22%、62.35%和62.12%。      

丙烯直接气相环氧化反应中原料气组成优化的研究

针对丙烯直接环氧化过程中原料气组成存在的问题，即大量稀释气以及O₂无法完全转化，通过计算无稀释气条件下O₂、 H₂和C₃H₆混合气体的爆炸限数据，得出O₂体积含量的安全范围（≤10%），移除了稀释气；通过考察了O₂体积含量及H₂/C₃H₆体积比对反应的影响，确定最优原料气组成为H₂/O₂/C₃H₆=62%/7%/31%，使O₂在反应过程中全部转化。并在此基础上研究了温度、压力和空速对反应的影响，探究了催化剂失活的原因。     

水在甲缩醛与三聚甲醛合成聚甲氧基二甲醚中的作用研究

聚甲醛二甲醚（PODE）添加到柴油中,可以减少不完全燃烧造成的空气污染。在不同温度下,以HZSM-5为催化剂,三聚甲醛（TOX）和甲缩醛（DMM）为原料,加入不同含量的水以模拟甲醛原料水含量（0~10 wt%）对PODE合成的影响。结果表明：在相同的甲醛/甲缩醛摩尔比的条件下,随着TOX中水含量的增加,TOX和DMM的转化率变化不明显,而产物中PODE_3-8的含量则明显降低,从无水时的39.55%减少到3 wt%水时的32.09%,10 wt%水时的23.66%。同时,发现MeOH等的含量随着含水量的增加明显增加,由无水时的0.53%增加至3wt%水时的2.82%和10 wt%时的4.42%。进一步研究表明:反应体系中的水与MeOH的生成密切相关。通过物料衡算证实PODE合成过程中的水主要与DMM反应生成MeOH。      

NaA分子筛膜的制备及其渗透蒸发性能

采用喷涂法在多孔α-Al2O3载体上制备了NaA分子筛膜(M),其结构和形貌经SEM和XRD表征。对M的渗透蒸发性能进行了研究,结果表明:喷涂时间和晶种浓度是影响M渗透蒸发性能的关键因素。在喷涂时间为30 s,晶种浓度为1 wt%的最佳条件下制备的M,在348 K时对90 wt%乙醇的渗透通量为2.64kg·m-2·h-1,分离因子>10 000。     

双功能钛硅分子筛的合成、表征及催化性能

以四丙基溴化铵为模板剂, 硅溶胶为硅源, 正丁胺为碱源, 采用水热合成的方法, 将三价离子(Al³⁺, B³⁺或Fe³⁺)和Ti⁴⁺同时引入到MFI型分子筛的骨架, 得到同时具有氧化和酸催化活性的双功能钛硅分子筛M-TS-1(M=Al, B或Fe). 通过X射线粉末衍射、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见漫反射光谱、氨程序升温脱附、电感耦合等离子体原子发射光谱和N₂吸附-脱附等温线手段对样品进行了表征. 结果表明, 三价离子的引入, 提高了TS-1的酸强度和酸量. 采用乙烯选择氧化为探针反应考察了M-TS-1的催化性能. 结果表明, Al-TS-1和B-TS-1在乙烯环氧化及后续的开环溶剂解反应中表现出较高的催化性能, H₂O₂的转化率在95%以上, H₂O₂的利用率大于90%, 乙二醇和乙二醇单甲醚的总收率可达10%以上.     

HZSM-5分子筛合成三聚甲醛

采用HZSM-5分子筛作为催化剂,研究了三聚甲醛合成过程中甲醛溶液浓度、反应温度和催化剂用量对甲醛转化率,三聚甲醛选择性,时空产率和副产物的时空产率影响,考察了不同硅铝比对三聚甲醛合成的影响。