CF4在Al2O3基金属氧化物上的分解反应

考察了在无水条件下γ-Al2O3基金属氧化物M-Al2O3(M=Mg、La、Ba、Ce、Ni、P)与CF4反应转化为金属氟化物的反应.结果表明,在所筛选的金属氧化物中,γ-Al2O3的初活性较高,但由于CF4分解时产生的强放热效应使未反应的γ-Al2O3发生了α相变,致使CF4转化率急剧下降,反应温度越高,γ-Al2O3的α相变越快,活性下降就越快.CF4在MgO-Al2O3上分解时,Mg物种比Al优先氟化生成了MgF2,Mg物种的氟化反应及其产牛的强放热效应使MgAl2O4结构发生了解体.在Al2O3表面负载助剂P、Ni,提高了其热稳定性,抑制了CF4高温分解时未反应的Al2O3发生α相变,使更多的γ-Al2O3参与了CF4分解反应.     

高活性晶面锐钛矿型TiO2纳米材料的溶剂热法制备及其光催化性能

以钛酸四丁酯为钛源,通过温和的溶剂热法制备了{101}/[111]-晶面共暴露(乙酸-TiO_2和无控制剂-TiO_2,即HAc-TiO_2和NO-TiO_2)和{101}/{010}/[111]-晶面共暴露(甲酸-TiO_2和氢氟酸-TiO_2,即FA-TiO_2和HF-TiO_2)的锐钛矿型TiO_2纳米材料,对其晶体结构、形貌、比表面积、孔径分布、光学性质以及载流子(电子和空穴)的迁移和重组进行了表征,并对其光催化性能和循环性能进行了评价。研究表明,所制备的{101}/{010}/[111]-晶面共暴露的HF-TiO_2在光催化降解罗丹明B溶液(或对硝基苯酚溶液)的过程中显示了最高的光催化活性,其降解效率为97.35%(或68.57%),分别是FA-TiO_2、HAc-TiO_2、BD-TiO_2和NO-TiO_2的1.06倍(或1.09倍)、1.18倍(或1.14倍)、1.35倍(或2.33倍)和4.88倍(或5.80倍),这归因于其最高的结晶性、较大的表面能、优越的表面原子结构和表面电子结构、最低的光致发光强度、最快的电荷转移速率和最小的载流子复合率。     

十元环分子筛在甲醇芳构化反应中催化性能的研究

合成了ZSM-5、ZSM-22、EU-1、MCM-22和ITQ-13具有十元环孔道结构的5种分子筛,研究了分子筛结构、酸性分布等因素对其在甲醇芳构化反应中催化性能的影响。研究表明,不同结构分子筛的形貌、酸性及孔径均存在较大差异,进而影响了其在甲醇制芳烃反应中的催化活性和稳定性。研究的5种分子筛中,ZSM-5表现出最佳的芳构化活性,芳烃收率达34.8%,MCM-22芳烃收率约为21.9%,而其他3种结构的分子筛催化剂基本未表现出甲醇芳构化活性。通过添加具有芳构化性能的Ga物种对ZSM-5和MCM-22进行改性,可显著提升芳烃收率,Ga/ZSM-5上芳烃收率达到40.8%,Ga/MCM-22上芳烃收率可提高到27.1%。另外,采用TG/DTA、GC等方法研究了失活催化剂的积炭情况,发现分子筛结构对积炭量、积炭组成及积炭分布存在显著影响。     

Zn物种对乙烯芳构化反应过程的影响

分别采用离子交换法和物理混合法制备了不同Zn含量的ZSM-5分子筛催化剂,采用X射线衍射、扫描电子显微镜、N2物理吸附、氨程序升温脱附、吡啶红外吸附光谱、紫外-可见光谱和X射线光电子能谱等技术研究了催化剂的结构、表面性质及Zn物种种类,探讨了Zn物种存在状态对乙烯芳构化反应的影响。结果表明,引入到HZSM-5中的Zn物种包括三种状态,即ZnO晶体、存在于分子筛孔道中的ZnO团簇以及Zn和分子筛质子酸中心通过固相反应生成的Zn(OH)+物种;不同的制备方法显著影响Zn物种的分布。比较了制备方法和Zn含量对ZSM-5分子筛催化剂在乙烯芳构化反应中性能的影响,发现Zn(OH)+物种是芳构化的主要活性中心,同时ZnO物种的存在有助于乙烯制芳烃反应的发生。     

CF4在Al2O3基金属氧化物上的分解反应

考察了在无水条件下γ-Al2O3基金属氧化物M-Al2O3(M=Mg、La、Ba、Ce、Ni、P)与CF4反应转化为金属氟化物的反应. 结果表明, 在所筛选的金属氧化物中, γ-Al2O3的初活性较高, 但由于CF4分解时产生的强放热效应使未反应的γ-Al2O3发生了α相变, 致使CF4转化率急剧下降, 反应温度越高, γ-Al2O3的α相变越快, 活性下降就越快. CF4在MgO-Al2O3上分解时, Mg物种比Al优先氟化生成了MgF2, Mg物种的氟化反应及其产生的强放热效应使MgAl2O4结构发生了解体. 在Al2O3表面负载助剂P、Ni,提高了其热稳定性, 抑制了CF4高温分解时未反应的Al2O3发生α相变, 使更多的γ-Al2O3参与了CF4分解反应.     

钴铝复合氧化物负载金催化剂的制备及催化分解N2O

分别用离子交换法和共沉淀法制备了钴铝复合氧化物负载金催化剂,用于催化分解N₂O。离子交换法制备的催化剂活性优于共沉淀法制备的催化剂。对于离子交换法制备的催化剂,考察了金负载量、HAuCl₄溶液的预处理方式、焙烧温度对催化剂活性的影响,用BET、XRD、H₂-TPR等技术对催化剂进行了表征,优化出了催化剂的最佳制备参数：金负载量1.1%、预调节HAuCl₄溶液的pH值至9.0、300℃焙烧。在钴铝氧化物中加入适量的助剂Na,提高了Co³⁺的还原性和催化剂的低温活性,在此基础上制备的1.5%Na/1.1%Au/Co-Al催化剂的低温活性优于1.1%Au/Co-Al和1.5%Na/Co-Al。