制备条件对Cu-MnO_x低温液相甲醇合成性能影响

采用并流共沉淀法制备Cu-MnOx催化剂,用于合成气CO/CO2/H2为原料的低温液相甲醇合成.研究了制备条件对Cu-MnOx结构及催化性能的影响,XRD、H2-TPR、CO-TPD表征显示,制备过程中的沉淀p H、煅烧温度等影响Cu-Mn Ox中CuO的分散性、还原性能和对CO的吸附能力.沉淀p H为7、煅烧温度450℃制备的铜锰摩尔比为1∶1的Cu-Mn Ox铜锰相互作用强,CuO分散好,形成的Cu1.5Mn1.5O4晶相利于中间产物甲酸酯的生成,并且其对CO的吸附能力强,H2还原温度适中,利于在预还原条件下生成较多Cu+,因此,表现出最好的催化性能.在170℃、5 MPa反应条件下,以K2CO3为助剂、乙醇为溶剂,碳转率为71.8%,甲醇选择性55.9%,同时生成了较多的碳链增长产物,说明CO在该催化剂上可发生解离吸附,为乙醇等C2+低碳醇的合成提供参考.     

铜基催化剂上低温液相甲醇合成的研究

采用并流共沉淀法制备了Cu-ZnO、Cu-MgO、Cu-MnOx催化剂,用于合成气(H2/CO/CO2)为原料的低温液相甲醇合成。沉淀pH为7时制备的Cu-MnOx在170℃,5.0MPa条件下,乙醇为溶剂,碳酸钾为助剂,其碳转率可达62.4%,甲醇收率为33.6%,甲醇选择性为54%。铜基催化剂的H2-TPR表征结果显示Cu-MnOx催化剂的还原温度明显高于Cu-ZnO和Cu-MgO催化剂,利于Cu-MnOx催化剂预还原后生成较多Cu+,使得Cu-MnOx催化剂表现出最好的低温液相甲醇合成性能。Cu-MnOx催化剂催化下有较多碳链增长产物生成,可为低碳醇的合成提供参考。