N和F共掺杂C3N4的制备及其可见光催化性能

针对氮化碳（C₃N₄）光生电荷易复合、光催化性能有限的不足,我们制备N和F共掺杂C₃N₄（NF-C₃N₄）,以提升其光催化性能。利用NH₄F在高温下原位分解产生的HF和NH₃,对C₃N₄刻蚀的同时实现N和F双元素共掺杂。以氯化铵（NH₄Cl）为对照,制备N掺杂C₃N₄（N-C₃N₄）。利用扫描电子显微镜（SEM）、能谱仪（EDS）、X射线光电子能谱（XPS）、X射线衍射（XRD）、比表面积测试和电化学表征手段研究N、F共掺杂对C₃N₄形貌、成分、结构和物化性质等的影响规律。相比于C₃N₄和N-C₃N₄,NF-C₃N₄呈多孔状,比表面积增大,光生电荷的生成、分离和转移均被促进,NF-C₃N₄光催化还原Cr （Ⅵ）的速率是C₃N₄的2.6倍、N-C₃N₄的1.7倍。进一步考察了不同前驱体（尿素、双氰胺和三聚氰胺）对制备C₃N₄的影响,发现以尿素为前驱体的C₃N₄与NH₄F的质量比为3∶2时,NF-C₃N₄呈现最佳的光催化性能。催化剂用量、光照强度、空穴捕获剂浓度的增加和pH的降低均能提高Cr （Ⅵ）还原速率。在NF-C₃N₄浓度为0.1 g·L^-1、pH=3、c_EDTA-2Na=2 mmol·L^-1、40 min可见光照射后,Cr （Ⅵ）去除率达到90%。5次循环实验表明,优化制备的NF-C₃N₄光催化还原Cr （Ⅵ）的性能保持良好,具有较高的稳定性。