金属催化脱除大同煤中的有机氮

用溶剂对大同煤进行预处理得四氢呋喃/甲醇不溶物（残煤），以萃取所得残煤作为反应物在Fe、Ni和Pd/C的催化作用下进行温和加氢热处理，并用气相色谱/质谱联用仪（GC/MS）分析了反应产物中石油醚可溶成分。结果表明，金属尤其是Ni和Pd/C的添加促进了煤中有机氮的脱除。检测到的有机氮以苯胺及其烷基取代衍生物为主。     

新型介孔固体碱材料的合成*

介孔固体碱能够催化各式各样的化学反应,降低生产成本并减少对环境的污染,可望代替液体碱成为新一代环境友好催化材料。介孔材料的飞速发展为介孔固体碱的研制提供了契机,到目前为止,研究人员已经采用不同途径合成出了多种类型的介孔固体碱材料。本文以主体材料作为线索,综述了在介孔氧化硅、介孔氧化铝、介孔氧化锆和介孔炭上产生碱性位的方法,描述了所制得固体碱的结构、性质及其在催化反应中的应用。在此基础上,评价了这些制备方法的优缺点,剖析了碱性位产生机理,并对介孔固体碱的发展前景进行了展望。     

调控强活性位点的智能光响应CO2吸附剂

光响应CO₂吸附剂能够通过外部光照的方式有效调节其捕获CO₂的能力，在吸附过程中具有可控性好和能源利用效率高的优势.然而目前报道的光响应CO₂吸附剂主要用于对弱吸附位点的调控，对强吸附位点的调控仍然是一项具有挑战性的任务.本工作构筑了一种光响应智能吸附剂，实现了对CO₂强吸附位点的光响应调控.吸附剂的构筑通过将具有顺反异构体的偶氮苯衍生物和含有伯胺的硅烷偶联剂引入介孔氧化硅实现.光照前偶氮苯处于反式构型，导致伯胺的静电势降低，充分暴露活性位；光照后偶氮苯转变为顺式构型，导致伯胺静电势的增加以及活性位点的遮蔽.吸附量在两种状态下的变化率能够达到43%，并且这一调节过程是可逆的.偶氮苯在不同构型下对伯胺的静电势产生了差异化的影响，从而实现了对吸附能力的调控.     

负载型KNO3固体碱对环戊二烯甲基化反应的催化作用

 考察了负载型KNO3固体碱对环戊二烯(CPD)和甲醇的甲基化制备甲基环戊二烯(MCPD)反应的催化性能. 通过X射线衍射和低温氮吸附等手段研究了载体的表面性质和KNO3在不同载体表面的分解情况,并用非水溶液Hammett指示剂法测定了各固体碱的碱强度. 结果表明, KNO3负载在不同的氧化物载体上后其碱强度表现出极大的差异,负载在ZrO2, γ-Al2O3, 水滑石(HT)和MgO上能检测到H-为27.0的碱强度,这些碱性位可视为固体超强碱; 而负载在SiO2和TiO2上仅检测到了H-为9.3的碱强度,这与载体本身的表面性质密切相关. 碱强度较低的KNO3/SiO2和KNO3/TiO2以及氧化物载体本身在CPD甲基化反应中表现出较差的活性,说明催化剂应具有一定的碱强度,但是催化剂的酸性和比表面积也会对其催化活性产生一定的影响. 在所考察的催化剂中, KNO3/γ-Al2O3和KNO3/HT的催化性能最好,在450 ℃时就能催化转化约32%的CPD, MCPD的选择性可达86%左右,高于传统固体碱MgO在500 ℃时的活性.     

太阳能海水脱盐中光热材料与蒸发装置的研究进展

用于海水脱盐的太阳能界面蒸发装置因其绿色环保、简单高效以及适用范围广等优点,受到了广泛关注。与传统的体积式蒸发装置不同,太阳能界面蒸发装置将太阳光的收集和蒸汽的产生锁定在空气-水的界面,无需从底部加热整体水来产生蒸汽,极大提高了能源利用效率。本文详细介绍了太阳能界面水蒸发装置的重要组成部分——光热材料的光热转换机理、材料种类以及材料的性能;探讨了高效海水净化太阳能蒸发装置的设计策略(增强光吸收、充足水供应、耐盐排盐等)。在此基础上,总结了基于界面蒸发中的太阳能蒸发装置的研究进展,展望了新型太阳能蒸发装置在海水净化领域的发展前景。     

双溶剂法制备CuCl@MIL-101(Cr)配位型吸附剂及其脱硫性能

分别以CuCl2和维生素C为Cu??源和绿色还原剂,MIL?101(Cr)为多孔载体,采用双溶剂法直接将CuCl2引入MIL?101(Cr)孔道内并全部还原成CuCl,成功实现了在金属有机骨架材料上构筑Cu??活性位。结果表明,双溶剂法不会影响载体MIL?101(Cr)的结构,引入的铜物种全部被选择性地还原成CuCl。当CuCl负载量为2.85 mmol·g^-1时,吸附剂对噻吩的吸附性能达到最佳,饱和吸附量为0.175 mmol·g^-1,明显高于载体MIL?101(Cr)的0.112 mmol·g^-1。本策略实现了在温和条件下高效可控地制备Cu??功能化吸附剂,其丰富的Cu??位点和高孔隙率使得该吸附剂具有较好的吸附脱硫性能。     

以松木为模板研制高比表面积MgO固体强碱

以松木为模板, 乙酸镁为前驱物, 通过外模板法制备了一系列的MgO固体碱材料, 并用XRD、SEM、正己烷吸附、低温液氮吸附、Hammett指示剂法、ICP、IR和TG-DSC等手段对其进行了表征. 结果表明, 用该方法制备出来的MgO样品具有松木的生物形态, 由横截面积比较均一的棒状纳米颗粒构成, 不同于乙酸镁直接焙烧得到的MgO样品. 松木模板的使用有助于降低形成MgO样品的晶粒直径并明显提高了其比表面积, 与此同时, 这些具有生物形态的MgO样品仍保持了较高的碱强度, 可望用作优良的碱催化剂或催化剂载体.