功能化氮化碳对Pd基甲酸分解制氢催化剂性能的促进作用

负载型Pd基催化剂是最有效的甲酸分解(FAD)制氢催化剂之一,其中氮化碳载体的N含量较高,但是通常一步热解法制备的氮化碳为块状,难以有效分散表面金属纳米粒子(NPs)。 本文通过将尿素前驱体在溶剂化作用后热解得到功能化氮化碳,以此为载体,利用阴离子交换和硼氢化钠直接还原法制备了功能化氮化碳负载的Pd基催化剂(Pd/C₃N₄-F)。 通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对材料结构进行表征,并通过气体质量流量计测试了催化剂的性能。 Pd/C₃N₄-F具有优异的催化FAD制氢性能,30 ℃下的初始TOF(总转换频率)值和质量比活性分别为1824 h^-1和17.14 mol_H2/(g_Pd·h)。 对产物的气相色谱分析结果也表明没有副产物CO生成,表明催化剂具有优异的选择性。 并且随着温度的升高(30～40 ℃),催化剂性能逐渐提高。     

采用薄层氮化碳促进的高性能钯基催化剂用于甲酸分解制氢

自第一次工业革命以来,传统的化石能源(煤炭,石油等)一直是能源消费的主体。但是,随着社会的进步和技术的发展,能耗不断增加。但是化石能源不仅储量有限,而且还会引起严重的环境问题(环境污染和温室效应)。因此,清洁和可持续能源的研究与开发尤为重要,氢能是研究的重点之一。由于氢具有高能量密度、清洁和可持续性的特点,因而成为了最有前景的能源载体。然而,氢气的储存和运输困难严重限制了其在质子交换膜燃料电池中的实际应用。作为液态氢存储材料之一,甲酸在催化剂存在下于室温下即可分解。另外,甲酸分解制氢的反应中不会释放有毒有害气体,对环境友好。用于甲酸分解(FAD)的高效催化剂是制氢的关键材料。本文制备了由薄层氮化碳促进的高性能钯(Pd)基催化剂,用于甲酸分解。首先,通过一步法直接煅烧三聚硫氰酸,以获得氮化碳(C₃N₄-S),然后制备以C₃N₄-S为载体的Pd基FAD催化剂(Pd/C₃N₄-S)。在三聚硫氰酸的热解过程中,-SH基团的溢出具有剥离作用,因此形成的C₃N₄为破碎的薄层,具有较大的比表面积和孔体积。由于改善的比表面积和孔体积以及大量的缺陷附着位点,C₃N₄-S载体可以有效地分散Pd纳米颗粒。此外,由于载体和金属之间的电子效应,该载体可以有效地调节催化剂表面上的Pd²⁺含量。因此,Pd/C₃N₄-S表现优异的FAD性能。在30 ℃下,该催化剂可将甲酸有效分解为CO₂和H₂,转换频率(TOF值)和质量比活性分别达到了2083 h^-1和19.52 mol·g^-1·h^-1。并且气相色谱测试结果表明,气体产物中不含CO,表明Pd/C₃N₄-S催化剂具有优异的选择性。另外,Pd/C₃N₄-S催化剂也具有良好的稳定性。经过4次循环测试,催化性能仅下降了不到10%。该研究为研究高性价比、制备方法简单的甲酸制氢催化剂提供了一定的指导作用。     

采用薄层氮化碳促进的高性能钯基催化剂用于甲酸分解制氢（英文）

自第一次工业革命以来,传统的化石能源(煤炭,石油等)一直是能源消费的主体。但是,随着社会的进步和技术的发展,能耗不断增加。但是化石能源不仅储量有限,而且还会引起严重的环境问题(环境污染和温室效应)。因此,清洁和可持续能源的研究与开发尤为重要,氢能是研究的重点之一。由于氢具有高能量密度、清洁和可持续性的特点,因而成为了最有前景的能源载体。然而,氢气的储存和运输困难严重限制了其在质子交换膜燃料电池中的实际应用。作为液态氢存储材料之一,甲酸在催化剂存在下于室温下即可分解。另外,甲酸分解制氢的反应中不会释放有毒有害气体,对环境友好。用于甲酸分解(FAD)的高效催化剂是制氢的关键材料。本文制备了由薄层氮化碳促进的高性能钯(Pd)基催化剂,用于甲酸分解。首先,通过一步法直接煅烧三聚硫氰酸,以获得氮化碳(C₃N₄-S),然后制备以C₃N₄-S为载体的Pd基FAD催化剂(Pd/C₃N₄-S)。在三聚硫氰酸的热解过程中,―SH基团的溢出具有剥离作用,因此形成的C_3...