富钠液化残渣CO2气化过程煤焦结构演化及钠赋存形态迁移规律(英文)

本研究采用N₂吸附-脱附、FT-IR、XRD、SEM和Raman分析，考察了富钠液化残渣CO₂气化过程煤焦结构演化和钠赋存形态变迁规律。实验结果表明，富钠液化残渣钠离子高温下易诱导液化残渣孔结构发生变化，拓展了介孔结构，介孔体积由0.05 cm³/g增加至最大0.16 cm³/g。随气化反应进行，煤焦中相继出现不同晶体化合物，XRD分析显示多数晶体矿物质为含钙矿物质，没有明显含钠矿物质的衍射峰，是钠离子高温下易挥发及含钠化合物晶体存在缺陷所致。与含钠矿物质相比，含钙矿物质更易与液化残渣中铝硅酸盐反应，从而使含钠矿物质气化过程保持了催化活性。煤焦(G_R+V_L+V_R)/D的比率先升高后降低，分别与芳香族的解离及小芳香环结构重排成大芳香环结构有关。此外，钠离子释放率与气化反应时间密切相关，液化残渣中大部分钠离子在气化初期挥发至气相，与负载水溶性钠盐液化残渣相比，富钠液化残渣钠离子高温释放率较低。