丙烯气相直接环氧化Au/TiO2催化剂的研究

在H2和O2共存条件下，金催化剂催化丙烯气相直接环氧化反应是近年来发展起来的一种新型环氧丙烷(PO)合成技术．本文采用沉积沉淀法制备了一系列Au／TiO2催化剂，考察了反应溶液的pH值、Au负载量、沉淀剂以及焙烧温度等因素对催化剂丙烯环氧化催化性能的影响．结果表明制备条件对催化性能有明显影响：反应溶液的pH值为7．5及Au负载量为2．4％时所得催化剂活性最好；当以Na2CO3、NaOH等含Na^ 物质作为沉淀剂时，催化性能明显优于Li^ 、K^ 等其它碱金属离子；400℃焙烧制得的催化剂活性较好，在50℃低温反应条件下，环氧丙烷得率可达1．3％．HRTEM结果表明，催化剂中Au组分高度分散于载体表面，且随着焙烧温度的增加Au粒因发生聚集而变大，从而影响了催化剂的活性．表面XPS分析证实，活性较好的Au／TiO2催化剂中活性组分Au除部分呈氧化态外，主要是以金属态的形式存在．     

丙烯直接环氧化Au/TiO2催化剂失活及再生研究

采用沉积沉淀法制得Au／TiO2负载型催化剂，研究了该催化剂的丙烯气相直接环氧化合成环氧丙烷的反应性能，对新鲜、失活和再生后的催化剂进行TG-DTA、FT-IR、吡啶-IR、TEM以及活性评价等表征．研究结果表明．催化剂的失活是由于吸附在催化剂表面酸性Ti位上的环氧丙烷产物发生副反应生成了大分子沉积物．该沉积物存在着两种类型，其含有长碳烷基和酯基．催化剂再生实验表明在空气和H2中再生时活性恢复良好，而在N2中的再生效果则很差．