氧化铟基纳米催化剂用于二氧化碳选择性加氢的研究进展

二氧化碳选择性加氢反应不仅能减少二氧化碳排放, 而且能够制备多种含碳产物, 可以作为生产高附加价值化学品与燃料的平台化合物. 然而, 由于二氧化碳的高化学惰性、 碳-碳偶联过程的高能垒和诸多的竞争反应, 开发高效的纳米催化剂以促进二氧化碳的活化并转化为多样性的产物显得至关重要. 最近, 基于氧化铟的纳米催化剂在催化二氧化碳加氢方面受到广泛关注, 主要由于其成本低廉, 且具有丰富的氧缺陷位点, 可有效吸附并活化二氧化碳和氢气. 为深入了解反应机理并设计更高性能的潜在纳米催化剂, 需对氧化铟基纳米催化剂在二氧化碳加氢方面的研究进展进行总结. 本综述首先总结了不同晶型的氧化铟及其与金属氧化物或金属纳米粒子形成的复合催化剂用于催化二氧化碳选择性加氢制备C1产物的性能. 随后, 探讨了氧化铟与不同类型的沸石的复合物用于催化二氧化碳加氢制备C₂₊产物的性能. 最后, 提出了目前氧化铟基纳米催化剂在催化二氧化碳选择性加氢方面存在的挑战和未来的发展方向. 希望本文能够为设计具有高活性、 高选择性和高稳定性催化二氧化碳加氢的新型氧化铟基纳米催化剂提供一些思路.     

金属有机框架与Pt粒子复合材料催化喹啉选择性加氢性能研究※

喹啉选择性加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉在药物、农药和精细化学品等的生产中表现出巨大的应用潜力, 引起了广泛关注. 该反应通常要在高温、高压等苛刻条件下进行, 温和条件下对其选择性加氢仍具有很大挑战. 本工作以氯化锆为金属盐和2,2'-联吡啶-5,5'-二羧酸为配体制备金属有机框架材料UiO-67N, 以Pt纳米粒子为活性组分, 可控制备出具有三明治结构的UiO-67N@Pt@UiO-67N复合催化剂, 同时可调控其壳层厚度为11, 28和42 nm. 利用X射线衍射分析、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、电感耦合等离子发射光谱仪、傅里叶变换红外光谱仪和氮气吸脱附测试对催化剂进行了系统表征. 研究发现, 相比于UiO-67而言, UiO-67N可以显著提高Pt纳米粒子催化喹啉选择性加氢的性能, 且UiO-67N@Pt@UiO-67N在常温下实现了高转化率(>99%)和高选择性(>99%)催化喹啉加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉; 随着壳层厚度的增加, 其催化活性会显著降低, 但选择性保持不变. 以喹啉的衍生物作为底物, 三明治结构催化剂也可展现出优异的活性和选择性加氢性能. 相比于负载型催化剂, 三明治结构复合催化剂具有优异的循环稳定性. X射线光电子能谱和红外光谱分析表明, UiO-67N与Pt纳米粒子间的电子转移, 以及与喹啉间的强界面相互作用有助于提高催化剂的性能.