金属有机框架与Pt粒子复合材料催化喹啉选择性加氢性能研究※ |
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引用本文: | 陈俊敏,崔承前,刘瀚林,李国栋.金属有机框架与Pt粒子复合材料催化喹啉选择性加氢性能研究※[J].化学学报,2022,80(4):467-475. |
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作者姓名: | 陈俊敏 崔承前 刘瀚林 李国栋 |
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作者单位: | a 郑州大学化学学院 郑州 450001b 国家纳米科学中心 中国科学院纳米系统与多级次制造重点实验室 纳米科学卓越创新中心 北京 100190c 中国科学院大学纳米科学与技术学院 北京 100049 |
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基金项目: | 国家重点研发计划(No.2021YFA1500403);;国家自然科学基金(Nos.22173024,21722102和51672053)资助项目~~; |
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摘 要: | 喹啉选择性加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉在药物、农药和精细化学品等的生产中表现出巨大的应用潜力, 引起了广泛关注. 该反应通常要在高温、高压等苛刻条件下进行, 温和条件下对其选择性加氢仍具有很大挑战. 本工作以氯化锆为金属盐和2,2'-联吡啶-5,5'-二羧酸为配体制备金属有机框架材料UiO-67N, 以Pt纳米粒子为活性组分, 可控制备出具有三明治结构的UiO-67N@Pt@UiO-67N复合催化剂, 同时可调控其壳层厚度为11, 28和42 nm. 利用X射线衍射分析、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、电感耦合等离子发射光谱仪、傅里叶变换红外光谱仪和氮气吸脱附测试对催化剂进行了系统表征. 研究发现, 相比于UiO-67而言, UiO-67N可以显著提高Pt纳米粒子催化喹啉选择性加氢的性能, 且UiO-67N@Pt@UiO-67N在常温下实现了高转化率(>99%)和高选择性(>99%)催化喹啉加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉; 随着壳层厚度的增加, 其催化活性会显著降低, 但选择性保持不变. 以喹啉的衍生物作为底物, 三明治结构催化剂也可展现出优异的活性和选择性加氢性能. 相比于负载型催化剂, 三明治结构复合催化剂具有优异的循环稳定性. X射线光电子能谱和红外光谱分析表明, UiO-67N与Pt纳米粒子间的电子转移, 以及与喹啉间的强界面相互作用有助于提高催化剂的性能.
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关 键 词: | 金属有机骨架 Pt纳米粒子 三明治结构 电子转移 喹啉加氢 |
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