温度对PSⅡCP4 7/D1/D2/Cytb559复合物荧光光谱特性的影响

采用激励光源为514.5 nm的分幅扫描单光子计数荧光光谱装置对经20℃、42℃和48℃不同温度处理后的反应中心复合物CP47/D₁/D₂/Cyt b559的荧光光谱特性进行了研究.经解析,获得不同温度处理后,CP47/D₁/D₂/Cyt b559复合物最大峰值未发生变化,均在682 nm,说明Chla670的能量都由Chla682接收,但损耗愈来愈小,在48℃时,损耗程度最小,而其荧光百分比未发生多大变化.振动副带～700 nm和～740 nm的中心波长都发生蓝移,在不同温度下分别为:20℃ 703 nm,749 nm;42℃ 697 nm,744 nm;48℃ 694 nm,740 nm.因此可以推测温度的升高,影响了CP47/D₁/D₂/Cyt b559色素蛋白的二级结构以及色素分子的空间位置,使最大峰值处的荧光强度逐渐降低,振动副带逐渐蓝移.42℃的温度已造成影响,48℃影响较大.     

83 K光系统Ⅱ核心复合物不同激发的荧光光谱学

在83 K低温下,利用稳态荧光光谱技术对光系统Ⅱ（PSⅡ）核心复合物中激发能的传递进行了研究,激励波长分别选择为436 nm,480 nm,495 nm和507 nm,得到4种波长激发下的稳态荧光光谱.经过比较发现其最大峰值所在的位置没有因激发波长的不同而发生改变,都在696 nm处,在不同激发波长下经过高斯解析获得不同的谱带.根据发射光谱与吸收光谱的对应性,反映了不同的光谱特性,说明在不同波长光的激发下,核心复合物中能量传递的途径不同.同时,可以分析出在核心复合物中,至少有Chl a670.4670,Chl a684.7,685.1683,Chl a689.0687,Chl a690.9,693.4,695.2,698.06904种Chl a组分参与了能量的传递.     

温度对CP43内色素分子间能量传递的影响

对CP43进行不同温度处理5分钟，采用锁模Ar^ 激光器输出的514.5nm的皮秒光脉冲作为激励光，通过探测CP43的荧光光谱特性，来研究色素分子间的能量传递。分析表明，20℃处理后，CP43内Chla671向Chla679和Chla682同时传递能量，并且Chla679也向Chla682传递能量，Chla682获得的能量是Chla679获得能量的1.5倍。42℃处理后，Chla671向Chla679和Chla679向Chla682的能量传递加速，最终能量几乎全部由Chla682接收。48℃处理后，Chla679向Chla682的能量传递减慢，甚至断裂，Chla671将能量分别传递给Chla679和Chla682，但是Chla682接收到的能量略多于Chla679色素分子。60℃处理后，造成了Chla671向Chla679能量传递截止，Chla671向Chla682的能量传递发生了部分截止，因此Chla671的能量部分传递Chla682。不同温度处理后的荧光强度变化表明，Chla671接收到的能量受到蛋白空间构象的影响，在48℃处理后，接收到的能量是最多的，60℃处理后，接收到的能量最少。     

PSⅡ颗粒复合物低温荧光光谱特性

为了获得低温下PSⅡ颗粒复合物色素分子间的能量传递信息,运用荧光激发谱及荧光发射谱对273 K温度时不同波长光激发下菠菜的PSⅡ颗粒复合物的荧光光谱特性进行了研究,分析得出荧光强度的大小与激发光的波长有关,在实验所采用的激发波长中,436 nm的光激发产生的荧光强度最大,520 nm的最小.在能量传递过程中Chl a分子的荧光效率最高,Chl b分子次之.结合吸收谱分析还发现在PSⅡ颗粒复合物中至少存在四种具特征吸收的Chl分子： Chl a661660, Chl a/b672669,670,Chl a682680,Chl a690687.对436 nm光激发所得到的荧光发射谱进一步经高斯解析后得到五个光谱组分：661 nm,672 nm,682 nm,690 nm,730 nm,所占的比例分别为4.75%,9.89%,43.18%,22.08%,20.10%.     

采用选择激发研究光系统Ⅱ反应中心β-Car的物理特性

光系统Ⅱ反应中心包含有2个去镁叶绿素分子(Pheo),2个β胡萝卜素分子(β-Car)和6个叶绿素a分子(Chla).对反应中心的时间分辨荧光光谱表明,两个β-Car具有不同的吸收光谱,吸收峰分别为489 nm(Car489)和507 nm(Car507),Car489靠近吸收峰为667 nm和675 nm的叶绿素a(Chl a),它的主要功能是保护反应中心免受单态氧的破坏,而不能将激发能传递给光化学反应活性的色素分子P680;Car507靠近吸收峰为669 nm的Chl a分子;能够将激发能传递给P680,进行电荷分离.采用全局优化拟合的方法对荧光光谱进行处理,Car489在61 ps时间内将能量传递给Chl a672, 随后传给Chl a677,处于激发态的Chl a677在3 ns衰减到基态;Car507在274 ps时间内将能量传递给P680,P680＋Pheo-的电荷重组发生在3.8 ns和16 ns.     

捕光复合物LHCⅡ的荧光动力学特性

采用时间分辨荧光光谱技术,在273 K下用波长为507 nm的光激发对菠菜光系统Ⅱ捕光天线LHCⅡ的光谱特性和时间特性作了研究.将获得的荧光光谱进行高斯解析,得到6个光谱组分,反映了光谱特性：Chl a６６２６６０／６６１、Chl a/b６７２６７０／６７１、Chl a６８３.5６８０／６８１和Chl a６９９.9６９５.0,而中心波长为738.6nm、761.0 nm的光谱组分则可能对应着主发射峰的振动副带.通过对荧光衰减曲线进行三指数时间拟合,得到激发能在LHCⅡ中传递的时间常数：8.8 ps、500 ps、1.6 ns,并分析得出了时间常数与光谱组分的对应关系.     

光系统Ⅱ核心复合物激发能传递光谱特性

采用ICCD皮秒、飞秒扫描成象光谱装置研究PSⅡ核心复合物激发能传递光谱特性,获得的PSⅡ积分荧光谱从661nm到693nm,峰值波长680nm,有四个组分谱,谱的峰值分别为670nm、676nm、681nm、686nm.CP43有Chla₆₆₀⁶⁶¹、Chla₆₆₉⁶⁷⁰和Chla₆₈₂⁶⁸⁶三个光谱组分;CP47有Chla₆₆₀⁶⁶¹、Chla₆₆₉⁶⁷⁰和Chla₆₈₀⁶⁸¹三个光谱组分.根据吸收光谱和组分光谱分析,PSⅡ核心天线各自有三种不同状态的Chla分子,它们是CP43-Chla₆₆₀⁶⁶¹、CP43-Chla₆₆₉⁶⁷⁰、CP43-Chla₆₈₂⁶⁸⁶与CP47-Chla₆₆₀⁶⁶¹、CP47-Chla₆₆₉⁶⁷⁰、CP47-Chla₆₈₀⁶⁸¹.通过四个光谱组分分析了PSⅡ核心复合物激发能传递的光谱特性.     

Co-B非晶态合金催化肉桂醛液相选择性加氢制备肉桂醇的研究

本文首次报道Co-B非晶态合金催化剂应用于肉桂醛（CMA）液相选择性加氢制备肉桂醇（CMO），考察了催化活性、CMO选择性及其得率以及不同湿度预处理的影响。实验发现，Co-B非晶态合金催化剂的催化活性和对CMO的选择性显著优于Raney Co等催化剂，加热晶化后导致其催化活性显著下降而对CMO的选择性略有升高，根据XRD，SEM，XPS，BET等一系列的表征，初步讲座了Co-B催化剂催化性能与催化剂结构的关系。     

光系统Ⅱ核心天线CP47热稳定性的荧光动力学

采用激励光源为4MHz、514.5nm的分幅扫描单光子计数荧光装置对从菠菜中分离提纯的核心天线CP47的热稳定性进行研究,得到经20℃、42℃和48℃处理后的动力学三维荧光谱.它们在最大峰值处的时间常量及其chla分子发射荧光的效率分别为:20℃:2.849ns(43.60%),4.024ns(35.37%);42℃:2.107ns(51.11%),3.657ns(37.59%);48℃:3.801ns(36.69%),4.0149ns(34.68%).因此,在CP47中存在有2组处于不同聚合状态的chla分子,3个处理温度中较短的时间组分属于2组中处于同一种聚合状态色素分子之间chla→chla→chla基态的能量传递时间,较长的时间组分属于2组处于不同聚合状态色素分子之间chla→chla→chla基态的能量传递时间.CP47中,20℃～42℃之间的温度对蛋白质空间结构的影响较小,与蛋白质结合的2种结合状态的chla分子之间的空间位置改变也较少.而42℃～48℃之间的温度引起较大的蛋白质空间结构和与蛋白质结合的2种结合状态的chla分子之间的空间位置改变.     

菠菜PSII核心复合物激发能传递与温度的关系

采用基于延时分次扫描单光子计数器为探测装置的皮秒时间分辨荧光光谱测试系统研究了菠菜光系统 (PSⅡ )核心复合物光能传递与温度的关系。分别对PSII核心复合物样品在 2 0℃、42℃、48℃下做温浴处理 ,然后以脉宽为 1 2 0 ps,重复率为 4MHz ,波长为 5 1 4nm的Ar+激光作为光源分别激发处理后样品的荧光。通过对测量结果进行数据处理 ,分析比较发现 :同一温度下 ,呈荧光带的激发能传递速度比副荧光带处的快 ;同一波长下 ,慢组分的时间常量随温度升高而变慢 ,而快速组分的时间常数则变化不大 ;做 42℃温浴处理的样品接近于蛋白质解体的临界状态