基于O2-O2吸收的非相干宽带腔增强吸收光谱浓度反演方法研究

针对传统非相干宽带腔增强吸收光谱浓度反演方法的定量结果易受镜片反射率标定误差的影响问题, 提出了一种基于测量大气O₂-O₂吸收的浓度反演方法. 该方法是将非相干宽带腔增强吸收光谱技术的光学增强腔等效成吸收光程不随波长变化的多次反射池, 首先根据测得的宽带腔增强大气吸收谱和参考谱计算出光学厚度, 并应用差分光学吸收光谱算法拟合修正后的气体吸收截面到光学厚度, 反演得到大气中O₂-O₂以及被测气体的柱浓度, 然后根据O₂-O₂在大气中的含量已知且相对稳定这一特性, 确定出等效多次反射池的吸收光程, 最后从被测气体的柱浓度中扣除吸收光程信息得到被测气体的浓度值. 以监测大气中NO₂实验为例, 应用该方法在454-487 nm波段反演得到了大气NO₂的浓度(1-30 ppbv范围内), 并将反演结果与传统浓度反演方法的结果进行了对比, 发现两者的不一致性在7%以内. 实验结果表明, 非相干宽带腔增强吸收光谱技术可以利用大气O₂-O₂的吸收来定量其他被测气体的浓度, 而且定量结果对镜片反射率的标定误差不敏感.     

基于MATLAB的布朗运动数值模拟

运用MATLAB软件平台模拟T--维布朗运动的动态画面。并定义了粒子群分布离散度尺,研究迭代步数后,噪声强度系数。与粒子群分布离散度R的关系,通过曲线拟合得到关系式R∝√k与R∝Cs。     

合肥2013年8月-2014年7月NO2对流层柱浓度分析及与卫星对比

基于地基MAX-DOAS在2013年8月-2014年7月对合肥对流层NO2垂直柱浓度(VCD)进行了观测,研究了其季节均值和月均值变化特征,结果表明合肥地区对流层NO2 VCD季节均值变化较大,冬季最大,夏季最小,其中冬季季节均值高达2.09×1016 mol·c m-2,为夏季的2.2倍. 对不同季节的平均日变化的分析表明,NO2 VCD日变化季节差异显著并在下午达到差异最大值. 将地基MAX-DOAS观测结果和OMI观测结果进行了对比,两者具有较好的一致性,其中在无云天气下两者的相关系数为0.88. 通过卫星观测获取了合肥以及周边地区的NO2 VCD季节均值,分析表明合肥地区的NO2主要以本地积累为主,外来输送贡献较小.     

污染气体浓度二维空间分布的紫外成像方法

介绍了一种新型的、针对污染源中特定污染气体在紫外波段的成像方法,该方法基于朗伯比尔吸收定律,结合紫外带通滤光片分光,能以较高的时间分辨率和空间分辨率直观再现污染气体浓度在空间的二维分布。以SO₂气体作为研究对象,在实验室内搭建了测量系统;阐述了该成像技术的测量方法,分析了该方法的线性响应,实验结果表明该方法的线性响应良好,响应系数R2高达0.985;探讨了该成像方法在不同成像区域内的灵敏度变化,其差异在1%～3%;讨论了成像方法获取柱浓度的准确性,实验室分析结果显示误差约为1%, 准确性较高;最后分析了该成像方法的检测限并且根据线性最小二乘拟合方法解析出目标气体SO₂在样品池横截面上的二维空间分布。     

MAX-DOAS仪器观测大气Ring效应及对气溶胶参数的敏感性研究

Ring效应是指大气中O₂和N₂分子对太阳光的转动拉曼散射致使太阳夫琅禾费结构变浅(被填充)的现象。大气气溶胶能够改变光子在大气中的光程和大气散射性质,进而影响到光子发生转动拉曼散射的几率(RSP),最终影响填充效应。通过观测RSP在不同气溶胶状态下的变化,可以反演得到气溶胶参量信息。采用地基多轴差分吸收光谱(multi-axis differential optical absorption spectroscopy, MAX-DOAS)方法在晴朗无云天气下对Ring效应进行了观测,并把测量值和模型值进行了对比,两者一致性较好;选取大气辐射传输模型McArtim研究了在不同大气条件下Ring效应对气溶胶参数等的灵敏度,结果表明在大多数测量情况下,气溶胶光学厚度和边界层高度对RSP影响较大,在90°仰角时,AOD从0.1增加到1,RSP减少了24.6%,边界层高度从1 km增加到3 km,RSP增加了4.4%。研究表明,Ring效应对气溶胶光学厚度和边界层高度较为敏感,这为反演气溶胶的垂直分布提供了一种新方法。     

多轴差分吸收光谱技术的云和气溶胶类型鉴别方法研究

本文研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的云和气溶胶类型鉴别方法.首先研究了晴朗低气溶胶、晴朗高气溶胶、分散云、连续薄云和连续厚云下,色彩因子、光通量和O4的大气质量因子的变化特征.分析发现随着云和气溶胶光学厚度的增加,色彩因子会逐渐减小.分散云会使色彩因子发生快速变化,连续云会使各高度角的色彩因子趋于一致.另外,厚云会使天顶方向光强剧烈下降,同时O4大气质量因子大幅度增加.根据分析结果,最终形成了MAX-DOAS技术的云和气溶胶类型鉴别方案.利用该鉴别方案,统计分析了2012年6月1日到10月30日的MAX-DOAS观测结果.分散云和连续薄云出现频率最高,达到了66%和14.3%.两种类型下,NO2对流层垂直柱浓度(VCD)的平均值相对晴朗低气溶胶下高出35%和66%.而表征NO2VCD测量值稳定度的标准偏差大约增大了2倍.连续厚云下NO2VCD常出现突然的极大值和极小值.因此实时判别云和气溶胶的种类,将对MAX-DOAS数据的解析和数据质量的保证起到十分重要的作用.     

柱前衍生反相离子对高效液相色谱法测定Fe(Ⅱ)

建立了将PDT作为柱前衍生试剂,用反相离子对高效液相色谱法分离和测定Fe(Ⅱ)的新方法.样品经柱前衍生后,以ODS C8色谱柱进行分离,以含60%(体积分数)乙腈、60mmol/L的高氯酸钠和20mmol/L的乙酸-乙酸钠水溶液(pH 4.65)作为流动相,流速为1mL/min,检测波长为295nm,整个分离过程在14min内完成.考察了Fe(Ⅱ)在不同水样中的回收率,当Fe(Ⅱ)的添加量为20μg/L时,其回收率为99%～102%.峰高、峰面积和保留时间的相对标准偏差分别为1.06%、2.87%和0.45%.方法的检出限为0.35μg/L(S/N=3).该法成功应用于环境水样中Fe(Ⅱ)含量的测定.     

利用O4测量去除NO2柱浓度直射太阳光差分吸收光谱探测中云的影响

直射太阳光差分吸收光谱(DS-DOAS)技术用于NO2等气体的垂直柱浓度长期监测,当仪器视场中有云时,云内颗粒对光的多次散射会导致此技术的测量结果存在较大误差。针对此问题,采用DS-DOAS技术中同步测量O4垂直柱浓度的方法,判断视场内是否有云,对NO2垂直柱浓度的监测结果进行修正。统计得到了晴朗天气下由反演误差、大气扰动等因素引起的O4垂直柱浓度测量值的变化幅度为6%。O4变化幅度大于6%时,认为视场内有云。采用此方法修正了4天NO2垂直柱浓度监测结果,证实了此方法可以有效地提高DS-DOAS技术的测量精度。     

车载多轴差分吸收光谱探测对流层NO2分布研究

对流层NO₂垂直柱浓度在水平分布上具有较大不均匀性, 研究对流层NO₂分布特征对于研究污染的形成具有重要作用. 本文在国内首次采用车载多轴差分吸收光谱技术探测对流层NO₂的水平分布, 着重研究了基于车载移动平台上的多轴差分吸收光谱技术反演对流层NO₂垂直柱浓度的方法. 采用低阶多项式拟合扣除夫琅禾费参考谱和平流层对对流层NO₂的贡献, 反演得到移动平台上对流层NO₂垂直柱浓度. 结合大气辐射传输模型, 通过设置不同气溶胶光学厚度及层高、NO₂层高、方位角等对反演误差进行分析, 得出对流层NO₂垂直柱浓度的总误差小于25%. 在合肥开展观测实验, 获取观测时间段内合肥市对流层NO₂垂直柱浓度的水平分布特征. 并将观测结果与OMI卫星过顶数据比对, 在洁净和车载观测点较多的像元内, 两者结果符合较好; 在污染区域, 两者结果有一定差别. 研究显示, 采用车载多轴差分吸收光谱技术能较好的探测区域对流层NO₂的分布特征, 这对模型验证、卫星校验及研究输送过程具有重要意义.     

多轴差分吸收光谱技术反演气溶胶消光系数垂直廓线

研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法. 该算法应用非线性最优估算法, 通过MAX-DOAS测量的氧的二聚体(O₄), 反演气溶胶消光系数垂直廓线和光学厚度(AOD). 首先研究了非线性最优估算法中权重函数、先验廓线协方差矩阵、测量不确定度协方差矩阵的计算方法, 针对中国气溶胶浓度较高且变化剧烈的特征, 设计了非线性迭代方案. 然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种状态下, 通过计算机仿真模拟验证了MAX-DOAS气溶胶消光系数垂直分布反演算法, 讨论了误差来源. 之后在合肥地区开展了连续观测实验, 并将反演的AOD与CE318太阳光度计对比, 两者的相关性系数达到了0.94. AOD反演的相对误差约为20%. 又将反演的最低层(0–0.3 km)气溶胶消光系数与能见度仪对比, 两者的相关性系数为0.65. 近地面气溶胶消光系数反演的总相对误差约为10%. 模拟验证和对比实验均说明本文研究的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法可以较好地获取对流层的气溶胶状态. 关键词： 多轴差分吸收光谱 气溶胶消光系数垂直廓线 气溶胶光学厚度 最优估算法