硼掺杂还原态氧化石墨烯催化剂的制备及其蒽催化加氢性能的研究

制备了一系列硼掺杂的还原氧化态石墨烯催化剂并应用于蒽加氢反应。结果表明，随着催化剂处理温度的升高，催化剂中有序碳结构会发生变化，硼会取代材料骨架中的碳，进而影响蒽和氢气的吸附活化。经硼改性后，催化剂对蒽加氢反应表现出了很高的加氢活性，蒽的最高转化率可达97%，深度加氢产物八氢蒽的最高选择性可达19%。     

阳极改性对微生物燃料电池处理秸秆水解物性能影响

以玉米秸秆稀酸水解液为阳极底物,用污水处理厂活性污泥为产电微生物菌源构建双室微生物燃料电池(MFC),采用三种不同方法改性阳极碳毡,并对其MFC产电性能进行研究。结果表明,以未改性碳毡(CC)、HNO_3酸解CC(HNO_3/CC)、壳聚糖改性CC(chitosan/CC)、PDADMAC/α-Fe_2O_3层层自组装改性碳毡(PDADMAC/α-Fe_2O_3/CC)的MFC的最大产电量分别为248、315、452和522 mV,最大功率密度分别为54.6、92.7、203.8和248.1 mW/m~2,COD的去除率分别为82.21%、81.46%、82.53%和86.44%。循环伏安曲线显示,PDADMAC/α-Fe_2O_3层层自组装改性的阳极碳毡具有较高的氧化还原电位。电化学阻抗谱图表明,PDADMAC/α-Fe_2O_3层层自组装改性碳毡的极化内阻最小,为7Ω。几种改性材料为阳极的MFC性能依次为PDADMAC/α-Fe_2O_3/CC壳聚糖/CCHNO_3/CC空白CC。     

锑掺杂对钒钛系催化剂低温脱硝活性的影响

用浸渍法制备Sb-V₂O₅-TiO₂催化剂,在质量分数3%V₂O₅-TiO₂催化剂基础上,研究锑的负载量、焙烧温度对催化剂活性的影响。结果表明,锑的负载量为11%（质量分数）,500 ℃焙烧的催化剂具有最佳的SCR活性,在进口浓度为0.07% NO_x、O₂体积分数5%、空速27 000 h^-1的条件下,170 ℃时脱硝活性可达92%。对催化剂进行H₂-TPR表征,发现锑修饰后的催化剂氧化能力增强,使催化剂效率上升。通过XPS和NH₃-TPD表征测试,催化剂表面的锑主要以五价的形式存在且随着锑负载量的增加催化剂表面酸性增强。考察SO₂和H₂O对催化剂的影响发现,加锑催化剂具有一定的抗硫抗水性能。通过FT-IR、TG、孔隙结构测试表明,锑的加入可以有效地抑制硫酸铵盐在催化剂表面的聚集,从而延长催化剂的寿命。     

山西典型高铝煤灰熔融及黏温特性改性实验研究

以山西典型高铝煤为研究对象,研究了工业助熔剂石灰石、黏土以及两者的复合助熔剂对其灰熔融特性及黏温特性的影响。结果表明,随着助熔剂含量的增加,煤灰熔融流动温度下降;石灰石的助熔效果优于黏土,复合助熔剂效果优于单一助熔剂。添加石灰石使灰渣临界黏度温度tcv显著降低,添加黏土使其渣型向玻璃渣转变,复合助熔剂较单一助熔剂存在显著协同作用,即能同时实现tcv的降低和渣型的有利转变。对山西典型高铝煤两渡煤,在复合助熔剂添加量为4%(2%石灰石+2%黏土)时,不仅其渣型向玻璃渣转变,且tcv较单独添加石灰石(2%)降低133℃,较单独添加黏土(6%)降低222℃。矿物质分析结果证实了助熔剂的助熔原理。添加复合助熔剂改性的山西高铝煤可达到工业气流床气化对煤种的要求。     

碱酸改性ZSM-5分子筛催化剂的噻吩烷基化反应性能研究

以SiO_2/Al_2O_3物质的量比为50的HZSM-5分子筛为原粉,经过一定浓度的NaOH溶液处理后再使用柠檬酸溶液进行酸洗以制备微孔-介孔多级孔HZSM-5催化剂,并研究其在模拟油中的噻吩烷基化反应性能。结果表明,使用柠檬酸溶液进行酸洗可以清除碱处理后孔道内残余的杂质。当柠檬酸溶液浓度为0.5 mol/L时,此时得到的HZ(AC-0.5)催化剂具有适宜的孔径和酸性,因而噻吩烷基化转化率最高,达到95.6%。在HZ(AC-0.5)催化剂上以苯并噻吩作为噻吩衍生物模型化合物,异戊二烯作为烯烃模型化合物,苯作为芳烃模型化合物,分别考察噻吩烷基化反应性能,并分析不同组分的模拟油对噻吩烷基化反应转化率和选择性的影响。结果表明,噻吩烷基化的最佳反应温度是120℃,在该温度下苯并噻吩烷基化的转化率高于噻吩烷基化的转化率,当异戊二烯作为烯烃模型化合物后噻吩的转化率会升高,当苯作为芳烃模型化合物后噻吩的转化率会降低。     

改性Y型分子筛对硫醇硫醚的吸附脱除研究

通过液相离子交换法制备了Cu(I)Y、Ni Y、Ce Y分子筛,以XRD、低温N2吸附-脱附、NH3-TPD、吡啶红外Py-FTIR等方法对其进行物性表征。利用固定床技术、WK-2D微库伦仪及硫化学发光检测GC-SCD色谱评价了改性分子筛对于硫含量300μg/g模拟油(含硫化合物二丙硫醚、环己硫醇和1-庚硫醇与壬烷配制)及HDS汽油的吸附脱硫性能。结果表明,吸附剂对模拟油和HDS燃料油品中硫醇硫醚具有吸附效果,且改性后的分子筛在吸附脱硫过程中,强的B酸对于吸附脱硫有负作用,会使油品中硫醇硫醚发生催化反应,聚合的大分子硫化物遮盖及阻塞吸附活性位点,从而使吸附剂不能够完全地吸附硫化物,造成吸附硫容较小,而弱L酸无催化活性对吸附脱硫有正面影响。     

N,P掺杂型C@Mo_2C催化剂的制备及其催化CO_2加氢反应研究

以三聚氰胺苯甲酸盐为碳源和氮源、以三聚氰胺磷钼酸盐为钼源、磷源和氮源,采用程序升温的方法制备了系列N,P掺杂型C@Mo_2C催化剂。采用XRD、SEM、TEM和XPS等对催化剂的结构、形貌和表面特性进行了表征,研究了三聚氰胺苯甲酸盐中n(三聚氰胺)/n(苯甲酸)、前驱体中n(C)/n(Mo)等因素对所制备催化剂的结构及其在二氧化碳加氢反应中催化性能的影响。在反应温度为220℃、反应压力为3.0 MPa、空速为3 600 m L/(g·h)的条件下,在N,P掺杂型C@Mo_2C的催化作用下,CO_2转化率可以达到12.2%,此时产物中CH_3OH的选择性达到52.2%。     

五乙烯六胺改性金属有机骨架材料MIL-101(Cr)对CO_2的吸附性能

采用溶剂热法合成金属有机骨架材料MIL-101(Cr),用回流法将五乙烯六胺(PEHA)负载到MIL-101(Cr)孔道中的不饱和金属位点上,使用扫描电镜、粉末X射线衍射、氮气物理吸附、元素分析和傅里叶变换红外光谱等表征手段考察材料的结构和形貌,测试氨基改性前后的MIL-101(Cr)在25℃、不同压力下对CO_2的吸附效果。结果表明,负载0.24 m L五乙烯六胺后的MIL-101(Cr)对CO_2的吸附效果最好,在25℃、常压下对CO_2的饱和吸附量可达58.944 mg/g,相比未负载五乙烯六胺的MIL-101(Cr)吸附量(CO_2饱和吸附量为44.208 mg/g)增加了33%。随着吸附压力的增加,MIL-101(Cr)和0.24PEHAM IL-101(Cr)对CO_2的饱和吸附量逐渐增加,当吸附压力为1.1 MPa时,两者的吸附量分别为1 147.59和1 256.74 mg/g,表明该类材料在高压下对CO_2有着良好的吸附效果。     

多巴胺和L-精氨酸制备超轻氮掺杂石墨烯气凝胶吸油性能的研究

采用水热法制备了超轻氮掺杂石墨烯气凝胶。分析表征结果表明,多巴胺不仅为还原剂而且提供氮源,石墨烯溶液前躯体的pH值对水热法制备超轻氮掺杂石墨烯气凝胶很大的影响,通过调节多巴胺和L-精氨酸在石墨烯溶液前躯体的浓度,可制备密度为2.54 mg/cm³超轻氮掺杂石墨烯气凝胶,由于氮掺杂、低密度和大的比表面积,超轻氮掺杂石墨烯气凝胶对各种油品都有良好的吸附性能。     

P改性NiW/γ-Al2O3的低温焦油芳烃组分加氢性能研究

以γ-Al₂O₃为载体,采用浸渍法制备了不同P添加量的负载型NiW加氢催化剂,采用固定床加氢装置,对模型化合物萘和低温焦油富集的芳烃组分进行了催化加氢。催化剂采用N₂吸附、XRD、H₂-TPR、XPS以及NH₃-TPD的方法进行表征,加氢产物采用GC-MS和GC×GC-TOFMS进行分析。结果表明,P助剂能够扩大催化剂的孔径并促进活性金属组分在载体表面的分散;当P含量为1.0%~1.5%时,能够促进Ni-W-O混合相生成,并提高催化剂表面弱酸的含量;萘加氢反应的转化率和十氢萘的选择性也在添加1.0%的P时达到最高,分别为80%和50%左右;低温焦油芳烃组分的催化加氢结果显示,芳烃饱和加氢反应占优,绝大部分芳烃转化为环烷烃,且催化剂具有显著的脱除杂原子效果。