MOF衍生碳基电催化剂限域催化O2还原和CO2还原反应

化石燃料的大量消耗和环境的逐渐恶化导致迫切需要开发和探索有效的能源转换和存储技术. 电化学是各种能源转换装置的基础和关键. 设计和合成具有高催化活性的非贵金属基和非金属基催化剂是最好的选择. 金属有机骨架(MOF)衍生的碳基材料具有比表面积大、 孔隙率高的特点, 可以选择性地限制不同类型的金属. 因此, MOF衍生碳作为催化剂载体使用时具有良好的限域效应, 有利于提高催化剂的活性和稳定性. 本文综合评述了MOF衍生材料在催化反应中的限域效应, 并介绍了MOF衍生碳基材料在氧还原反应(ORR)和二氧化碳还原反应(CO₂RR)电催化方面的最新进展, 揭示了MOF碳基材料在电催化反应中的构效关系. 最后, 讨论了MOF衍生的碳基材料在ORR和CO₂RR电催化中的挑战和机遇, 以及未来可能的解决方案.     

碳基催化剂用于电催化氧还原生产H2O2的研究进展:策略、计算及实际应用(英文)

过氧化氢(H₂O₂)作为一种多功能且环保的氧化剂,在工业生产、漂白、消毒和废水处理等领域都发挥着重要作用.传统的蒽醌工艺由于不环保、不安全且流程复杂,无法成为批量生产过氧化氢的最佳选择.基于电化学氧还原反应(ORR)的合成方法是一种有价值的替代蒽醌生产的方法.通常,H₂O₂可以通过2e^-ORR过程合成.碳基催化剂因储量丰富、成本低、结构可调和导电性好等优点,被认为是用于2e^-ORR的最佳催化剂之一.本文综合评述了近年来碳基催化剂在电化学合成H₂O₂方面的研究进展.首先,介绍了2e^-ORR过程的基本原理,揭示了影响ORR路径的关键因素;然后,阐述了密度泛函理论(DFT)计算对揭示催化活性位点的关键作用,并指明火山图是一种预测催化剂选择性的重要工具;综合评述了促进H₂O₂产生的几种有效策略(优化金属单原子、构建催化剂表面缺陷工程、引入吡咯氮、掺杂含氧官...