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1.
单斜及四方晶相ZrO2催化CO加氢反应性能的比较   总被引:7,自引:0,他引:7  
李文  殷元骐 《分子催化》1999,13(3):186-192
研究了以纯单斜(m)和四方(t)晶相ZrO2为催化剂的CO加氢反应.尽管两种晶相催化剂均有较高的低碳烯烃的选择性,但是也发现了两者催化性能的显著差别.m-ZrO2催化剂对异丁烯有突出的选择性,而t-ZrO2催化剂,则只有乙烯和丙烯,几乎没有C4烯烃的选择性.室温下CO吸附的原位IR谱测试可见,只有在t-ZrO2催化剂上观测到不可逆含氧吸附物种.吡啶吸附的Raman谱显示出它们之间表面性质的差别,m-ZrO2催化剂表面存在等强度的Lewis和Bronsted酸中心,而在t-ZrO2催化剂表面几乎只有Bronsted酸中心.催化过程的一些模型分子电子结构计算也表明了ZrO2催化剂对低碳烯烃选择性内在的电子结构条件.我们推测CO在m-ZrO2催化剂表面的孪式吸附物种可能是导致异丁烯产物的根源  相似文献
2.
CO2/H2和(CO/CO2)+H2低压合成甲醇催化过程的本质   总被引:6,自引:0,他引:6  
通过在Cu/ZnO/Al2O3催化剂上CO2+H2,CO+H2和(CO/CO2)+H2催化反应动力学研究对合成甲醇动力学和反应机理进行了细致分析,提出合成甲醇的反应机理,解释了在(CO/CO2)+H2合成甲醇过程中少量CO2的作用及合成甲醇的直接碳源。  相似文献
3.
首次利用吸附态模板剂在Na2O-SiO2-B2O3-DEA干粉体系中合成了杂原子B-SZM-35沸石,XRD,SEM,IR,及CO加氢反应研究了其物理化学特性。结果表明,B原子同晶取代Al原子进入ZSM-35沸石骨加。  相似文献
4.
以MoO3为前驱体,CH4/4H2为碳化介质,通过程序升温反应法(TPRe)制备了不同晶型碳化钼(β-Mo2C和α-MoC1-x)催化材料,并通过XRD、BET、TEM、SEM和XPS等表征手段对碳化钼材料的晶体结构、比表面积、形貌及电子特征进行了研究;同时考察了不同晶型碳化钼的CO加氢反应性能。结果表明,其具有很高CO加氢活性,产物主要为烷烃,同时有少量低碳醇生成。因此,碳化钼有望成为新型F-T合成或低碳醇合成的催化剂。  相似文献
5.
提出了一种改进催化剂活性和C5+烃选择性的方法,利用原位红外光谱、TPSR和费-托合成反应考察了催化剂的还原、分散、吸附与反应行为的关系.研究表明,载体处理的差异决定了CO在催化剂表面上的吸附形态,钴负载在氨修饰氧化铝上有利于桥式CO吸附,而醋酸改性氧化铝则增进了金属钴与载体之间的相互作用,催化剂以线形吸收态为主.CO加氢反应表明,氨修饰氧化铝负载钴催化剂能促进活性和C+5烃选择性的提高,而醋酸修饰氧化铝可抑止钴催化剂的活性和碳链增长.  相似文献
6.
We have developed a new preparation method (ME method) of supported metal catalysts by using microemulsion. The metal particles in the catalyst prepared by this method were interacted strongly with support and were considered to be positively charged, and the SiO2-supported Rh and Fe catalysts prepared by this method exhibited a unique activity and a good selectivity to oxygenates in the hydrogenation of CO. The Al2O3-supported Ni catalyst also exhibited an excellent activity and a strong resistance to carbon deposition in the methane-steam reforming. In this review, these interesting catalytic behaviors of the catalysts prepared by ME method were elucidated from the view-point of the electronic state of metals.  相似文献
7.
Ni催化剂上一氧化碳加氢反应机理研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
Ni催化剂上一氧化碳加氢反应机理研究胡云行,万惠霖,关玉德,林恒生(厦门大学化学系,固体表面物理化学国家重点实验室,厦门,361005)(中国科学院山西煤炭化学研究所,太原)关键词脉冲法,一氧化碳,加氢,反应机理自本世纪初报道了一氧化碳加氢生成甲烷以...  相似文献
8.
对液相一步法合成气制二甲醚过程在温度260~300℃,压力4MPa,尾气流速45L/h和搅拌速度1250rpm的条件下考察了催化剂浓度对反应性能的影响。在其它条件不变的情况下,提高催化剂浓度可以提高CO和H2转化率、甲醇选择性,但降低了二甲醚选择性和单位质量催比剂的二甲醚生成速率。  相似文献
9.
铑基CO加氢制乙醇催化剂的FTIR研究   总被引:2,自引:1,他引:1  
用FTIR的Rh/CeO2/SiO2系列CO加氢制乙醇催经剂进行了研究,在H2流中升温处理时,吸附CO的脱附温度低于N2气流中CO的脱附温度,CeO2的加入进一步降低了N2和H2气流中CO的脱附温度,在H2气流中升温处理时,相邻双羰基峰的低波数峰迅速消失,而高波数峰变得不对称,FTIR结果表明,在CO加氢反应中,催化剂表面上生成了Rh(H)CO物种,反应的速度决定步骤很可能是这一物种的进一步反应,  相似文献
10.
不同MgO载体对合成低碳烯烃用铁锰基催化剂的影响   总被引:2,自引:1,他引:1       下载免费PDF全文
采用共沉淀法、硝酸盐热分解法制备的MgO和商品MgO为载体,使用共浸渍法制备了系列FeMn/MgO催化剂,以CO加氢合成低碳烯烃为模型反应,对不同催化剂的反应性能进行了考察,采用X射线光电子能谱、N2物理吸附、X射线物相分析、程序升温还原等表征技术对催化剂的结构和性能进行了表征.结果表明,采用共沉淀法制备的MgO载体比表面积最大,达到203.5m2/g,以此为载体制备的催化剂取得了最优的CO加氢合成低碳烯烃性能.在340℃、2.0MPa、1600h-1的反应条件下,CO转化率达到91.36%,C2=~C4=选择性为58.48%.催化剂的比表面积大,活性组分分布均匀且在表面含量高及低温还原性能的明显改善是其具有优异的催化性能的重要原因.  相似文献
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