Fe掺杂NiSe@NiS复合材料电子调制和界面协同促进析氧性能研究

本研究采用溶剂热法,在泡沫镍(NF)基底上原位合成出Fe掺杂的硒化镍和硫化镍复合材料(Fe-NiSe@NiS/NF)。得益于Fe掺杂优化的电子结构、NiSe和NiS间的协同效应以及高效的电荷转移速率,Fe-NiSe@NiS/NF在1 mol/L KOH溶液中表现出优异的OER性能。在过电位为330 mV时可实现电流密度150 mA/cm²,且电压在稳定40 h后没有发生显著改变。     

氧载体的氧物种直接氧化甲烷制合成气

甲烷部分氧化制合成气由于合成气中n(H2)/n(CO)接近2,可直接用于甲醇合成或烃类F-T合成等后续工业过程而在国内外受到了广泛的关注。利用氧载体的氧物种在无气相氧下直接选择氧化甲烷制合成气是天然气化工利用的新方法,本文介绍了该方法的基本原理、概念工艺和对氧载体的性能要求,对应用于该方法的铈基复合氧化物的掺杂和助剂对选择氧化甲烷性能的影响、钙钛矿氧化物氧载体的氧缺陷、氧物种迁移、结构稳定性及其氧物种氧化甲烷的性能进行了阐述和分析,提出了控制氧载体表面状态是获得高合成气选择性的关键,并对该技术今后的研究重点进行了展望。     

钴负载量和焙烧温度对F-T合成用Co/Al_2O_3催化剂活性的影响

对用于F T合成制液态烃的Co/Al2 O3 催化剂进行了程序升温还原研究 ,确定了合适的还原活化温度 (约6 0 0～ 80 0K) ,同时考察了钴负载量和焙烧温度对催化剂活性的影响 .结果表明 ,钴负载量和焙烧温度对C5+ 收率的影响十分显著 .用CODEX优化软件对钴负载量和催化剂焙烧温度进行了优化 .结果表明 ,比较理想的钴负载量为 11 6 % ,焙烧温度为 6 5 1K .XRD测试结果表明 ,在较高温度焙烧的催化剂由于易生成CoAl2 O4 尖晶石 ,导致催化剂的活性显著降低     

化学循环重整甲烷制合成气LaB03钙钛矿型氧载体研究

采用溶胶-凝胶法制备了不同B位可变价离子的La-B-O复合氧载体（B=Cr、Ni）,采用XRD、BET、FT-IR、H2-TPR及CH4-TPSR等进行了表征,并用于化学循环重整（CLR）CH4反应中.结果表明,LaNiO3氧化物更易于与CH4发生深度氧化和选择氧化,LaCrO3氧化物则利于CH4裂解,其氧物种氧化CH4的能力较弱.在连续流动CLR反应中,LaNiO3具有较高的供氧量和持续供氧能力,能将CH4选择氧化为H2/CO=1.45的合成气,其CH4转化率和CO选择性分别达到23.4%和86.9%,且其结构保持了较高的稳定性.     

硅溶胶粒度与分布对高硅铝比镁碱沸石合成的影响机理

以硅溶胶为硅源, 在不同碱度的溶液中对其进行前处理, 制得不同粒度与分布的硅溶胶母液, 并以此为原料合成了高硅铝比镁碱沸石分子筛(FER zeolite). 通过激光粒度分析仪(LPSA)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜/能量色散X射线光谱(SEM-EDS)和X射线荧光(XRF)等对母液和产物进行了表征, 考察了碱度对硅溶胶粒度特性和分子筛晶化过程以及产物性质的影响. 结果表明, 随着碱度增加, 硅溶胶母液的粒径逐渐增大, 对应于溶液中更多的Q³硅单元向Q²硅单元转变. 在低碱度下, 高聚合度的Q³硅单元倾向于使晶化过程遵循固相转化机理, 生成大片纯相镁碱沸石, 且产物的相对结晶度和固体收率均较高; 而在高碱度下, 大量活性的Q²硅单元则易于使凝胶成块, 晶化过程遵循液相转化机制, 产物尺寸较小且含有杂晶, 相对结晶度和固体收率均较低.     

助剂CeO2对Co/Al2O3催化剂上F-T合成反应性能的影响

在用于F-T合成的Co/Al     

钙钛矿型La0.8Sr0.2FeO3中的晶格氧用于甲烷选择氧化制取合成气

 用自燃烧法制备了钙钛矿型La0．8Sr0．2FeO3催化剂．用H2－TPR考察了催化剂表面的氧消耗过程，用程序升温表面反应（TPSR）研究了甲烷与催化剂表面氧物种的反应，用在线质谱脉冲反应和甲烷／氧切换反应研究了催化剂的晶格氧选择氧化甲烷制合成气．结果表明，催化剂上存在两种氧物种，无气相氧存在时，强氧化性氧物种首先将甲烷氧化为CO2和H2O；而后提供的氧化性较弱的晶格氧具有良好的甲烷部分氧化选择性，可将甲烷氧化为合成气CO和H2（选择性可达95％以上）．在900℃下的CH4／O2切换反应结果表明，甲烷能与La0．8Sr0．2FeO3中的晶格氧反应选择性地生成CO和H2，失去晶格氧的La0．8－Sr0．2FeO3能与气相氧反应恢复其晶格氧．在合适的反应条件下，用La0．8Sr0．2FeO3催化剂的晶格氧代替分子氧按Redox模式实现甲烷选择氧化制合成气是可能的．     

化学循环重整甲烷制合成气LaBO3钙钛矿型氧载体研究

采用溶胶-凝胶法制备了不同B位可变价离子的La-B-O复合氧载体(B=Cr、Ni),采用XRD、BET、FT-IR、H2-TPR及CH4-TPSR等进行了表征,并用于化学循环重整(CLR)CH4反应中.结果表明,LaNiO3氧化物更易于与CH4发生深度氧化和选择氧化,LaCrO3氧化物则利于CH4裂解,其氧物种氧化CH4的能力较弱.在连续流动CLR反应中,LaNiO3具有较高的供氧量和持续供氧能力,能将CH4选择氧化为H2/CO=1.45的合成气,其CH4转化率和CO选择性分别达到23.4%和86.9%,且其结构保持了较高的稳定性.     

钴负载量和焙烧温度对F-T合成用Co/Al2O3催化剂活性的影响

 对用于F－T合成制液态烃的Co／Al2O3催化剂进行了程序升温还原研究,确定了合适的还原活化温度（约600～800K）,同时考察了钴负载量和焙烧温度对催化剂活性的影响．结果表明,钴负载量和焙烧温度对C5＋收率的影响十分显著．用CODEX优化软件对钴负载量和催化剂焙烧温度进行了优化．结果表明,比较理想的钴负载量为11．6％,焙烧温度为651K．XRD测试结果表明,在较高温度焙烧的催化剂由于易生成CoAl2O4尖晶石,导致催化剂的活性显著降低．     

LaMO3纳米复合钙钛矿氧载体化学循环重整甲烷制合成气

采用溶胶-凝胶法制备了不同B位可变价离子的LaMO3 (M= Cr,Mn,Fe,Co)复合氧化物氧载体,采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜及CH4程序升温表面反应等手段对氧载体进行了表征,并用于直接选择氧化CH4的反应中.结果表明,Cr,Mn,Fe 和Co均能形成LaMO3纳米复合钙钛矿结构,其氧物种氧化能力大小...