甲烷在6%Zn/HZSM-5催化剂上的低温转化 Catalytic Conversion of Methane at Low Temperature over 6%Zn/HZSM-5 Zeolite

 采用丙烷和甲烷混合物作为共反应物进行无氧芳构化反应. 在600 ℃,3000 h-1和甲烷/丙烷摩尔比为0.6的条件下,甲烷可以在6%Zn/HZSM-5分子筛催化剂上被有效地活化,甲烷的转化率可达32.4%,丙烷的转化率为89.5%,反应的主要产物为芳烃,其选择性达到89.7%. 甲烷与丙烷的摩尔比对芳烃产物的选择性有影响. 在没有丙烷参与时该催化剂在600 ℃下对甲烷转化没有活性. 推测是丙烷脱氢或裂解过程的中间产物活化了甲烷. 低碳烷烃对甲烷的活化可能是实现甲烷低温转化的一条有效途径.     

水蒸气对Cu-Al-MCM-41上NO选择性还原的影响

 利用程序升温反应考察了10％H2O存在时Cu－Al－MCM－41催化剂\r\n上的NO选择性还原反应，同时结合XRD，N2吸附等温线，NMR，TPD和TP\r\nR等技术对催化剂的化学吸附性能和结构特征进行了表征．活性测试结\r\n果表明，在含水气氛中进行NO选择性还原反应时催化剂的活性下降较小\r\n，且是可逆的，400℃时催化剂的活性可维持300min以上．通过多种表\r\n征可知，分子筛骨架未发生坍塌，催化剂活性变化的原因是H2O的存在\r\n抑制了NO和C3H6在催化剂活性位上的吸附，同时在反应过程中形成了一\r\n定量的CuO物种，导致催化剂表面活性中心数减少．     

凝胶中硅含量对SAPO-5分子筛合成及其性能的影响

通过改变反应物凝胶中的硅含量，用水热法合成了系列ＳＡＰＯ－５分子筛，并用ＸＲＤ、ＳＥＭ和ＭＡＳＮＭＲ分别研究了不同硅含量的分子筛结构和形貌．以正己烷的催化裂解为模型反应，用微反色谱研究了不同硅含量的ＳＡＰＯ－５分子筛的催化性能．结果表明，分子筛骨架中的硅含量随反应物中硅含量的增加而增加；硅开始进入ＳＡＰＯ－５分子筛骨架时，是以取代单个磷原子而进行的；当反应物中硅含量较高时，硅进入分子筛骨架是通过两个硅原子取代一对铝和磷原子，从而在ＳＡＰＯ－５中形成富硅区．硅进入分子筛骨架，虽然未改变分子筛的晶体结构，但改变了分子筛的晶形晶貌．ＳＡＰＯ－５分子筛中存在３种酸中心，即弱酸、中强酸和强酸中心．在正己烷催化裂解中，较低温度时，催化活性中心主要是中强酸中心；当反应温度较高时，弱酸中心也可充当活性中心．在强酸中心上易发生结炭现象．     

中孔分子筛MCM-41形成机理的考察

MCM－41分子筛是九十年代初期美国Mobil公司开发的一种新型中孔（mesoporous）材料[1]．它以C8－C16季俊碱表面活性剂作为模板剂水热法合成，具有2－10nm的孔径，孔道六方有序排列，高比表面和高吸附容量，中等酸性和稳定性，是一种有潜在应用前景的吸附和催化材料．目前，关于     

ADSORPTION OF BENZOIC ACID AND P-NITROBENZOIC ACID ON A NEW HYPERCROSSLINKED PHENOL GROUP PST ADSORBENT

A comparison of the adsorption of benzoic acid and p-nitrobenzoic acid on the new hypercrosslinked polymeric adsorbent AM-I, with that by macroporous Amberlite XAD-4, including the equilibrium adsorption isotherms, the dynamic adsorption behaviors through column and the adsorption thermodynamics were studied. Results show that Freundlich equation gives a fitting adsorption isotherm. The specific surface of AM-l is only 67% of that of Amberlite XAD-4, but the adsorption capacities on AM-1 are much higher about 125%～166% than that on Amberlite XAD-4,which is contributed to the micropore mechanism and polarity. The negative values of the adsorption enthalpy are indicative of an exothermic process. Enthalpy and free energy changes of adsorption both manifest a physic-sorption process. The negative values of the adsorption entropy indicate that the adsorption is well consistent with the restricted mobilities and the configurations of the adsorbed benzoic acid molecules on the surface of studied adsorbents with superficial heterogeneity. Both adsorbents were used in mini-column experiments for adsorbing benzoic acid expecting to elucidate the higher breakthrough adsorption capacity of the new hypercrosslinked polymeric adsorbent AM-1 as compared with that of Amberlite XAD-4.     

Mn2＋-NaY型分子筛作为口服胃肠道MRI造影剂的研究

用离子交换法制备了Mn^2＋交换的NaY分子筛MnNaY, 用红外光谱(IR)和X射线粉末衍射(XRD)等方法进行了表征. 研究了Mn^2＋含量为3.2%的样品在酸性水溶液中的稳定性和离子交换选择性. 弛豫时间测量和体内磁共振成像实验表明其弛豫效率变化范围为4.9～9.7 mmol•L•s^－1, 高于目前临床所用造影剂Gd-DTPA, 对胃部MRI信号具有良好的增强效果. 它是比较好的潜在口服胃肠道造影剂.     

Dealuminated ZSM—5 Zeolite Catalyst for Ethylene Oligomerization to Liquid Fuels

Ethylene oligomerization using ZSM-5 zeolite was investigated to study the role of Broensted acid sites in the formation of higher hydrocarbons,The oligomeriztion of olefins,dependent on the acidity of ZSM-5 zeolite ,is an important step in the conversion of natural gas to liquied fuels,The framework Si/Al ratio reflects the number of potential acid sites and the acid strength of the ZSM-5 catalyst,ZSM-5 with the mole ratio SiO2/Al2O3 equal to 30 was dealuminated for different periods of time according to the acidic ion-exchange method to produce ZSM-5 with various Si/Al ratios,The FT-IR analysis revealed that the integrated framework aluminum band,non-framework aluminum band,and silanol groups areas of the ZSM-5 zeolites decreased after being dealuminated,The performanc of the dealuminated zeolite was tested for ethylene oligomerization.The results demonstrated that the dealumination of ZSM-5 led to higher ethylene conversion,but the gasoline selectivity was reduced compared to the performance of a ZSM-5 zeolite ,The characterization results revealed the amount of aluminum in the zeolitic framework,the crystallinity of the ZSM-5 zeolite,and the Si/Al ration affected the formation of Broensted acid sites,The number of the Broensted acid sites on the catalyst active sites is important in the olefin conversion to liquied hydrocarbons.     

由沸石纳米粒子自组装制备具有高催化活性中心和水热稳定的新型介孔分子筛材料

 人们合成了一系列介孔分子筛材料，并发现它们在催化、吸附与分离以及化学组装制备先进材料和分子器件等方面具有很大的潜在应用价值．但是，介孔分子筛材料相对于微孔沸石分子筛存在着两个致命弱点：较低的水热稳定性和较不活泼的催化活性中心．这两个弱点大大地影响了介孔分子筛在催化反应中的广泛应用．本文系统地综述了最近几年利用沸石纳米粒子自组装制备具有高催化活性中心和水热稳定的介孔分子筛材料的研究进展．这包括利用硅铝沸石纳米粒子自组装制备具有强酸性和水热稳定的新型介孔硅铝分子筛材料，利用钛硅沸石纳米粒子自组装制备具有高催化氧化活性中心和水热稳定的新型钛硅介孔分子筛材料，以及利用含有不同杂原子的沸石纳米粒子自组装制备一系列水热稳定的新型介孔分子筛催化材料．     

杂原子Y分子筛的二次合成及其吸附脱硫性能（Ⅱ）

Breck等[1]发表了用NH4SiF6溶液对分子筛进行脱铝补硅的二次合成方法,提高了骨架的硅铝比,从而改变了分子筛的热稳定性、酸性以及催化活性.作为该方法的扩展,已有将Ti、Te、Cr、Zr、Ga等元素引入分子筛骨架的报道[2～4].目前,已经有杂原子分子筛应用到工业生产中,但采用杂原子分子筛吸附脱硫的报道还较少.前文[5]采用液-固相同晶取代反应制备了骨架含Ga的Y型分子筛,并对其吸附脱硫性能进行了初步研究.本研究进一步对[Ga]AlY的吸附脱硫机理、再生性能等方面进行了深入研究.……     

金属络合物制备分子筛负载金属催化剂的CO加氢反应性能

应用Ｙ分子筛吸附Ｆｅ（ＣＯ）５、Ｃｏ（ＣＯ）３ＮＯ和Ｍｏ（ＣＯ）６的温和热分解制备分子筛负载金属催化剂，从分子筛交换阳离子和吸附金属络合物之间的相互作用说明其ＣＯ加氢产物的分布特点。实验结果表明，分子筛内阳离子和吸附金属络合物间的相互作用显著影响制得催化剂的结构和反应的产物分布。由于金属络合物和分子筛内阳离子间的电子转移，使ＮｉＹ附载金属催化剂显示出高的ＣＯ转化率和甲烷选择性。在ＣｕＹ中，这种电子