Y-Mg-Al-F催化剂用于1,1,1,2-四氟乙烷裂解制备三氟乙烯

采用沉积沉淀法制备了Y-Mg-Al-F催化剂,应用XRD、NH3-TPD和Raman光谱等技术手段对催化剂进行表征,并与AlF3催化剂作比较,且将催化剂应用于四氟乙烷(HFC-134a)裂解制备三氟乙烯反应中。 结果表明,1100 ℃焙烧的Y-Mg-Al-F催化剂具有较高的活性和反应稳定性。 反应温度400 ℃时,四氟乙烷转化率大于25%。 催化剂表面酸性和积碳是影响催化剂活性和稳定性的主要因素。     

Ce—Zr—固溶体的制备和表征

采用硝酸盐直接分解法、共沉淀法、苹果酸溶胶、凝胶 柠檬酸溶胶－凝胶法制备了Ｃｅ－Ｚｒ－Ｏ复合氧化物并进行了表征。溶胶－凝胶法制得的Ｃｅ－Ｚｒ－Ｏ为立方的Ｃｅ０．５Ｚｒ０．５Ｏ２复合氧化物（其中少量具有立方性质的ｔ＾〃相）,而直接分解和共沉淀法制得的是由立方Ｃｅ０．８Ｚｒ０．２Ｏ２和四方Ｃｅ０．２Ｚｒ０．８Ｏ２固溶体组成的复合氧化物。不同制备方法制得的样品由于物相组成不同,还原性能也有较大差别。差热     

Ce-Zr-O固溶体的制备和表征

采用硝酸盐直接分解法、共沉淀法、苹果酸溶胶 凝胶法和柠檬酸溶胶 凝胶法制备了Ce Zr O复合氧化物并进行了表征。溶胶 凝胶法制得的Ce Zr O为立方的Ce0 .5Zr0 .5O2 复合氧化物 (其中少量具有立方性质的t″相 ) ,而直接分解和共沉淀法制得的是由立方Ce0 .8Zr0 .2 O2 和四方Ce0 .2 Zr0 .8O2 固溶体组成的复合氧化物。不同制备方法制得的样品由于物相组成不同 ,还原性能也有较大差别。差热分析和X射线衍射分析结果表明 ,凝胶在燃烧的同时生成了Ce0 .5Zr0 .5O2 固溶体。     

载体对负载型金催化剂上甲醛催化氧化的影响

采用沉积.沉淀法和氨水络合法制备了Al2O3,TiO2,CeO2和SiO2负载的纳米金催化剂,利用元素分析、x射线衍射、氮气物理吸附、程序升温还原、透射电镜和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征,并考察了其低温催化甲醛氧化活性.结果表明,Au/CeO2的催化性能最佳,在40℃时甲醛转化率仍能保持在80%以上.催化剂的活性同时受Au的化学状态和载体性质的影响.Au/CeO2催化剂较高的低温活性可能与离子态的Au物种有关,同时AuxCe1-xO2-δ固溶体的形成产生了大量的氧缺位,提高了氧的活化能力,也有助于提高催化剂的低温活性.     

Pt/TiO2催化剂上CO氧化反应动力学研究

利用沉积沉淀法制备了Pt/TiO₂催化剂, 将其在不同温度下焙烧, 以得到不同颗粒尺寸的Pt. 并将这些样品用于CO催化氧化反应以及反应动力学研究. 结果表明: 焙烧温度对催化剂有明显影响, Pt 颗粒尺寸随着焙烧温度的升高而增加; 与此同时, CO催化活性随焙烧温度的升高呈先增加后降低的趋势, 其中, 400℃焙烧的样品表现出最高的催化活性. 反应动力学结果表明, 催化剂上CO氧化反应表观速率方程为r=5.4×10^-7p_CO^0.17p_O2^0.36,说明在该催化剂上CO氧化遵循Langmuir-Hinshelwood机理. 同时, 对催化剂进行了CO化学吸附红外光谱和O₂化学吸附表征. 结果表明, 随着焙烧温度的升高, 催化剂上CO和O₂吸附量均呈现先升高后降低的趋势, 这与反应结果和反应动力学方程一致, 说明反应受到催化剂表面上CO和O₂吸附浓度的影响. 而在400℃焙烧的催化剂上, CO和O₂吸附量均最高, 因此其反应活性也最好. 这可能是焙烧过程影响了Pt 和TiO₂之间的相互作用引起的.     

Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3整体式催化剂的制备和二氯甲烷催化氧化性能

以粉末Al_2O_3为载体,通过浸渍Rh(NO_3)_3制备Rh/Al_2O_3催化剂;再以Rh/Al_2O_3、粉末Cr_2O_3和铝胶经过研磨混合制得催化剂活性浆料;将催化剂活性浆料涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,经烘干,焙烧制得不同Rh含量的Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3系列整体式催化剂.研究了该类催化剂的二氯甲烷催化氧化性能,发现Rh负载量为0.4 g/L的Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3催化剂活性最佳,且未生成含氯中间产物.结合催化剂的表征结果发现,Rh的添加可增加催化剂的表面酸性和氧化还原性能,二者的协同作用提高了催化剂活性;而Cr_2O_3的存在有利于CH_3Cl中间体的进一步氧化,从而提高了催化剂的选择性.     

聚乙烯亚胺修饰的氧化硅纳米管基吸附剂的制备及其CO_2吸附应用

以P123为模板,1,2-二(三甲氧基硅基)乙烷(BTME)为硅源合成了介孔氧化硅纳米管(E-SNTs).将ESNTs经过聚乙烯亚胺(PEI)修饰后制得吸附剂用于捕捉CO2.对吸附剂进行了透射电镜(TEM)、物理吸附、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、热重分析(TGA)等表征.E-SNTs-PEI吸附剂的最佳CO2吸附温度为75°C.吸附剂的CO2吸附量随着PEI负载量的增加呈现先增大后减小的趋势,其中50%为最佳负载量,此时吸附剂的吸附量最大为3.32 mmol·g-1.相比较SBA-15基吸附剂,E-SNTs基吸附剂具有更优异的吸附性能.在有水汽的存在下,吸附剂E-SNTs-50的CO2吸附量达到3.75 mmol·g-1.经过四次循环吸脱附实验测试E-SNTs-PEI吸附剂的稳定性能,结果表明其CO2吸附量基本不变,该吸附剂表现出较好的稳定性和可再生能力.     

Pt/CeO_2催化剂上甲醛催化氧化

以CeO2为载体,采用浸渍法制备了负载型Pt催化剂用于低温甲醛氧化反应,考察了Pt前驱体及Pt负载量等因素对催化性能的影响。XRD,TEM和CO化学吸附表征结果表明Pt粒子在载体上高度分散。反应结果表明,以Pt(NO3)2为前驱体比H2PtC l6为前驱体制备的催化剂表现出更好的反应性能,C l-离子的存在降低了催化剂的氧化还原能力,从而抑制了催化活性。此外,催化剂的活性随着Pt负载量的增加而增强,其中Pt负载量为3%时催化剂在30℃时甲醛转化率仍在80%以上。     

CeO2分散度对Au/CeO2-SiO2催化剂上甲醛的催化氧化影响

采用浸渍法在高比表面积的SiO2上负载不同量的CeO2,得到了CeO2不同颗粒尺寸的CeO2-SiO2载体,并用沉积沉淀法制备了CeO2-SiO2负载的纳米金催化剂.通过元素分析、X射线衍射、程序升温还原、N2物理吸附、拉曼光谱和透射电镜等技术对催化剂进行了表征,并考察了催化甲醛氧化活性.结果表明,高分散度、小尺寸的CeO2有利于得到较小尺寸的Au颗粒,并增强了催化剂的还原能力和氧缺位浓度,从而有利于提高催化剂低温甲醛催化氧化活性.     

高比表面积Cr2O3-α-AIF3催化剂的制备和应用

采用炭硬模板法制备了高比表面积Cr2O3-α-AIF3催化剂.该催化剂的合成过程主要包括三步:(1)将一定浓度的蔗糖溶液浸渍到Cr203-y-Al2O3中,然后经过热处理,使得蔗糖分解为炭;(2)将含炭的Cr2O3-y-Al2O3固体在400℃用HF气体进行完全氟化;(3)在高温下利用燃烧法除去炭硬模板.对所制备的催化剂进行了X射线衍射(XRD),氮气吸脱附曲线,氨气程序升温脱附(NH3-TPD),透射电镜(TEM),扫描电镜(SEM)和X射线能量散射(EDX)技术表征.结果表明,氟化过程对Cr2O3-α-AIF3催化剂比表面积有重要影响,在最佳实验条件下,能够得到比表面积为115 m2·g-1的催化剂.此催化剂对催化裂解二氟乙烷(HFC-152a)制备氟乙烯(VF)的催化活性明显高于直接氟化制备的Cr2O3-α-AIF3催化剂,这是因为高比表面积的Cr2O3-α-AIF3催化剂具有较大的酸量.