负载银催化剂的NO催化还原性能

负载银催化剂的ＮＯ催化还原性能罗孟飞，倪哲明，朱波，袁贤鑫（杭州大学催化研究所，３１００２８）如何消除ＮＯｘ对环境的污染是当前人们所关心的课题之一，其中选择性催化还原是消除ＮＯｘ的常用方法［１］，这类催化剂研究最多的是金属离子交换的ＺＳＭ－５分子筛，...     

高活性氨基胍树脂负载Pd(O)配合物的催化性能研究

以氨基碳酸胍改性氯球为载体,与氯化钯溶液反应并还原制备氨基胍树脂负载钯(O)催化剂.对催化剂进行了FT-IR,XRD,BET,TG-DTA表征.研究了该催化剂对各种取代卤代苯与丙烯酸、苯乙烯的Heck芳基化反应催化性能.实验结果表明,该催化剂对活性(吸电子基)溴代苯和碘苯具有良好的催化活性,对含活性吸电子基的溴代苯(4-溴苯甲醛和4-溴硝基苯)于140℃时能在22 min内完成Heck芳基化反应;催化剂具有较好的重复使用性能,在90℃下催化碘苯与丙烯酸的反应循环21次时仍能保持良好的催化活性.反应机理研究表明:催化反应的活性组分是可溶性钯物种;可溶性钯是由卤代苯与催化剂表面上的钯氧化加成所致.     

Cu／SiO2催化剂上丙烯在空气中的直接环氧化反应

 制备了一系列用NaCl修饰的Cu／SiO2催化剂，考察了它们对丙烯在空气中直接环氧化反应的催化性能，并利用TPR表征手段对催化剂的活性中心进行了初步探讨．在最佳反应条件下，丙烯转化率为0．16％，环氧丙烷选择性达到44％．在反应气中加入氢后，环氧丙烷的选择性显著提高，并且催化剂稳定性大大增强．反应结果表明，还原态的低价铜可能是催化剂的活性中心，NaCl与铜离子结合而生成新物种可能在催化反应过程中起到关键作用．     

Ce1-xTbxO2-δ复合氧化物氧缺位的拉曼光谱研究

采用溶胶-凝胶法制备了Ce1-xTbxO2-δ复合氧化物, 利用不同Raman激发波长(514和785 nm), 结合X射线衍射(XRD)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)和氧气-程序升温脱附(O2-TPD)表征, 考察了Ce1-xTbxO2-δ复合氧化物在O2, He和H2气氛下氧缺位的原位变化情况和CeO2的F2g特征Raman峰位的偏移. 实验结果表明, 随着Tb掺杂量的提高, 由于晶胞收缩使得CeO2的F2g特征Raman振动峰发生蓝移. 514 nm Raman激发波长反映了催化剂的表面信息, 而785 nm激发波长反映了整体信息. 正是由于表面和整体变化的不一致, 造成原位Raman实验过程中氧缺位浓度变化趋势的不同. 在He和H2气氛下, 由于温度升高时伴随着Ce1-xTbxO2-δ中O2气的脱出, 使复合氧化物的微观结构发生改变, 以致Ce0.9Tb0.1O2-δ中的氧缺位浓度(A587/A465)在785 nm激发波长下出现先升高后下降的现象.     

CeO2-Y2O3涂层和负载型Pd催化剂催化燃烧VOCs

制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强度高,对活性组分的吸附性能好,适合用来负载钯催化剂.Y_2O_3大部分进入了峰窝陶瓷的孔道内,CeO_2和Pd物种则富集在载体的表面.以CO、甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧来评价Pd/CeY催化剂的性能,此催化剂具有较好的催化活性和热稳定性.500℃焙烧的催化剂,CO、甲苯和乙酸乙酯的T_(99)(转化率99%以上所需的最低反应温度)分别为150、220和310℃;1050℃焙烧的催化剂,它们的T_(99)分别为180、250和330℃.高温焙烧的催化剂,活性物种PdO的晶粒增大,这可能导致催化剂的活性下降.     

Fe/MgO催化剂上乙腈和甲醇选择性合成丙烯腈

丙烯腈(AN)是一种重要的有机合成单体，自从1960年美国Sohio公司开发出以丙烯、氨和空气为原料的丙烯氨氧化生产丙烯腈的SOHIO工艺以来，目前全球95％以上的丙烯腈是通过SOHIO路线生产的。而乙腈(ACN)是丙烯氨氧化制丙烯腈的主要副产物，每吨丙烯腈副产25～     

堇青石负载La-Mn-O复合氧化物催化剂的甲苯催化燃烧性能

以堇青石蜂窝陶瓷为载体,以La2O3,Mn(NO3)2为基本原料,掺杂一些稀土等非贵重金属元素,采用浸渍法制备了系列负载La-Mn-O复合氧化物催化剂.考察了焙烧温度等对甲苯催化燃烧性能的影响,并对催化剂进行了XRD,TPR表征.结果表明,800 ℃焙烧的LaMn/Cord催化剂具有较高的甲苯催化燃烧性能;Ce取代催化剂中部分La后能改善催化剂的氧化活性,当Ce∶La=1∶1(摩尔比)时催化性能最佳,在260 ℃的反应温度下甲苯转化率达到90%以上.     

Ce-Sn-O复合氧化物的制备和表征

采用柠檬酸法制备了CexSn1-xO2复合氧化物，并对复合氧化物的结构和还原性能进行了表征。结果表明，少量Sn能取代CeO2晶格中Ce原子形成立方相的固溶体，并使晶胞参数变小；Sn超过20％时形成混合相。650℃焙烧的CexSn1-xO2复合氧化物有3个还原峰（α、β和γ）。α峰归属为表面Sn^4 的还原（－330℃）；β峰归属为体相SnO2和表面Ce^4 （－630℃）的还原；γ峰归属为体相CeO2的还原。焙烧温度的提高使得β峰增强，α峰变弱，γ峰几乎不变；而低温焙烧有利于CexSn1-xO2固溶体的形成，再氧化处理对样品的还原性能有很大的影响。     

丝光沸石负载铂,钯催化剂的NO催化还原性能

丝光沸石负载铂、钯催化剂的ＮＯ催化还原性能１）罗孟飞朱波袁贤鑫（杭州大学催化研究所杭州３１００２８）关键词ＮＯ催化还原丝光沸石铂钯如何消除ＮＯｘ对环境造成的污染是当前人们所关心的课题之一，其中催化还原是消除ＮＯｘ的常用方法［１］．近几年，人们对金属离...     

高比表面积Cr2O3-α-AIF3催化剂的制备和应用

采用炭硬模板法制备了高比表面积Cr2O3-α-AIF3催化剂.该催化剂的合成过程主要包括三步:(1)将一定浓度的蔗糖溶液浸渍到Cr203-y-Al2O3中,然后经过热处理,使得蔗糖分解为炭;(2)将含炭的Cr2O3-y-Al2O3固体在400℃用HF气体进行完全氟化;(3)在高温下利用燃烧法除去炭硬模板.对所制备的催化剂进行了X射线衍射(XRD),氮气吸脱附曲线,氨气程序升温脱附(NH3-TPD),透射电镜(TEM),扫描电镜(SEM)和X射线能量散射(EDX)技术表征.结果表明,氟化过程对Cr2O3-α-AIF3催化剂比表面积有重要影响,在最佳实验条件下,能够得到比表面积为115 m2·g-1的催化剂.此催化剂对催化裂解二氟乙烷(HFC-152a)制备氟乙烯(VF)的催化活性明显高于直接氟化制备的Cr2O3-α-AIF3催化剂,这是因为高比表面积的Cr2O3-α-AIF3催化剂具有较大的酸量.