制备条件对介孔Ni-CaO-ZrO2在甲烷三重整反应中催化性能的影响

在不同条件下采用并流共沉淀法制备了Ni-CaO-ZrO₂催化剂,并将其用于CH₄的三重整反应过程。以CH₄的转化率和催化剂稳定性为指标,研究了催化剂制备过程中各工艺参数对其催化性能的影响。结果表明,催化剂的最佳制备条件为:焙烧温度973 K、前驱体沉淀pH=10~12、回流时间24 h。在该条件下得到的催化剂具有适宜的比表面积和Ni-ZrO₂相互作用,在常压、973 K的反应条件下CH₄的转化率能够达到70%,具有较高的催化活性和稳定性。     

负载型TiO2/SBA-15的制备及其光催化还原CO2性能

以羧基改性的SBA-15(COOH/SBA-15)和钛酸四丁酯(TB)为原料,利用COOH/SBA-15表面上高分散的大量羧基将TB锚定,通过溶剂热处理得到高分散负载型TiO2/SBA-15催化剂.产物经XRD,Raman,FT-IR,TEM,N2吸脱附和UV-Vis表征,结果显示:所制备的TiO2/SBA-15催化剂为比表面大、结晶度较高的锐钛矿TiO2,TiO2均匀分散于SBA-15表面,此外,COOH/SBA-15有效抑制了TiO2晶粒的长大.以光催化还原CO2为探针反应,考察了TiO2/SBA-15催化剂在紫外光照射下的光催化性能.结果表明:相比于后处理浸渍法制备的光催化剂,本文制备的TiO2/SBA-15催化剂表现出了高的光催化还原CO2活性,主要产物为甲醇,且TiO2最佳负载量为16.5%,并对相关反应机理做了探讨.     

负载型钾盐催化剂用于合成苯甲醚的研究

采用固定床连续进料的反应器代替传统间歇反应釜作为评价反应器,以环境友好的碳酸二甲酯为甲基化试剂,由苯酚合成苯甲醚的反应新工艺。采用SiO2负载的钾盐类催化剂,考察了反应温度、进料空速、原料配比、活性组分负载量以及催化剂用量等对反应性能的影响。研究表明,在该负载型钾盐催化剂上苯酚的转化率均较高,且生成苯甲醚的选择性较好。尤其是在KF/SiO2催化剂上,在DMC/苯酚摩尔比为2∶1,进料空速为2 h-1,反应温度为250℃时,苯甲醚收率和选择性分别高达93.93%和98.19%。而且该负载型催化剂活性比较稳定,未发现活性组分流失,反应运行16 h催化剂未见失活。     

非均相Schiff碱铬(Ⅲ)配合物催化环己烯环氧化性能的研究

将3种典型的氨基酸-水杨醛Schiff碱铬(III)配合物固载于介孔MCM-41上,制得非均相Schiff碱铬配合物,用傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱、X射线固体粉末衍射、N2吸附和元素分析对其结构进行了表征,并以30％H2O2为氧化剂,考察该配合物对环己烯环氧化反应的催化性能.结果表明,均相配合物非均相化后,其催...     

超细CeO2粉体的制备及其担载Pd催化剂的性能

用溶胶-凝胶法制得了粒径为10nm～15nm、均匀分散的CeO2超细粒子粉体,其担载Pd催化剂比工业CeO2颗粒为载体的催化剂具有更高的甲醇低温裂解活性.通过BET、XRD、HRTEM、TPR以及CO-FTIR等表征手段对催化剂和载体的结构和性能进行研究,结果表明Pd在高比表面积的超细CeO2载体上高度分散,其还原度明显增大,但由于产生了较强的Pd-CeO2相互作用,阻碍了超细CeO2中氧物种的还原,并且产生了较多的甲醇裂解活性位.     

模板剂对SAPO-11的物化及异构性能的影响

采用水热合成法,以二正丙胺（DPA）和二异丙胺（DIPA）混合物为模板剂合成SAPO-11分子筛,考察了模板剂用量和混合模板剂中DPA和DIPA配比对所得产物的影响,并通过XRD、N2吸附、NH3 TPD和29Si MAS NMR等手段对样品进行了表征。结果表明,改变模板剂用量和配比不仅可以调节SAPO-11结晶度,还会改变Si在分子筛骨架上的分布,从而调节SAPO 11的酸性。当模板剂用量比为1.5,模板剂中DPA的质量分数为66％时,样品的Si区面积最小,Si（n Al）（0 < n < 4）结构最多。因此,分子筛酸性和对正十四烷异构活性也最高。     

低温下Fe(II)对Ferrihydrite相转化的催化作用研究

研究了在低温、近中性条件下,在微量Fe(II)离子存在下Ferrihydrite(又称为水合氧化铁hydrousironoxide)的相转化过程.结果表明,微量Fe(II)离子的存在不仅可以加速Ferrihydrite的相转化过程,而且其相转化产物的组成也与没有Fe(II)离子存在时产物的组成有所不同,即除了α-FeOOH和α-Fe2O3外,还形成了γ-FeOOH;相转化过程既与阴离子的种类、反应温度、反应时间等因素有关,也与Fe(II)离子存在状态有关;Fe(II)离子通过催化Ferrihydrite的溶解过程,从而加速整个相转化过程.对该过程的深入研究将对认识和了解自然条件下铁氧化物的形成与相互转化具有重要意义.     

n-Dodecane Hydroconversion over Nickel Supported on Different Mesoporous Aluminosilicates

Introduction The hydroconversion of n-paraffins is achieved over bifunctional catalysts consisting of an acidic support and a hydrogenating/dehydrogenating metal compo-nent.1 During the reaction, the metal catalyses hydrogen transfer reactions, while isomerization and cracking oc-cur on the Br鰊sted acid sites.2,3 This reaction pathway determines that the proper ratio of metal/acid is impor-tant for the catalytic properties of the hydroconversion catalysts. The Pt, Pd or Ni promoted zeolite …     

小角x射线散射方法研究甲基改性氧化硅干凝胶的孔结构

以正硅酸乙酯［Si(OC2H5)4，TEOS］为前驱体制备SiO2悬浮液，分别以甲基三乙氧基硅烷［CH3Si(OC2H5)3，MTES］和二甲基二乙氧基硅烷［(CH3)2Si(OC2H5)2，DDS］为前驱体制备硅氧烷聚合物溶液，通过混合法得到两种不同的甲基改性氧化硅凝胶-测量了凝胶的散射强度，计算了凝胶的孔径分布、平均孔径DSAXS、界面层厚度E等参数，结合氮气吸附实验，分析了凝胶的孔结构-发现SiO2一次簇团被MTES聚合物或DDS聚合物连接为二次簇团时产生微孔，同时甲基随聚合物连接于凝胶骨架上形成与 关键词： 小角x射线散射 甲基改性氧化硅 干凝胶 孔结构     

小角x射线散射法研究甲基改性氧化硅凝胶的双分形结构

以正硅酸乙酯［Si(OC2H5)4,TEOS］和甲基三乙氧基硅烷［CH3Si(OC2H5)3,MTES］为前驱体，通过共水解法和两步法制备出两种不同的甲基改性氧化硅凝胶，在北京同步辐射光源(BSRF)小角x射线散射(SAXS)站测量了凝胶的散射强度，计算了凝胶的平均粒径、两相间比表面积等参数，在此基础上分析了凝胶的分形特征，发现存在两个尺度上的分形结构，分别对应于从SiO2原生颗粒到一次团聚体和从一次团聚体到簇团两种尺度.辅以透射电子显微镜(TEM)观测，证实由两种方法获得的凝胶具有非常不同的微观结构.实验证明，利用SAXS技术研究甲基改性凝胶的分形特征是获得凝胶微观结构的有力工具. 关键词： 甲基改性凝胶 氧化硅 小角x射线散射(SAXS) 分形结构