超球坐标下共线三原子反应散射的一阶Magnus数值传播法计算

使用一阶Magnus数值传播积分法计算了超球坐标描述下的共线三原子反应散射问题。应用于共线H+H_2和F+H_2体系得到了较好的结果。     

超音速流动条件下Sn/N2O(O2)化学发光反应动力学的实验研究

在温度低于900 K和1—10乇腔压范围内, 首次采用等离子加热方法产生金属Sn蒸气, 并利用超音速流动反应装置, 研究了载气为N_2和N_2+Ar时Sn+N_2O和Sn+O_2的化学发光反应。首次采用光学多通道分析仪(OMA Model 1450)获得了不同腔压下SnO(a~3∑~+—X~1∑~+)跃迁的化学发光光谱, 得出了不同腔压下SnO(a~3∑~+)态的相对振动布居, 并将本实验结果与低亚音速高温快速流动反应器(HTFFR)中所得的结果做了比较。     

He(23S1)、Ne(3P0,2)与NH3的传能动力学

在分子束条件下利用化学发光技术研究了亚稳态惰性气体原子He（23S1）和Ne（3P0，2）与NH3碰撞的解离激发反应．He（23S1）与NH3的反应中观察到NH（A－X，c－a，c－b），NH＋（B－X）和H*－Balmer发射．对NH（A－X，c－a）的谱图进行了拟合．分析NH（c－b）谱发现NH（c）倾向于生成具有f对称性的转动能级，NH3可能是经由一个NH2中间体分两步解离，这与121．6nm光解NH3时的倾向性正好相反．利用参比反应测得生成NH（A，c）的速度为k＝1．0×10－11cm3•s－1．He（23S1）与NH3生成的NH（A，v’＝1）的转动激发比v’＝0时要高，根据含角动量守恒的相空间理论，其生成过程可能具有较大的解离半碰撞参数．Ne（3P0，2）与NH3反应只有NH（A－X，c－a）发射，NH（A，c）的振转布居可由简单相空间理论三体解离模式解释．     

利用激光诱导荧光技术研究Ca(1S0)与氯代乙烷的反应

The internal state distributions of nascent CaCl formed in the reactions Ca + (1,1) and (1,2) C_2H_4Cl_2、(1,1,2) C_2H_2Cl_3, (1,1,2,2) C_2H_2Cl_4 have been studied by means of the laser induced fluorescence (LIF) in the beam-gas apparatus. The results showed that the vibrational distributions of the CaCl products from Ca+ (1, 1) C_2H_4Cl_2. (1,1,2,2) C_2H_2Cl_4 are similar to vibrational distributions of the CaCl products from Ca + CH_2Cl_2、CHCl_3, respectively. However, the vibrational distribution of the CaCl product from Ca+(1,1,2) C_2H_3Cl_3 is equivalent to the combination of that from Ca+(1,2) C_2H_4Cl_2 and Ca+(1,1,2,2) C_2H_2Cl_4. No LIF signal has been found in the reaction Ca+(1,1) C_2H_4Cl_2.     

波包动力学-飞秒激光操纵波包过程

本文介绍了波包动力学的基本理论和数值模拟方法,尤其是在飞秒激光与分子相互作用领域中的应用,探讨了飞秒激光引起的波包过程（包括波包的制备、波包的干涉）,以及利用调频脉冲、脉冲串和优化脉冲形状控制波包动力学的方案。     

266nm激光光解间氟溴苯和对氟溴苯

采用266nm紫外激光对间氟溴苯和对氟溴苯进行了光解动力学研究,在多个角度探测了光解碎片Br和C6H4F的时间飞渡谱(TOF)。从光解碎片的平动能分布P(Et)可以得到：间氟溴苯和对氟溴苯大约有46.8%和41.7%的可资用能分配到碎片的平动能,其余的分配到碎片的内能;且各向异性参数被确定为0.7和-0.4。为了更好地解释实验结果,我们利用从头计算方法对反应体系进行了计算,并与实验结果吻合,由此,我们提出了比较合理的光解机理且对氟原子的取代效应进行了讨论。     

由激光诱导荧光确定对称陀螺分子定向和取向的理论研究

采用密度矩阵方法推导了从激光诱导荧光强度中抽出对称陀螺分子定向和取向参数的一般表达式. 分子定向和取向由分子态多极矩描述. 激发激光和探测荧光分别为圆偏振和线偏振光. 在一般情况下, 激光诱导荧光强度是初始分子态多极矩、动力学因子和激发-探测几何因子的复杂函数. 它包含一个布居(population)、10个定向(orientation)和14个取向(alignment)态多极矩. 讨论了如何从分辨荧光强度中抽出所有初始分子态多极矩问题.     

Theoretical study of determining orientation and alignment of symmetric top molecule using laser-induced fluorescence

General expressions used for extracting the orientation and alignment parameters of a symmetric top molecule from laser-induced fluorescence (LIF) intensity are derived by employing the density matrix approach. The molecular orientation and alignment are described by molecular state multipoles. Excitation and detection are circularly and linearly polarized lights, respectively. In general cases, the LIF intensity is a complex function of the initial molecular state multipoles, the dynamic factors and the excitation-detection geometrical factors. It contains a population, ten orientation and fourteen alignment multipoles. The problem of how to extract the initial molecular state multipoles from the resolved LIF intensity is discussed.     

飞秒泵浦-探测质谱方法研究苯内转换动力学

以飞秒400及266 nm激光脉冲结合泵浦-探测飞行时间质谱方法研究了苯S2态内转换动力学. 400 nm双光子过程将苯分子激发到S2电子态,布居在S2电子态的分子由于能级耦合无辐射弛豫到S1电子态. 通过测定C6H6+讯号强度随泵浦-探测延迟时间的改变,获得苯S2及S1电子态的衰减寿命分别为(48±1)fs及(6.5±0.2)ps, S2态及S1电子态的消激发机理被认为是相应势能面间的锥形交叉引起的内转换.     

飞秒泵浦-探测实验数据分析

陈述了几种获取飞秒泵浦-探测实验数据中的光解动力学信息的解析物理模型.其中单分量和双分量模型用来解释母体分子的单通道和双通道解离过程,另一个单分量模型用来解释碎片分子的解离或去激发过程.所有模型都结合泵浦-探测实验数据予以解释.