甲醇水蒸气重整制氢Cu-Zn-Al尖晶石催化剂的研究

以硝酸铜、硝酸锌、拟薄水铝石和柠檬酸为原料,采用湿式球磨法合成了Cu-Zn-Al三元尖晶石催化剂.通过TG-DTA、XRD、N2物理吸附-脱附、H2-TPR、XPS等表征手段,研究不同Cu/Zn/Al物质的量比对催化剂晶相组成、比表面积、还原性能、表面性质的影响,并通过甲醇水蒸气重整制氢反应(MSR)考察催化剂的缓释催...     

用于甲醇水溶液制氢的光催化剂纳米TiO2的改性进展

综述了用于甲醇水溶液制氢的光催化剂纳米TiO2的改性进展。参考文献34篇。     

MoO3-x/PCN的原位合成及其增强光催化产氢性能的研究

本文通过简单的一步浸渍煅烧法原位合成了氧化钼纳米晶/聚合物氮化碳复合光催化剂，该不含铂基助催化剂的氧化钼修饰聚合物氮化碳光催化剂在可见光照射下表现出增强的光催化产氢性能，最高产氢速率为15.6 μmol/h，是普通聚合物氮化碳样品的3倍以上. 相应的结构与性能的分析表明，与后浸渍法不同，在原位生长过程中高分散的超小氧化钼纳米晶体与聚合物氮化碳之间形成了紧密的耦合界面结构，可见光产氢活性的提升源自高分散的超小氧化钼纳米晶与聚合物氮化碳之间形成的紧密界面，以及该界面结构形成的肖特基结带来的有效电荷载流子转移.     

铂基团簇Pt3X(X=Al，Si，Cu)催化水制氢及其水解副产物氧化CO

本文基于第一性原理研究了利用具有幻数结构特点的Pt₃X(X=Al，Si，Cu)团簇仅通过一步反应就能催化分解水制氢的反应过程. 吸附物H₂O@Pt₃X团簇在波长300∽760 nm的紫外和可见光范围内有强吸收，表明太阳光可以方便地用于Pt₃X的催化水解制氢的反应. 此外，水解后滞留在团簇上的O原子可在反应活化能为0.34∽0.58 eV内与CO氧化反应生成CO₂. 这个通过氧化消除“毒性”CO的结果表明了反应副产物有能作催化剂的循环再利用能力. 本文发现生成的CO₂分子还可以在323 K的温度下脱离Pt₃X小团簇.     

Ni2P@2D磷烯双功能电催化剂在光伏辅助全分解水制氢中的应用研究

近年来，二维磷烯(2D BP)因其较短的电荷传输距离、高载流子迁移率和充分暴露的表面活性位点，成为电催化剂的理想材料。然而，不适合的含氧中间体吸附能使其反应动力学迟缓，进而限制了其实际应用。本文通过引入颗粒状的非晶Ni₂P化合物，构建Ni₂P@BP异质结，在改善反应活性的基础上，提高其电化学稳定性。研究结果表明：相较于纯BP和Ni₂P电催化剂，Ni₂P@BP催化剂展现出优异的析氢(HER)和析氧(OER)催化活性，在10 mA/cm²电流密度下的过电势分别为167和186 mV。Ni₂P@BP作为双功能电催化剂，仅需1.54 V的外加偏压(V_app)就可以实现10 mA/cm²的电流密度。将其与a-Si∶H/a-SiGe∶H/a-SiGe∶H三结叠层太阳电池连接，实现了超过7%的太阳能制氢(STH)转换效率，相较于作为双功能电催化剂的纯BP提高了95%。     

Pd@C2N单原子催化剂用于HCOOH分解制氢的第一性原理研究

用于HCOOH分解制氢的贵金属催化剂存在着反应选择性差和资源稀缺等问题. 单原子催化可以有效改善催化剂性能并降低成本，C2N作为一种新型二维材料可为过渡金属原子提供良好的结合位点. 本文利用密度泛函理论，设计了Pd@C2N 单原子催化剂，研究了HCOOH在Pd@C2N表面上的吸附和分解制氢反应机理. 结果表明，HCOOH可在Pd原子顶位吸附，并在C2N表面N原子的协同作用下通过甲酸盐路径生成氢气. 通过比较，Pd@C2N具有比Pd (111)表面更好的催化反应活性与选择性.     

Fe~(3+)辅助煤浆氧化制氢研究

利用Fe~(3+)/Fe~(2+)电对的相互转化原理,在水热反应釜中用Fe~(3+)氧化煤浆得到Fe~(2+),将Fe~(2+)在电解槽中电解氧化,在阴极产生氢气,从而通过两步反应形成一个新的煤浆电氧化制氢工艺。进行了九次水热-电解循环实验,在恒电压(1V)条件下,测试了电解反应的电流密度和累积电量的数据,并对循环实验前期、中期、后期的三个阶段煤样品进行了扫描电镜(SEM)、比表面积(BET)、热重(TG)、红外光谱(FT-IR)等表征分析。研究表明,相对于通常煤浆电氧化制氢工艺,这种"两步法"煤浆制氢新工艺具有更高的反应速率,初始电流密度约为60 m A/cm2,而传统的"一步法"煤浆制氢工艺初始电流密度均不超过10 m A/cm~2。表征分析结果很好地反映了煤颗粒在这种制氢工艺过程中的形态、结构、成分的变化,从而解释了在新的煤浆氧化制氢工艺中的Fe~(3+)/Fe~(2+)转化的反应机理。     

有机蒙脱土负载镍催化剂上乙醇重整制氢

采用浸渍法制备了有机改性蒙脱土(OMt)负载的Ni/有机蒙脱土(Ni/OMt)催化剂,用于乙醇重整制氢;通过XRD、FT-IR、H₂-TPR、SEM、XPS和氮吸附等手段对催化剂进行了表征分析。结果表明,与未改性的蒙脱土负载的Ni催化剂(Ni/MMT)相比,有机改性可显著提高其比表面积、孔容和金属Ni的分散度,降低碳沉积量,改善Ni/MMT催化剂的稳定性。Ni/OMt催化剂表现出较高的乙醇重整制氢催化性能,在773K下反应30 h,乙醇转化率保持在100%,氢气选择性为70%;而Ni/MMT催化剂在反应10 h即开始失活,碳沉积严重,同时产生副产物乙烯和乙醛。使用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性可促进Ni高分散在MMT层板上,抑制积炭对活性金属Ni包裹,提高其乙醇重整氢气选择性、降低乙烯和乙醛的选择性。     

处理方法对活性炭在流化床反应器内甲烷催化裂解制氢活性的影响

在流化床反应器内，初步研究了处理方法对活性炭在甲烷裂解制氢过程中催化活性的影响。结果表明，浓硝酸处理后，活性炭表面会生成大量的含氧基团，未处理的活性炭上，850℃和900℃时甲烷的初始转化率在8%和11%左右，浓硝酸处理后，850℃和900℃时初始转化率分别上升到12%和16%，稳定性也明显改善。离子交换法负载微量金属的活性炭比采用浸渍法负载的有更好的活性和稳定性。     

氢的制备、储存、安全检测与生物燃料电池研究

目前,化石能源日益枯竭和二氧化碳排放导致的温室效应引起了世界各国的高度关注.约五分之一的二氧化碳是由使用化石燃料的交通工具所导致的.氢能是人类至今为止已知的、最为理想的清洁能源,使用零排放的氢燃料电池驱动交通工具是减少二氧化碳排放的有效手段之一.世界各国把氢能作为战略能源进行研究,我国既是能源短缺国,又是能源消耗最大的国家之一.