水热老化对Cu改性的W/CeTi催化剂NH3-SCR性能的影响

采用浸渍法制备了CuW/CeTi和W/CuCeTi催化剂,考察了催化剂中Cu的不同作用方式对氨气选择性催化还原NO_x （NH₃-SCR）反应脱硝性能的影响。新鲜的CuW/CeTi和W/CuCeTi在低温下显示出优异的活性。经过800℃、10 h水热老化后,W/CuCeTi表现出比CuW/CeTi更优异的脱硝性能,证明W/CuCeTi具有更高的水热稳定性。通过透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、N₂物理吸附-脱附、X射线光电子能谱（XPS）、氨气程序升温脱附（NH₃-TPD）和氢气程序升温还原（H₂-TPR）表征,发现Cu的掺杂形成的Cu-O-Ce结构能够提高CeTi的抗烧结能力,同时削弱W-CeO₂相互作用,抑制老化过程中Ce₂（WO₄）₃物质的形成,使W/CuCeTi表现出更优异的水热稳定性。     

水热老化对Cu改性的W/CeTi催化剂NH3-SCR性能的影响

采用浸渍法制备了CuW/CeTi和W/CuCeTi催化剂,考察了催化剂中Cu的不同作用方式对氨气选择性催化还原NO_x(NH₃-SCR)反应脱硝性能的影响。新鲜的CuW/CeTi和W/CuCeTi在低温下显示出优异的活性。经过800℃、10 h水热老化后,W/CuCeTi表现出比CuW/CeTi更优异的脱硝性能,证明W/CuCeTi具有更高的水热稳定性。通过透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、N₂物理吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)和氢气程序升温还原(H₂-TPR)表征,发现Cu的掺杂形成的Cu-O-Ce结构能够提高CeTi的抗烧结能力,同时削弱W-CeO₂相互作用,抑制老化过程中Ce₂(WO₄)₃物质的形成,使W/CuCeTi表现出更优异的水热稳定性。     

基于鬼衍射方法的相位定量重建

在鬼成像装置的参考光路上安放特定的透射屏,提出了一种新的鬼衍射方案来实现物体相位的定量重建,并给出了对应的理论解释与实验仿真。仿真结果与理论基本吻合,验证了实验方案的正确性与可行性。     

有机金属卤化物钙钛矿薄膜中的光诱导载流子动力学和动态带重整效应

近年来有机-无机金属卤化物钙钛矿太阳能电池因具有光电能量转换效率高、制备工艺简单等优点,引起了学术界和产业界的广泛关注,其优异的光电特性逐渐在能源领域展现出独特的优越特性.在短短几年内,有机-无机混合物钙钛矿太阳能电池的能量转换效率已经高达23%,发展速度逐步赶上甚至超越了成熟的硅太阳能电池.本文利用飞秒瞬态吸收光谱,对二步法制备的(5-AVA)_(0.05)(MA)_(0.95)PbI_3和(5-AVA)_(0.05)(MA)_(0.95)PbI_3/Spiro-OMeTAD有机-无机卤化物钙钛矿薄膜材料的激发态动力学进行了对比研究,详细讨论了两种薄膜样品中的电荷载流子产生与复合机制.通过紫外-可见吸收光谱测得钙钛矿薄膜(5-AVA)_(0.05)(MA)_(0.95)PbI_3和(5-AVA)_(0.05)(MA)_(0.95)PbI_3/Spiro-OMeTAD的吸收光谱与CH_3NH_3PbI_3钙钛矿薄膜材料的双价带结构相对应.从瞬态吸收光谱中,观察到760 nm附近的光致漂白信号,此时的载流子复合过程符合二阶动力学过程,而在约550—700 nm光谱范围内则是光诱导激发态吸收信号.实验结果表明,(5-AVA)_(0.05)(MA)_(0.95)PbI_3钙钛矿薄膜样品中光生载流子主要的弛豫途径是自由电子和空穴的复合.抽运光激发样品使价带中的电子跃迁到导带,随着延迟时间的增加,电子和空穴复合,光谱发生红移现象.所观察到的带重整效应可以根据Moss-Burstein效应解释.相比较而言,(5-AVA)_(0.05)(MA)_(0.95)PbI_3/Spiro-OMeTAD钙钛矿薄膜样品在光激发后电子和空穴分离,空穴迅速转移到空穴传输层,这将导致样品吸收度增加,漂白信号快速恢复,电子-空穴的复合不再对漂白信号的弛豫动力学起主导作用,同时也削弱了带重整现象.本文的实验结果对半导体有机-无机金属卤化物钙钛矿薄膜在光伏领域的应用具有重要意义,为今后高效、稳定的钙钛矿太阳电池的研究提供了参考.     

海洋—声学耦合过程不确定性快速预报

针对海洋声速空间非均匀和时变条件下的声场不确定性快速预报问题,根据海洋-声学耦合模式预报声速场时空变化过程,获取声速垂直结构不确定性分布规律,提出经验正交函数-随机多项式展开方法,以降低不确定参数维度,得到声场不确定性分布.数值计算表明该方法在保证同等精度的同时可大幅减少计算量,相比常规随机多项式展开方法计算效率可提高2个数量级,且计算量不随声速剖面复杂程度变化而改变.经海上实验验证,结果表明该方法可实现环境不确定性条件下的声场及其不确定性的快速预报。      

Anisotropic formation mechanism and nanomechanics for the self-assembly process of cross-β peptides

Nanostructures self-assembled by cross-β peptides with ordered structures and advantageous mechanical properties have many potential applications in biomaterials and nanotechnologies. Quantifying the intra-and inter-molecular driving forces for peptide self-assembly at the atomistic level is essential for understanding the formation mechanism and nanomechanics of various morphologies of self-assembled peptides. We investigate the thermodynamics of the intra-and inter-sheet structure formations in the self-assembly process of cross-β peptide KIIIIK by means of steered molecular dynamics simulation combined with umbrella sampling. It is found that the mechanical properties of the intra-and inter-sheet structures are highly anisotropic with their intermolecular bond stiffness at the temperature of 300 K being 5.58 N/m and0.32 N/m, respectively. This mechanical anisotropy comes from the fact that the intra-sheet structure is stabilized by enthalpy but the inter-sheet structure is stabilized by entropy. Moreover, the formation process of KIIIIK intra-sheet structure is cooperatively driven by the van der Waals(VDW) interaction between the hydrophobic side chains and the electrostatic interaction between the hydrophilic backbones, but that of the inter-sheet structure is primarily driven by the VDW interaction between the hydrophobic side chains. Although only peptide KIIIIK is studied, the qualitative conclusions on the formation mechanism should also apply to other cross-β peptides.     

异核双原子和三原子分子在红外强激光场中的电离抑制

Ionization is the fundamental process in interaction of atoms/molecules with femtosecond strong laser fields. Comparing to atoms, molecules exhibit peculiar behaviors in strong-field ionization because of their diverse geometric structures, molecular electronic orbitals as well as extra nuclear degrees of freedom. In this study, we investigate strong field single and double ionization of carbon monoxide (CO) and carbon dioxide (CO₂) in linearly polarized 50-fs, 800-nm laser fields with peak intensity in the range of 2×10¹³ W/cm² to 2×10¹⁴ W/cm² using time-of-flight mass spectrometer. By comparing the ionization yields with that of the companion atom krypton (Kr), which has similar ionization potential to the molecules, we investigate the effect of molecular electronic orbitals on the strong-field ionization. The results show that comparing to Kr, no significant suppression is observed in single ionization of both molecules and in non-sequential double ionization (NSDI) of CO, while the NSDI probability of CO₂ is strongly suppressed. Based on our results and previous studies on homonuclear diatomic molecules (N₂ and O₂), the mechanism of different suppression effect is discussed. It is indicated that the different structure of the highest occupied molecular orbitals of CO and CO₂ leads to distinct behaviors in two-center interference by the electronic wave-packet and angular distributions of the ionized electrons, resulting in different suppression effect in strong-field ionization.     

海洋-声学耦合过程初始温度误差传递与发展

针对海洋初始温度场误差到水声传播误差的传递以及随时间演变发展的问题,优化海洋-声学耦合模式,通过对比遥感数据,验证了模型的可靠性。在此基础上,采用在控制试验温度初始场上加扰动的方法进行传播损失全局误差发展和区域误差发展试验。结果表明,初始温度场全局扰动在经过5天繁殖后使传播损失误差达到饱和,且扰动分布结构和海洋运动规律基本保持一致;对于在黑潮流域设定的目标海区,其上游区域的初始扰动发展最快。该结论可为开展海洋声学适应性观测提供依据。      

微通道板增益对光子计数探测器成像性能影响

微通道板作为二维位置灵敏阳极光子计数探测器中的电子倍增器件,其增益特性直接影响探测器的成像性能。搭建了系统测试平台,测量了微通道板的增益随电压变化曲线,并获得了3块微通道板叠加后的脉冲高度分布曲线。根据测试结果以及脉冲高度分布曲线的能量分辨率与探测器增益的均匀性之间的物理关系,选择合适电压值和增益对探测器的性能进行优化,探测器分辨率由3.56 lp/mm 提高到4.49 lp/mm ,获得了清晰图像,为探测器的研制提供了技术支持。     

基于新型植被指数对冬小麦蛋白质含量的估算研究

小麦蛋白质含量是衡量小麦价格的一项重要指标。本文使用三年冬小麦蛋白质含量和光谱指数数据,用2008/2009和2009/2010年数据构建新的比率指数和乘积指数,并将灰色关联算法-偏最小二乘法(GRA-PLS)进行整合,尝试提高对冬小麦蛋白质含量估算的精度,用2011年/2012年数据进行验证。研究结果表明：比率指数与冬小麦蛋白质含量的相关系数要优于单一指数,单一指数和比率指数最高相关系数(r)分别为0.726和0.751,乘积指数也可改善部分单一指数的相关系数。通过GRA-PLS方法可以提高对冬小麦蛋白质含量的估算精度,单一指数、比率指数和乘积指数的决定系数(R2)分别为0.537,0.631和0.521,对应的均方根误差(RMSE)分别为0.665%,0.564%和0.574%。结果说明用新构建的比率指数和乘积指数,并使用GRA-PLS方法对冬小麦蛋白质含量估算是可行的。