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结合丙烷氧化反应的热力学和动力学特点,从催化剂选择氧化反应技术应用方面,评述了近年来丙烷选择氧化直接合成烃类氧化物技术的进步和发展趋势.提出了利用二氧化碳作氧化剂、n-p复合型半导体材料作催化剂,并借助光表面催化反应技术来直接合成烃类氧化物的新思路,以期进一步扩大丙烷和二氧化碳利用的范围和途径. 相似文献
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超临界反应;负载型催化剂;双核桥联配合物;配合物;超临界条件下CO2和丙烯直接合成甲基丙烯酸Ni2(OCH3)2/SiO2催化剂 相似文献
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采用表面改性和离子交换相结合的方法制备了Ni2(OCH3)2/SiO2负载型双核金属甲氧基配合物催化剂,利用红外光谱(IR)、程序升温脱附(TPD)、程序升温表面反应(TPSR)和微反技术考察了催化剂的表面结构以及CO2和CH3OH的化学吸附和反应性能.结果表明:Ni2(OCH3)2/SiO2中Ni2+与载体SiO2表面O2-以双齿配位形式键合,甲氧基以桥基形式联结双金属离子形成双核物种Ni2(OCH3)2;CO2在催化剂表面存在甲氧碳酸酯基物种和桥式两种吸附态,CH3OH则只有一种分子吸附态;在100~200℃条件下,CO2和CH3OH在催化剂上的反应产物主要是DMC和H2O;根据反应结果,讨论了催化反应机理. 相似文献
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采用沉淀法制备了Pb3(PO4)2和BiPO4固体材料,用XRD,IR,TPD和LSSR等手段对Pb3(PO4)2和BiPO4的晶体结构、表面构造、化学吸附性能和激光促进异丁烷氧化脱氢反应性能进行了研究.结果表明,固体材料表面由Lewis碱位P=O和P-O-M(Pb或Bi)键中的O2-及Lewis酸位Pb2+或Bi3+构成;异丁烷分子中两个甲基中的H分别吸附在两个相邻的Lewis碱位P=O上,形成双位分子吸附态;在常压和200℃条件下,用一定频率的激光激发固体表面P=O键,发生异丁烷氧化脱氢反应,产物异丁烯的选择性大于95%,在激光促进表面反应体系中,激光能量的利用率主要取决于固体材料的振动结构和对反应物分子的吸附能力,反应产物的选择性主要决定于反应物分子在固体表面上的吸附态. 相似文献
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非晶态Fe0.5Al0.5PO4表面上激光促进甲烷直接氧化合成甲醇的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用溶胶—凝胶法合成了非晶态Fe0.5Al0.5PO4。用XRD和TPR表征了其结构和晶格氧的活性;用IR和TPD表征了CH4在其表面上的吸附行为;用LSSR方法考察了CH4直接氧化合成CH3OH的反应规律。结果表明,Fe0.5Al0.5PO4具有非晶态的结构,FePO4和AlPO4的微区被均匀地相互隔离,导致固体本身不具有长程有序性。非晶态的Fe0.5Al0.5PO4与晶态的Fe0.5Al0.5PO4相比,其晶格氧的活性大且活性氧的含量高。CH4以分子态吸附于固体表面P=O键上,非晶态Fe0.5Al0.5PO4表面上CH4的吸附强度和吸附量都较晶态Fe0.5Al0.5PO4上大。用1073 cm-1的激光激发固体表面P=O键,在100℃以上CH4的直接氧化反应顺利进行,CH3OH保持高选择性。在相同的反应条件下,非晶态Fe0.5Al0.5PO4能更有效地促进反应的进行,表明在激发相同表面化学键的情况下,固体表面材料的其它性质如粒度、比表面积和晶格氧的活性对反应也有一定程度的影响。 相似文献
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CO2吸附活化的研究进展 总被引:14,自引:0,他引:14
本文分析讨论了CO2 在金属催化剂和金属氧化物催化剂上吸附活化的机理及活化吸附态的反应性能, 提出了CO2 作为一种温和氧化剂在化工生产中加以综合利用的有效途径。 相似文献
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CO2和环氧乙烷直接制备碳酸乙烯酯的研究进展 总被引:6,自引:0,他引:6
本文综述了利用CO2和环氧乙烷(EO)直接催化合成碳酸乙烯酯(EC)的研究进展,详细讨论了各种催化剂活化EO和CO2,完成环加成反应的催化机理,并展望了该领域的研究前景。 相似文献
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CO_2在Cu-Ni-Mo O_3-SiO_2催化剂上的吸附与反应 总被引:3,自引:3,他引:0
采用表面反应改性法制备了MoO3-SiO2(MoSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了MoSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂。利用IR和TPD研究了CO2在催化剂表面上的吸附性能,并讨论了CO2在Cu-NiMoSiO上的表面反应机理。结果表明,CO2在上述催化剂上有良好的化学吸附性能,形成线式吸附态、剪式吸附态和卧式吸附态;CO2卧式吸附态具有良好的表面反应活性,在一定温度下可解离为吸附的CO和O。这种新生态O具有良好的选择氧化性能 相似文献
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采用溶胶凝胶法制备了硅藻莫来石负载的SiO2(SiO2KM)负载的聚酰亚胺二氧化硅银杂化膜,采用IR、TGA、SEM、XRD、氮吸附、气体渗透性能测量等方法对膜的性能进行了表征.银的加入使杂化溶胶的粘度增大,膜孔径增大,孔径分布弥散;二氧化硅在杂化膜中以无定型存在,银以氯化银的形式存在;Ag+和聚酰亚胺中的氮以配位键络合在一起,丙烯通过双键吸附在Ag+上;杂化膜热稳定性随二氧化硅的加入而增加,随银的加入而降低.丙烯丙烷在杂化膜上的分离因子为3.54~4.1,银的加入对丙烯的传输有明显的促进作用. 相似文献