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近年来,催化CO2加氢合成甲醇被视为有望解决温室效应和燃料枯竭的有效途径。目前,铜基催化剂因具有较高的反应活性被广泛应用于工业生产。然而,竞争逆水煤气变换反应产生的CO导致甲醇选择性较低,同时副产物水引起Cu发生不可逆烧结,进而降低甲醇产率。众所周知,CO能够调整分子的表面竞争吸附和活性位的氧化还原行为,本工作拟向原料气中掺入具有还原性的CO以抑制逆水煤气变换反应和防止表面氧化中毒。另一方面,通常认为铜基催化的CO2加氢制甲醇是结构敏感性反应,不同的前驱体能够显著影响催化剂结构和形貌,进而影响催化活性。因此,我们首先通过共沉淀法和蒸氨法制备了含有类水滑石前驱体(CHT-CZA)和复合物前驱体(CNP-CZA)结构的Cu/ZnO/Al2O3催化剂。随后,为探究CO掺杂后反应机理,在250 ℃,5 MPa的反应条件下,含有不同比例CO的原料气中(CO2:CO:H2:N2 = x:(24.5 - x):72.5:3)评价两种催化剂对甲醇合成的性能。评价结果显示两种催化剂反应性能趋势相同,随着CO含量增加,CO2转化率和STYH2O不断降低,STYMeOH逐渐增加。X射线光谱(XPS)显示随CO含量增加,催化剂表面还原性Cu比例增加。评价和表征结果说明CO引入抑制了逆水煤气变换反应的发生,通过还原被H2O氧化的活性Cu表面,促使更多的活性Cu位点暴露参与甲醇合成。另一方面,透射电镜(TEM)显示掺杂的CO会过度还原而引起颗粒团聚,导致催化剂逐渐失活。相比之下,含有水滑石前驱体的催化剂在任何气氛下均表现出更加优越的反应性能和长周期稳定性。这可归因于类水滑石前驱体独特的片层结构通过结构限域作用有效避免了因CO过度还原而导致的金属颗粒团聚,从而减少活性位点损失。 相似文献
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钙钛矿太阳能电池以其高效、低成本的特点备受关注。到目前为止,钙钛矿太阳能电池的最高光电转换效率已经超过25%,显示出良好的应用前景。钙钛矿薄膜的结晶性能是决定器件性能的关键,因此,调控钙钛矿薄膜的生长过程至关重要。本工作中,我们发现通过简单调节前驱体溶剂,即调节二甲基亚砜:1,4-丁内酯:N,N-二甲基甲酰胺(DMSO:GBL:DMF)的三种混合溶剂的比例,可实现钙钛矿薄膜中PbI2和PbI2(DMSO)含量的调节,从而调节电池的器件性能。此外,本工作系统研究了PbI2和PbI2(DMSO)的含量对器件性能的影响。结果表明,PbI2(DMSO)的形成会导致300–425nm波长范围内电池的外量子效率(EQE)降低,从而导致器件性能下降。相反,通过在前驱体溶液中添加额外的碘化亚甲基铵(MAI),可以抑制PbI2和PbI2(DMSO)的形成。 相似文献
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利用便携式拉曼光谱仪建立了一个快速筛查与检测谷物中真菌毒素脱氧雪腐镰刀菌烯醇(DON)的表面增强拉曼散射(SERS)方法。首先利用实验室前期开发的方法制备了具有高活性的水凝胶SERS芯片。该SERS芯片是将预先制备的高SERS活性的单层碳基点(CDs)包裹的银纳米颗粒团聚体(a-AgNPs/CDs)与聚乙烯醇(PVA)水溶液混合均匀后,再利用循环冷冻-解冻的物理交联法制备而成的。实验优化了影响水凝胶SERS芯片对DON的SERS响应的实验条件,包括溶剂、浸泡温度和浸泡时间。在最佳的SERS检测条件下(溶剂为水-乙醇(1:1, v/v),浸泡温度为40 ℃,浸泡时间为5 min), DON的线性响应范围为1~10000 μg/kg(相关系数(R2)=0.9967),检出限(LOD)为0.14 μg/kg,表明该SERS基底具有较高的灵敏度。得益于水凝胶特殊的孔径结构,实际样品基质中常见的糖、蛋白质、油脂、色素等干扰物质都被阻隔在水凝胶外。因此,在复杂样品检测中仅需要简单的提取,而不需要复杂的分离处理。将该方法用于小麦粉中DON的检测,所得回收率为97.3%~103%,相对标准偏差为4.2%~5.0%。实验结果表明所建立的检测DON的SERS方法具有响应范围宽、灵敏度高、重复性好、响应迅速、操作简单、抗干扰能力强等优点,这说明本实验室所构建的水凝胶SERS芯片在粮食中生物毒素的快速筛查与检测方面具有良好的应用潜力。 相似文献
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带中心穿透裂纹的各向异性体均质模型的平面问题迄今仅见于复变函数方法的求解,如文献[1]。本文从断裂力学的数学研究出发,用Fourier积分变换来求解这一问题,由于处理上的技巧,使得问题的求解大为简化,所得结果与文献[1]完全相同。本文可供复合材料断裂力学的数学研究作参改。 相似文献
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断层破碎带中的透镜体及透镜体力学效应研究在文献中不多见。但是许多断层尤其是扭性断层中的透镜体非常发育,这些透镜体往往控制断层破碎带的强度大小和变形破坏机理,是工程岩体中必须重视的工程地质力学问题。作者经研究认为:(1)透镜体类型多种;(2)透镜体周边一般具断层泥线或泥膜分布;(3)透镜体内具有节理裂隙系统;(4)透镜体周边可以当作结构面或软弱结构面看待;(5)透镜体本身可以作为一个复合结构体看待。在原位力学试验中也揭示了断层泥透镜体在原位剪切试验和单轴压缩试验中的若干力学行为,其表现是:(1)透镜体周边具有结构面力学效应;(2)断层泥透镜体控制着强度大小、变形破坏机理。 相似文献
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轴对称空泡流的脉动性态研究 总被引:3,自引:0,他引:3
本文采用高速摄影技术对定常来流中1/4平头轴对称体的不稳定的空泡形态特征进行了水洞试验研究。试验结果揭示了由于空泡形态断裂而产生的低频脉动现象,这一现象在跨空泡流情况下尤为明显,常使空泡长度和厚度在大幅范围内拟周期地变动,其频率特性比较稳定,有别于空泡末端局部泡团脱落而产生的脉动。 相似文献
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