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制备了两种新的甲烷单加氧酶模拟酶:(1)固载于分子筛上的单氧桥联双核铁配合物Fe2(O)(H2O)2-(phen)4(ClO4);(2)在表面修饰的介孔分子筛上原位合成的氧桥、羧基桥联双核铁配合物Fe2(O)(μ-CH3COO)2-(H2O)2-(phen)2Cl2。利用紫外漫反射、红外漫反射、拉曼光谱、N2吸脱附分析及元素分析等手段,对模拟酶进行结构分析。结果表明,Fe2(O)(H2O)2-(phen)4(ClO)4主要是以配合物中的桥氧与分子筛表面硅羧基成氢键固载;原位合成的Fe2(O)(μ-CH3COO)2(H2O)2-(phen)2Cl2中,一个羟基来自表面修饰的分子筛,催化反应结果表明在,温和条件下、以叔丁基过氧化氢为氧化剂,这两种模拟酶均催化环已烷氧化。 相似文献
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以N2O为氧化剂, Fe-P-O催化剂气相催化氧化苯制苯酚的研究 总被引:7,自引:3,他引:7
考察了应用N2O为氧化剂,FePO4、FePO4/SiO2、Fe0.5Al0.5PO4为催化剂气相催化氧化苯制苯酚的反应。在450℃下,FePO4催化剂上苯的转化率为2%,苯酚的选择性为85%;FePO4/SiO2(5%)催化剂上苯的转化率约为7%,苯酚的选择性为89%.Fe0.5Al0.5PO4催化剂可以使反应温度降低约100℃,350℃下反应苯的转化率为3.5%,苯酚的选择性为60%.分析表明,四面体结构的FeO4在该催化反应中具有重要的作用。 相似文献
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MCM-41中孔SiO2分子筛合成新方法 总被引:9,自引:0,他引:9
以溴代十六烷基吡啶(CPBr)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,在优化的操作条件下通过S+X-I 路径合成了高结晶度的MCM-41中孔SiO2分子筛,并提高了其收率;以TG-DTA结果为基础,对分子筛脱模板剂的过程进行了优化,同时以XRD对合成物系中CPBr;TEOSHCl,H2O相对含量对MCM-41分子筛晶相结构的影响以及该结构的形成过程进行了分析,发现MCM-41结构沿S+X-I 路径的形成经过了Lamellar→Hexagonal相转移历程. 相似文献
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采用纳米组装法制备了一系列不同Ti含量的具有微孔-介孔复合结构(hybrid)的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)载体,继而用沉积-沉淀法制得纳米金催化剂.通过粉末X射线衍射(XRD)、氮气等温吸附-脱附、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(DRUV-Vis)光谱、透射电镜(TEM)及等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)对催化剂进行了表征,并考察了纳米金催化剂在氢气/氧气共存条件下丙烯气相直接氧化制环氧丙烷反应中的催化性能.结果表明:合成的微孔-介孔复合结构的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)具有典型的MCM-41结构,Ti(IV)以高分散的形式存在于分子筛的骨架结构中.在常压、423K反应温度下,以Ti/Si摩尔比为1%的Ti-MCM-41(H)为载体制备纳米金催化剂表现出了最佳的催化性能,反应30min,丙烯的转化率达5.4%,环氧丙烷的选择性为74.2%,环氧丙烷的生成速率为73.1g·h-1·kg-1;反应330min后,丙烯的转化率为4.9%,环氧丙烷的选择性为67.3%. 相似文献
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