原子分散Ru-P-Ru催化剂的制备及其在多类加氢中的高效应用（英文）

单原子催化剂以最大化的金属原子利用率和较好的选择性,成为近年来催化研究领域的热点,但在选择性加氢应用中常常由于缺电子的金属中心对底物/氢气的活化能力较弱导致其催化活性较低.因此,如何保持最大原子利用率和高选择性的同时,进一步提高活性对于升级单原子催化剂具有重要意义.本文通过浸渍-再分散策略,制备出原子分散的Ru-P-Ru催化剂.球差扫描透射电镜、X射线吸收精细结构谱等表征和理论计算结果表明,其金属活性位点为P桥连的Ru-P-Ru结构.制备了不同还原温度的对照催化剂,结合X射线光电子能谱(XPS)和原位程序升温还原联用质谱(H₂-TPR-MS)对催化剂的形成过程进行了详细研究.XPS结果表明,随着还原温度的升高, P掺杂介孔碳表面的高氧化态P物种被还原为具有强配位能力的C-P物种,为金属的再分散提供了合适的配位环境,同时, H₂-TPR-MS检测到载体表面部分P物种被还原为具有强Lewis碱性的PH₃, PH₃与金属原子通过强Lewis酸碱相互作用可促进金属的再分散形成Ru-P-Ru结构.在邻苯二甲酸...     

过渡金属碳化物的研究进展

过渡金属碳化物作为一种催化新材料显示了其独特的性能,在石油馏份的HDS、HDN、加氢和脱氢反应、烃的异构化和芳构化、甲烷转化、F-T合成和电催化等反应中都表现出了优良的催化性能.本文综述了国内外关于钼、钨碳化物的制备方法以及在上述反应中的应用研究进展。     

提高碘量法测定天然气中硫化氢效率的方法

碘量法是测定管道输送天然气中硫化氢的一种经典方法,而管道输送天然气中硫化氢含量较低,按照GB/T11060.1–2010方法测定,取样量较大,取样时间长,影响工作效率。针对此问题,从两方面对碘量法进行改进:减小天然气取样量进行试验,并与国标规定取样量时的实验结果进行比对,确定最佳取样量;增大取样流量进行试验,并与国标规定取样流量时的实验结果进行比对,确定最佳取样流量。对硫化氢质量浓度为7.2~14.3,14.3~28.7 mg/m~3的天然气样品进行试验测定,结果表明,将天然气取样量减少为20 L,取样时间分别由200,100 min缩短为40 min;将天然气取样流量设定为750 m L/min,取样时间分别由200,100 min缩短为133,67 min。减少取样量或者提高取样流量,均能缩短管输天然气的取样时间,提高检测效率。     

信息隐藏的空间概念模型构建

为弥补目前基于信息论的信息隐藏模型缺陷，充分利用信息隐藏活动离散化特点，提出了信息隐藏的空间概念模型．该模型利用集合论和矩阵空间概念对信息隐藏各元素进行了空间概念表示，同时对信息隐藏过程进行了空间转换描述，然后推导出了隐藏评价指标的定量计算公式．结果表明该模型能有效阐释现有信息隐藏技术，在隐藏系统的歼发中更具有可操作性．     

激光击穿大气等离子体的光谱实验研究

对一个大气压的N2,O2和纯净空气, 用YAG脉冲激光的1.06 μm光束产生激光等离子体, 对该等离子体在大约400-800 nm谱段的发射光谱进行了实验研究. 实验表明, 空气及其主要组分的激光等离子体光谱均由较强的连续光谱背景和迭加在其上的若干线状光谱组成. 随着光谱采样的延时, 激光等离子体中各光谱组分的强度有很不相同的相对变化. 而且, 处于等离子体不同空间部位发出的光谱, 也有很大的不同. 对此类问题的定量分析正在进行之中.     

自旋-轨道耦合对磁性绝缘体磁光Kerr效应的影响

采用单原子能级跃迁模型,导出在同时考虑自旋交换劈裂和自旋轨道耦合时磁光Kerr旋转的微观表达式,并就四能级跃迁情况,研究了磁光效应随原子基态及激发态能级自旋轨道耦合常数的变化规律.结果表明:磁光Kerr旋转角与自旋轨道耦合劈裂能量不成正比;单原子能级自旋轨道耦合常数为正或中间激发态自旋轨道耦合常数为负时,有利于提高磁光Kerr旋转. 关键词： 磁光Kerr效应 自旋轨道耦合 线性响应核 劈裂     

三个含4，4′-(吡啶-3，5-二基)二苯甲酸配体的锌(Ⅱ)、镍(Ⅱ)和钴(Ⅱ)配位聚合物的合成、晶体结构及催化性质

采用水热方法，选用 4，4''-(吡啶-3，5-二基)二苯甲酸配体(H₂pdba)与菲咯啉(phen)、2，2''-联吡啶(bipy)或 2，2''-联咪唑(H₂biim)分别与 ZnCl₂、NiCl₂·6H₂O 和 CoCl₂·6H₂O 在 160 ℃温度下反应，合成了 2 个二维层状配位聚合物{[Zn(μ₃-pdba)(phen)]·H₂O}_n (1)和{[Ni(μ₃-pdba)(bipy)]·3H₂O}_n (2)，以及 1个具有一维链结构的配位聚合物{[Co(μ₃-pdba)(H₂biim)(H₂O)]·H₂O}_n (3)，并对其结构和催化性质进行了研究。研究表明，在70 ℃条件下配合物1在Henry反应中显示出较好的催化活性。优化了反应参数，对反应底物范围也进行了研究。     

Mo2C/Al2O3催化剂的制备条件对POM反应的影响

对不同碳化终温和经过H2、CO2预处理的Mo2C／Al2O3催化剂进行了POM催化活性评价与结构表征．结果表明，高碳化终温的Mo2C／A12O3催化剂对于POM反应制合成气有高的甲烷转化率，CO和H2选择性、在850℃时H2预处理比CO2预处理的催化剂具有好的甲烷转化率和好的CO、H2选择性，但H2预处理时间过长会使CO和H2的选择性有所降低，CO2预处理会导致低的甲烷转化率和极低的CO和H2的选择性．XRD结果表明，在700-850℃之间碳化的样品均为β-Mo2C，BET比表面的测定结果表明随碳化终温的增加，Mo2C/Al2O3催化剂的比表面有所增加．     

基于发光化合物的氧气传感材料

系统介绍了基于发光材料的氧气传感技术,基本原理和研究现状。值得一提的是,介孔无机材料MCM-41和MCM-48可以作为载体,其与卟啉铂衍生物组装得到的氧气传感材料具有很好的氧气传感性能。     

Observation of selective surface element substitution in FeTe_(0.5)Se_(0.5) superconductor thin film exposed to ambient air by synchrotron radiation spectroscopy

A systematic investigation of oxidation on a superconductive Fe Te_(0.5)Se_(0.5)thin film,which was grown on Nb-doped SrTiO_3(001) by pulsed laser deposition,has been carried out.The sample was exposed to ambient air for one month for oxidation.Macroscopically,the exposed specimen lost its superconductivity due to oxidation.The specimen was subjected to in situ synchrotron radiation photoelectron spectroscopy(PES) and x-ray absorption spectroscopy(XAS) measurements following cycles of annealing and argon ion etching treatments to unravel what happened in the electronic structure and composition after exposure to air.By the spectroscopic measurements,we found that the as-grown FeTe_(0.5)Se_(0.5)superconductive thin film experienced an element selective substitution reaction.The oxidation preferentially proceeds through pumping out the Te and forming Fe–O bonds by O substitution of Te.In addition,our results certify that in situ vacuum annealing and low-energy argon ion etching methods combined with spectroscopy are suitable for depth element and valence analysis of layered structure superconductor materials.