Two-photon absorption properties of aggregation systems on the basis of (E)-4-(2-nitrovinyl) benzenamine molecules

Aggregation effect caused by the intermolecular hydrogen-bonding interactions on two-photon absorption properties of (E)-4-(2-nitrovinyl) benzenamine molecules is studied at a hybrid density functional level. The geometry optimization studies indicate that there exist two probable conformations for the dimers and three for the trimers. A strong red-shift of the charge-transfer states is shown. The two-photon absorption cross sections of the molecule for certain conformations are greatly enhanced by the aggregation effect, from which a ratio of 1.0:2.6:3.6 is found for the molecule and its dimer and trimer with nearly planar structures. Namely, a 30 or 20 percent increase of the two-photon absorption cross section is observed.     

双光子吸收聚合引发剂EPVPVC的合成和非线性光学性质的研究

合成了一个新的双光子吸收聚合引发剂,9-乙基-3-{2-[4-(2-吡啶基-4-乙烯基)-苯基]-乙烯基}-9氢咔唑 (EPVPVC),用¹H NMR谱、¹³C NMR谱和元素分析进行了表征.测试了紫外吸收光谱、单光子荧光光谱、单光子荧光寿命、单光子荧光量子产率和双光子荧光光谱.量化计算结果表明,EPVPVC的双光子吸收截面为56.6×10^-50 cm⁴·s·photon^-1.在780 nm的飞秒脉冲激光激发下,EPVPVC发出较强的上转换荧光,荧光峰位于536 nm.用EPVPVC做引发剂,加入丙烯酸酯型齐聚物(cN120C80),在脉冲宽度为200 fs,重复频率为76 MHz,中心波长为780 nm 飞秒脉冲激光下,制作了一个三维周期性微结构.在理论计算的基础上,定性地探讨了其可能的聚合机理.     

光致异构体开关特性的理论研究

利用弹性散射格林函数方法,对4,4-二羧基1,2-二苯乙烯分子的两种异构体与金电极构成的单分子结进行了研究. 研究表明,该类分子是通过末端羧基化学吸附于金表面的,两种分子结电导特性的差异主要是因为分子与电极的相互作用所致. 对每一种分子来说,都存在三种不同的稳定电导值,分别对应着分子末端与金表面的不同接触方式. 分子与金表面的相互作用导致分子结电子结构的变化是其电导差异的主要原因. 理论结果与实验测量结果符合得较好. 关键词： 光致异构体 伏安特性 电子输运 分子电子学     

分子构型对分子器件伏-安特性的影响

本文以4，4’-二巯基联苯分子为研究对象，利用从头计算方法和弹性散射格林函数理论，研究了苯环之间的不同位置取向对分子的电子结构以度该分子结的伏安特性的影响．计算结果表明苯环扭转角不同会改变分子的电子结构。扭转角的增大会导致分子轨道的扩展性变差，从而使体系的导电性能降低．     

1，4-二甲氧基-2，5-二乙烯基苯系列衍生物的双光子吸收截面

在HF水平上，利用解析响应函数方法，研究了1，4_二甲氧基_2，5_二乙烯基苯系列衍生物 分子的单光子和双光子吸收特性. 实验测量了反，反_2，5_双(4′_N,N_二丁胺基苯乙烯)_1 ，4_二甲氧基苯分子的单光子和双光子荧光谱. 研究结果表明该系列分子具有较强的双光子 吸收特性. 在低能量范围内，对于D_π-A型分子，分子的单光子吸收强度和双光子吸收截面 最大值都发生在分子的第一激发态. 对于D_π_D型分子，单光子吸收强度最大值出现在分子 的第一激发态，而最大双光子吸收值则对应于分子的第二激发态. 分子的单和双光子吸收强 度和分子官能团的电性有关. 对于由该类π中心部分构成的分子，其对称型不一定比不对称型更有利于提高双光子吸收截面. 分子基态与电荷转移态的电荷转移过程定性地解释了双光 子聚合反应的聚合机理. 关键词： 双光子吸收 响应函数方法 非线性光学     

Resonant propagation of femtosecond laser pulse in DBASVP molecule：one-dimensional asymmetric organic molecule

We have investigated the resonant propagation of femtosecond laser pulse in 4-trans-[p-（N, N-Di-n-butylamino）- p-stilbenyl vinyl] pyridine medium with permanent dipole moments. The electronic structures and parameters for the compound have been calculated by using density functional theory. In the optical regime, there is one charge-transfer state, and the molecule can thus be simplified as a two-level system. Both the one- and two-photon transitions occur between the ground and charge-transfer states. The numerical results show that the permanent dipole moments have an obvious effect on the propagation of the ultrashort pulse laser. The ideal self-induced transparency disappears for 2π pulse, and second harmonic spectral components occur significantly due to the two-photon absorption process. For the 6π pulse, continuum frequency generation is produced and a shorter duration pulse in time domain with 465 as is obtained.     

超短脉冲激光在有机分子材料中的动力学过程研究

利用从头计算方法，在密度泛函理论上，计算了分子的电子结构和电偶极矩.通过求解麦克斯韦-布洛赫方程，研究了超短脉冲激光与硝基苯胺分子材料的相互作用，着重分析了分子的固有偶极矩对脉冲激光波形、频谱成分以及分子能级占有率产生的影响.研究结果表明，慢变幅近似和旋波近似不能很好地描述超短脉冲在PNA分子介质中传播.分子的固有偶极矩进一步使脉冲传播背离面积定理，引起了脉冲更快地分裂.当脉冲激光在PNA分子介质中以电荷转移态的激发能共振传播时，脉冲激光频谱中明显地出现了二次谐波成分，显示了该分子具有较强的双光子吸收性质. 关键词： 超短脉冲激光 硝基苯胺分子 麦克斯韦-布洛赫方程     

Bias-induced reconstruction of hybrid interface states in magnetic molecular junctions

Based on first-principles calculations, the bias-induced evolutions of hybrid interface states in π-conjugated tricene and in insulating octane magnetic molecular junctions are investigated. Obvious bias-induced splitting and energy shift of the spin-resolved hybrid interface states are observed in the two junctions. The recombination of the shifted hybrid interface states from different interfaces makes the spin polarization around the Fermi energy strongly bias-dependent. The transport calculations demonstrate that in the π -conjugated tricene junction, the bias-dependent hybrid interface states work efficiently for large current, current spin polarization, and distinct tunneling magnetoresistance. But in the insulating octane junction, the spin-dependent transport via the hybrid interface states is inhibited, which is only slightly disturbed by the bias. This work reveals the phenomenon of bias-induced reconstruction of hybrid interface states in molecular spinterface devices, and the underlying role of conjugated molecular orbitals in the transport ability of hybrid interface states.     

一种新合成的八极矩发色团分子单光子和双光子吸收性质的质子化效应

利用第一性原理基础上发展的一种计算方法研究质子化效应对具有1, 3, 5-三嗪核和吡咯末端基团八极矩分子三嗪的单光子和双光子吸收性质的影响. 结果表明,当三嗪被质子化时,该分子的单、双光子吸收性质发生了很大的变化. 一是出现了更多的电荷转移态,并且吸收带发生了红移;二是双光子吸收截面得到了很大的增强. 质子化效应有利于提高分子内电荷转移的强度,定性地解释了实验工作. 并提出了一种基于化合物三嗪质子化效应的双光子吸收转换开关.     

1,8-二巯基芘分子电学特性的理论研究

在第一性原理的基础上 ,对 1,8 二巯基芘分子的电学特性进行了理论研究 .采用了 3个Au原子构成的团簇来模拟Au表面 .首先利用密度泛函理论计算了 1,8 二巯基芘分子的电子结构及其和Au表面的相互作用 ,再利用前线轨道理论和微扰理论定量地确定了该分子和Au表面的相互作用能常数 .最后利用弹性散射格林函数法研究了该分子结的伏 安特性 .计算结果表明 ,分子中的硫原子和Au原子形成很强的共价键 .当外加偏压小于 1V时分子结存在电流禁区 ,随着偏压升高 ,分子结的电导出现平台结构 .分子结的电导特性和其电子结构密切相关 ,扩展分子轨道为电荷的迁移提供了通道 ,而局域轨道对电流贡献很小