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利用太阳能光催化还原CO2和H2O到燃料和化学品是一条极具吸引力但又充满挑战性的转化途径.迄今为止,只有非常有限的光催化剂已经被报道可以在可见光照射下光催化还原CO2.局部表面等离子体共振(LSPR)现象可以被用作一种有效的开发可见光催化剂的策略.贵金属Au,Ag,Pt等的LSPR现象已经被较为广泛的研究,并应用于光催化、光热、气敏等多种领域.而低价态金属自掺杂的金属氧化物,如MoO3-x和WO3-x,也被证明具有LSPR现象,可用于开发更加廉价的可见光催化剂.本文通过简单的溶剂热法成功合成了低价态Mo自掺杂的MoO3-x纳米片催化剂,并在合成过程中原位加入TiO2纳米颗粒(TiO2-NP)和TiO2纳米棒(TiO2-NT),构建了MoO3-x-TiO2纳米复合物.电镜表征显示,MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物中,MoO3-x纳米片和TiO2纳米管的结合更为紧密.UV-vis光谱显示,TiO2的复合不仅可以增强MoO3-x可见区的吸收强度,同时吸收峰的位置也发生了蓝移.XPS表征显示,TiO2复合后,MoO3-x中Mo5+的比例明显增加,从而提高了MoO3-x中自由电子的浓度,进而增强了LSPR现象和LSPR吸光能力,且TiO2纳米管相对TiO2纳米颗粒具有更好的促进效果.MoO3-x纳米片具有在可见光照射下光催化还原CO2的性能,CO的生成速率为2.8μmol g-1 h-1.复合TiO2纳米颗粒后,MoO3-x-TiO2-NP纳米复合物上,CO的生成速率提高到6.8μmol g-1 h-1.当复合TiO2纳米管时,光催化性能显著提高,在MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物上,CO的生成速率可达12μmol g-1 h-1,约为MoO3-x纳米片的四倍,此外还可观测到CH4的生成.当我们将反应气氛由CO2替换成N2后,CO和CH4的生成量几乎为零,证明CO和CH4的生成主要来自CO2的光催化还原.此外,我们还考察了MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物光催化还原CO2的催化性能稳定性,以12 h反应时间为一个循环,经3个循环反应后,催化剂的活性基本保持不变,证明该催化剂具有较好的稳定性.综上,我们通过MoO3-x纳米片和TiO2复合的策略,增强了MoO3-x纳米片的LSPR效应,提升了催化剂对可见光的吸收能力,进而提高了MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物光催化还原CO2的性能.MoO3-x-TiO2-NT纳米复合物是一种具有发展潜力的光催化还原CO2的可见光催化剂,且该纳米复合物调变LSPR效应的策略还有望用于增强其他LSPR光催化材料的光催化性能. 相似文献
63.
通过引入Keggin型多酸离子[PW12O40]3-到Co-bbp(bbp:3,5-双(4-吡啶基)吡啶)体系中,在水热条件下合成一个新的物质Co{bbp}2(H2O)4(HPW12O40)(1)。 通过X射线单晶衍射(CDD)分析表明该化合物为单斜晶系,C2空间群。 所呈现的结构由金属Co和有机配体bbp配合形成金属-有机单体,然后通过配体间的π…π键堆积成二维层状框架结构,多酸[PW12O40]3-作为模板嵌入框架的空穴内,形成一个以多酸为模板超分子化合物。 通过研究化合物1的催化性质,结果发现其对罗丹明B(RhB)具有很好的催化降解能力(可见光照120 min后降解率为94%),并且可以电催化亚硝酸根(NO2-)和抗坏血酸(AA),是一个具有多功能的催化剂。 相似文献
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利用不完全双二次元Q_2~-和一阶BDFM元,对拟线性双相滞热传导方程构造了一个新的H~1-Galerkin混合元格式.在不借助投影算子的条件下,直接利用单元插值算子的特殊性质,对于半离散和全离散格式,分别给出了原始变量在H~1-模及流量在H(div)-模下的具有O(h~3)及O(h~3+(△t)~2)阶的超逼近估计. 相似文献
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66.
以3-碘-1H-吡唑并[3,4-d]嘧啶-4-胺(2)为原料,经过N-烷基化、Suzuki偶联反应得到目标化合物1-异丙基-3-(异丙烯基)-1H-吡唑并[3,4-d]嘧啶-4-胺(1),两步反应总收率57.0 %。产物及中间体结构经1H NMR、13C NMR、ESI-MS以及X-射线单晶衍射进行表征。并对该Suzuki反应条件进行研究,确定最佳条件为:Pd(dppf)Cl2的用量为n (Pd(dppf)Cl2) : n (化合物3) = 0.06 : 1;物料比为n(异丙烯基硼酸): n(化合物3)= 1.6 : 1;反应溶剂为N,N-二甲基甲酰胺;反应温度为100 ℃;反应时间2 h,在最佳反应条件下,该Suzuki偶联反应收率达到68.2 %。体外抗肿瘤活性测试表明,产物(1)对MCF-7、A549、PC-3、HepG2和SGC-7901增殖均有明显的抑制活性,特别抑制MCF-7的IC50值达到10.6 μmol?L-1。 相似文献
67.
广义U—统计量的指数收敛速度 总被引:1,自引:0,他引:1
文「1」研究了一样本U-统计量的指数收敛速度,本文则研究了广义U-统计量的指数收敛速度。 相似文献
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69.
氯乙基亚硝基脲(CENUs)是重要的临床抗癌药物,其抗癌作用机制与导致DNA股间交联密切相关。使用荧光光谱法对其导致的DNA股间交联进行定量分析。结果表明,交联率随着反应时间的延长逐渐增加,司莫司汀(Me-CCNU)和卡莫司汀(BCNU)的交联率分别约在8 h和5 h达到最大值,且药物浓度越大,交联率增加越快。比较了Me-CCNU和BCNU对DNA交联作用的反应动力学,发现分解较慢的Me-CCNU与DNA的交联过程中存在一段明显的"诱导期";而分解较快的BCNU与DNA的交联反应则不存在"诱导期",且BCNU浓度过高或反应时间过长均会使交联率下降。该文为阐明CENUs导致DNA交联的反应动力学和反应机理提供了依据。 相似文献
70.
采用水热法制备了Co-MgAl三元类水滑石层状化合物(HTLcs),利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)比较研究了不同Co2+比例条件下对合成产物物相、晶体微结构及晶体生长的影响,同时利用生长基元的配位体理论对其合成机理进行了初步探讨.以甲基橙(MO)模拟染料废水为吸附对象,比较研究了三元类水滑石与二元水滑石焙烧产物的吸附性能和吸附机理.研究结果表明:钴离子同层板二价镁离子存在着交换作用,钴离子掺杂量的不同,没有影响水滑石固有的层板结构,但影响了构建钴镁铝三元类水滑石过程中各晶面的生长.Co∶Mg∶Al为1∶2∶1的HTLcs经过500 ℃焙烧后,焙烧产物(LDO)仍呈现片状结构.但径向尺寸和厚度同焙烧前相比略有减小,产物的均一性、规整性相比焙烧前变差,其对甲基橙模拟染料废水的吸附脱色性能随着时间的增加,呈缓慢增加的趋势,达到吸附平衡需要时间更长为70 min,脱色率仅为60;左右,明显低于二元镁铝水滑石焙烧产物(MgAl-LDO)(90;).吸附动力学研究表明Co-MgAl-LDO焙烧产物对甲基橙的吸附过程更符合准二级动力学方程,吸附等温线符合Freundlich模型,而二元MgAl-LDO对甲基橙的吸附过程较符合准一级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir模型. 相似文献