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在唯象理论的层次上评述了活化络合体系的非平衡性引起的非平衡统计问题;通过分析活化络合过程的耗散与涨落对反应速度的影响,提出了一个纳入了活化络合过程非平衡效应的TST公式体系代替活化络合平衡常数,建立了活化络合耗散函数与反应速度的关系.同时讨论了影响反应活化络合进程耗散-涨落的诸因素所导致的速度常数统计漂移 相似文献
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对流扩散传质滞后的电极过程中之非Poisson涨落与非Nernst浓度极化 总被引:1,自引:0,他引:1
根据对流扩散传质滞后的恒稳电极过程中边界层的物理图像, 提出了该类电极过程的简化随机模型, 建立了相应的浓度极化的随机热力学理论, 揭示了非Nernst浓度极化来自于随电流密度增大电极化学反应体系涨落分布的非Poisson化与对中心极限律的偏离, 进一步阐明了与滞后的扩散步骤共存的对流传质对非Nernst浓度极化的效应及其规律. 同时, 给出了对流引起的非Nernst浓度极化的随机热力学算例. 相似文献
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在实验室的热补偿恒温控制条件下, 理论预测的等温恒电流(电压)电化学振荡实际上将发生变异. 用慢流型上准定态的线性化稳定性分析法全面分析了此类恒温控制条件下铂电极BZ反应系在以温度为慢变参数的慢流型上的准稳定性及绕温度轴慢变轨迹的动力学行为. 发现在温度围绕控制值上下往复波动的每一个周期内, 准定态点将穿梭跨越于振荡区与非振荡区之间, 表现为间隙性的沿温度轴的环面型电化学振荡. 计算机模拟结果证实了上述理论分析. 相似文献
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通过引入权重,并用一能级数等于简并谱的无趋向性序列为标准去衡量 简并邻间距谱的趋向性,由此建立分析简并谱涨落统计特征稳定性的MKS无参量试验法;根 据该方法,具体分析、比较了H2O分子低激发态与高激发态振动能谱涨落统计特征,找出 了从低激发态向高激发态过度时涨落统计特征明显改变点。 相似文献
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分析了由于化学反应 -扩散 -热传导耦合而导致的非等温非均匀体系中温度场对称破缺 .研究结果表明 ,在一定的边界条件下 ,甚至是单组分化学反应 -扩散 -热传导体系 ,温度场的这种自组织进程也不可避免 .作为温度场结构的一个范例 ,进一步从解析解及计算机模拟两个方面研究了小展布非等温的 Lindeman模型 ;结果表明 ,温度场出现时空自组织的阈值不仅与本征参数有关 ,而且与体系的边界条件及外控约束相关 ,揭示出了诱发或避免这种温度场时空自组织之途径 相似文献
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能谱分维函数的三种形式与邻间距(NNS)分布 总被引:1,自引:0,他引:1
由重标变换群出发,结合粗粒慨念,全面引出三种形式的能谱分维函数,揭示了它们之间的关系及其与邻间距(NNS)分布函数的联系,同时还对这种联系的成立条件及分维函数具有统计意义的范围加以了论证。 相似文献
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将扩散流作为场函数, 考虑φ电势的空间分布, 建立了铂电极BZ反应系在双电层稀疏区的动力学演化机制, 确立了纳入稀疏区φ电势效应的反应-扩散型演化方程. 采用Boltzmann分布近似, 解决了演化方程中含φ电势的流项的线性化问题; 导出了可在算法上实现的三变量体系线性化算子本征值的解析形式. 分别以静态铂电极BZ反应系双电层稀疏区和对应的纯粹BZ反应系作为参考模型系, 分析了经空间对称性破缺产生Turing结构的参数范围. 数值模拟发现, φ电场的存在使铂电极BZ反应系的输运过程在静态双电层稀疏区趋于电化学平衡时, 在对应的纯粹BZ反应体系中可呈现的Turing结构已趋于消失; 而在电流强度不太大的恒流不可逆铂电极BZ反应体系双电层稀疏区中, 鲜明稳定的Turing结构又重新出现在原参数区间内. 同时, 在静态双电层稀疏区不出现Turing结构的参数范围内也可找到类似的恒流稳定空间结构. 相似文献
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以Schlögl模型作为多定态转变化学反应体系的范例, 研究了通过传热及扩散与环境耦合的多定态转变化学反应体系中诱发的新动力学行为, 其中特别重要的是沿慢变量方向的环面型化学振荡的出现. 建立了慢流型上的准定态的线形化稳定性分析法, 揭示了由极限环振荡蜕变为环面型振荡的动力学机制, 不同于小寄生参数存在引起的非连续极限环振荡. 通过以慢流型上准定态稳定性分区为基础的定性分析, 进一步揭示了该类体系中可能出现间歇性、反复持续式和骤发式3种亚类环面振荡. 最后以第三亚类作为示例, 以相应的计算机模拟证实理论分析的正确性. 相似文献