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氧还原反应催化剂的性能直接影响着能源转换和存储器件如燃料电池和金属-空气电池的性能. 开发低成本、高性能的非铂族金属氧还原催化剂对于这类器件的实际应用和商业化十分重要,因此备受关注. 氮掺杂的石墨烯/碳纳米管复合物同时具备碳纳米管的良好导电性能和有利于传质的三维网络结构优点,以及氮掺杂石墨烯的高活性优点,因此有望发展为这类可替代铂族催化剂的氧还原电催化剂之一,但目前其催化性能还需进一步提高. 本文研究发现通过在氮掺杂石墨烯/碳纳米管复合物的过程中引入铁元素可以有效提高催化剂的氧还原活性,并且发现通过在热处理和氮掺杂过程中加入二氧化硅纳米颗粒及随后除去二氧化硅,可以在氮掺杂的石墨烯/碳纳米管复合物材料中有效地形成多孔结构. 这种多孔结构的形成不仅可以在复合物中引入更多的高活性催化位点,而且有利于暴露更多的催化活性位并促进氧还原反应中的传质过程. 结合碳纳米管、石墨烯和多孔结构的三者优点,所制备的多孔氮掺杂碳材料表现出优异的电催化氧还原性能. 进一步的实验表明,这类材料还表现出优异的抗甲醇中毒能力和良好的稳定性,因此在性能改进后有望用于燃料电池等能量转换与存储器件. 相似文献
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N掺杂石墨烯作为一种具有较高活性和稳定性的氧还原反应(ORR)催化剂,受到人们的广泛关注。然而不同的N掺杂类型对氧还原活性的影响一直存在争议。本文通过密度泛函理论分别对石墨型和吡啶型两种N掺杂石墨烯的ORR活性进行比较研究。能带结构分析表明,石墨氮掺杂石墨烯(GNG)的导电性随掺N量的增加而降低;吡啶氮掺杂石墨烯(PNG)的导电性则随掺N量的增加先提高后降低。当N掺杂浓度达到4.2%(原子分数)时,PNG具有最优导电性。且当N掺杂浓度大于1.4%时,PNG的导电率总是高于GNG。氧还原自由能阶梯曲线发现O2的质子化是整个氧还原过程的潜在控制步骤。在同等氮掺杂浓度下,O2的质子化自由能能变在GNG上低于在PNG上,意味着若在同等电子传输能力的情况下,GNG具有比PNG更优异的催化活性。进一步分析发现:当N掺杂浓度在低于2.8%时,GNG和PNG导电性差异小,其催化ORR活性由O2质子化反应难易程度决定,GNG的催化活性优于PNG;当N掺杂浓度高于2.8%时,氮掺杂石墨烯的电子传输性能(导电性)成为决定催化剂ORR活性的主要因素,因此PNG表现出较GNG更高的活性。 相似文献
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电镀污泥是金属加工、电子元器件制造等行业在废水处理过程中所产生含重金属危险废物。我国每年产生大量电镀污泥约1 000万吨,因含有Zn、 Cu、 Fe、 Ni、 Cr等多种有价金属元素其资源化利用潜力巨大,同时大量污泥处置不当也会危害人体健康和污染环境。传统化学分析测试过程复杂周期长,不利于电镀污泥实时污染防控。能量色散X射线荧光(EDXRF)光谱法分析快速简便、费用低廉、可实现原位检测,然而电镀污泥样品含水率高、成分含量不稳定,影响测试结果的及时性和准确度,导致关键元素的资源转化效率难以保证、环境污染管控难度高。因此需要分析X荧光检测水分影响机制并探究水分校正方法,以提高EDXRF测试结果准确度。以不同含水率电镀污泥为对象,研究了水分对电镀污泥EDXRF测试过程中光谱本底、散射峰、目标元素特征峰的影响机制,通过目标元素特征峰与瑞利散射峰强度的比值、样品含水率ω0 wt%和目标元素含量Ci%建立水分校正模型,探究了Ca、 Cr、 Fe、 Ni、 Cu、 Zn目标元素的水分校正方程中的实验修正因子。结果表明,水分抬高了光谱本底改变谱峰轮廓,对低能... 相似文献
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采用自制的全息平场凹面光栅集成微型光谱仪,搭建了微型光谱快速分析测试系统, 实现了雷尼替丁合成中间体中杂质甲醛的快速检测。利用酸性条件下甲醛-MBTH-硫酸铁铵体系的显色作用,通过优化甲醛测定条件,建立了快速测定甲醛的方法。测定甲醛线性范围为0.04~0.20 μg·mL-1(r=0.993 8), 最低检测限达到0.04 μg·mL-1。通过与UV-2550岛津光谱仪及美国海洋公司HR-2000微型光谱仪的对比测试实验,对所建立的微型光谱检测系统和甲醛检测方法进行了实际测试和可靠性验证,F-检验法检验显示测试结果无显著性差异。实验结果表明微型光谱快速分析测试系统能满足实验分析、工业过程监测和临床医学检验样品的快速、实时检测的需求,具有巨大的潜在应用市场。 相似文献
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阵列式对电极介电电泳芯片及其用于细胞分离富集研究 总被引:2,自引:0,他引:2
基于介电电泳原理, 设计并制作了一种新型的能够用于细胞分离和富集的微流控介电电泳芯片. 该芯片由沉积有金电极的石英基片和带有微管道的聚二甲基硅氧烷(PDMS)盖片组成. 通过在管道底部布置间距不同的对电极阵列, 增大了正介电电泳力在管道中的有效作用范围, 能够在降低施加电压的同时, 实现对流动体系中细胞样品的捕获. 在3 V和3 MHz条件下, 该DEP芯片对人血红细胞的捕获效率达到83%; 进一步通过将肝癌细胞捕获在芯片电极上可实现对红细胞和肝癌细胞混合样品的分离, 在5 V和400 kHz条件下对肝癌细胞的捕获效率达到86%. 相似文献
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应用KBr压片法、熔融法分别测定了2,3-二氯吡嗪(2,3-DCP)结晶相和液相下400~4 000 cm-1范围内的傅里叶变换红外光谱(FTIR),及其600~4 000 cm-1内的傅里叶变换拉曼光谱(FT-Raman)。采用密度泛函(DFT)理论之B3LYP方法在6-311++G(2df,2pd)基组水平上优化了该分子的平衡几何结构,基于此结构应用谐性力场计算获得了2,3-DCP的振动频率、红外强度和拉曼活性并进一步计算了直到四阶的非谐性力场,将该力场带入标准旋振哈密顿量并利用二阶微扰理论获得了更加准确的振动频率,相应的红外、拉曼光谱。通过非谐力场获得的振动频率位置结合谐性强度与实验结果比对,对2,3-DCP的各振动带进行了详细指认,采用简正坐标分析方法得到各振动频率的势能分布(PED),首次对2,3-DCP的振动光谱进行了全面归属。结果同时显示:考虑非谐性效应后的理论结果大大提高了振动频率的预测性,用其获得的振动频率能很好的再现实验基频,其与实验值差异大多保持在10 cm-1以下,即使在谐振预期很差的高频区域,考虑非谐效应后这种差异也迅速降低到19 cm-1以下,这对正确归属和预期振动光谱是十分有帮助的。目前的结论也可推广应用到其他分子体系。 相似文献
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联合红外、拉曼光谱及其在金/银核-壳粒子上的表面增强拉曼散射(SERS)光谱表征了乐果和氧化乐果两种乐果类似物, 归属并分析了两乐果类似物中P=S与P=O的不同而引起的振动模式, 峰位变化及其酸碱影响. 振动光谱显示, ν(P=O), ν(P=S)分别在690, 650 cm-1附近, 两分子结构中对应的ν(NH), νs(CH2), ν(C-O), ν(O=C-N) II, ν(S-CH2)振动峰位中差异显著, 但νas(CH3), ν(P-O-C), ν(O=C-N) I, δ(CH3), ν(C-C), ν(C-C=O)则基本对应. 在金/银核-壳粒子基底上, 进一步探讨了两乐果类似物中各基团在不同浓度, pH值及酸、碱水解历程条件下的SERS变化规律, 并运用SERS机理并结合TEM初步阐述了两乐果类似物在金/银核-壳粒子表面的吸附状态. 相似文献