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Rh/SiO_2上H_2的化学吸附陈耀强,龚茂初,明虹,周建略,杜宗英,祝小红,陈豫(四川大学化学系,成都,610064)关键词Rh/SiO_2催化剂,H_2化学吸附,IRH2在Rh上的化学吸附被认为是解离化学吸附[1].而Rh-H的红外振动谱带是H2在... 相似文献
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Ce0.63Zr0.37MnxO2复合氧化物在CH4选择性催化还原NO反应中的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以Ce0.63Zr0.37MnxO2复合氧化物(OSM)为载体,Pt为活性组分,制备Pt质量百分含量为1%的催化剂。考察了OSM中Mn含量对CH4催化还原NO反应的性能,并利用XRD和H2-TPR对催化剂进行了表征。结果表明Pt/OSM催化剂在有氧条件下对CH4催化还原NO具有较好的催化活性,Mn含量为10%和15%的OSM制备的催化剂活性最好。XRD结果表明,Ce0.63Zr0.37MnxO2复合氧化物以固熔体形式存在,且Pt高度分散于载体上。H2-TPR结果表明,Pt/OSM2和Pt/OSM3催化剂具有较强的可还原性能,而Pt/OSM1和Pt/OSM4催化剂的可还原性能较弱。 相似文献
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由RhCl_3·xH_2O制备了不同Rh含量的Rh/SiO_2和Rh-V/SiO_2催化剂,采用化学吸附和原位TPD-IR方法考察钒助剂对Rh/SiO_2催化剂在常温和高温的H_2和CO化学吸附的影响。结果再次表明:1)不同Rh中心对H_2和CO的化学吸附性能不同,钒助剂对不同Rh中心的H_2和CO吸附的影响也不同。H_2主要吸附在Rh~Ⅱ和Rh~Ⅲ中心上,而在Rh~Ⅰ中心上的吸附弱。2)Rh-钒助剂的强相互作用主要是Rh~Ⅱ和Rh~Ⅲ与钒助剂之间的相互作用,H_2吸附受到比CO吸附更强烈的抑制。钒助剂对Rh/SiO_2的H_2和CO吸附性能的影响可用覆盖模型解释。 相似文献
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利用连续流动微反研究了Rh+Co/Al2O3催化剂的CO加氢反应, 结果表明反应在220℃以上发生, 反应活性随着温度的升高和H2/CO值的增加而增加。利用TP-IR动态方法研究了Rh+Co/Al2O3上CO和H2共吸附及其动态行为。结果表明在Rh+Co/Al2O3的孪生及线式中心上, CO和H2室温共吸附时即有部分孪生及线式CO转化为相应的羰基氢化物, 随着温度的升高, 剩余的孪生和线式CO继续向相应的羰基氢化物转化。而羰基氢化物则向多羰基氢化物转化。在到达反应温度之前, 催化剂表面只存在羰基氢化物及相应的多氢羰基氢化物。在反应温度则导致产物CH4生成。与CO加氢反应和CO歧化的吸附态研究结果相关联, 作者认为Rh+Co/Al2O3上CO加氢生成CH4是经由羰基氢化物-多氢羰基氢化物途径。 相似文献
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本文用化学吸附、原位IR、和XPS考察了钒助剂对Rh2/SiO2催化剂的H2和CO化学吸附的影响.结果表明,1)CO吸附在RhI、RhⅡ和RhⅢ中心上分别产生孪生、线式和桥式CO表面吸附物种.2)H2主要解离吸附在RhⅡ和RhⅢ中心上,但CO能优先吸附;RhI中心对H2的化学吸附能力弱,但H2和CO能共吸附在RhI中心上形成表面羰基氢化物.3)Rh2-V/SiO2催化剂在573K还原后,铑与钒助剂的强相互作用主要发生在RhⅡ和RhⅢ与钒助剂之间,H2吸附比CO吸附受到更强烈的抑制.用覆盖模型可以较好地解释钒助剂对Rh2/SiO2催化剂的H2和CO化学吸附的影响. 相似文献
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整体式 Cu-ZSM-5 催化剂上 NH3 选择性催化还原 NO 活性 总被引:3,自引:0,他引:3
采用浸渍法制备了一系列不同 Cu 含量的 Cu-ZSM-5 催化剂, 并用于 NH3 选择性催化还原 (SCR)NO 反应. 结果表明, 当 Cu 含量为 8%时, Cu-ZSM-5 催化剂的活性最高; 当空速为 30 000 h–1. , 在 198~440 oC 反应时 NO 转化率均高于 80%, 最高可达 97%, 且空速的影响较小. 经快速水热老化后, 该催化剂活性明显优于商用 V 基催化剂. H2O 和 SO2 对 Cu-ZSM-5 催化剂的 SCR 活性有所影响, 但可明显恢复. X 射线衍射和 NH3 程序升温脱附结果表明, 当 Cu-ZSM-5 中 Cu 含量为 8% 时, 进入 ZSM-5 中阳离子位的 Cu 较多, 催化剂的活性较高, 且其表面具有较多的酸中心和酸量, 从而有利于 SCR 反应. 相似文献
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采用固定床反应器评价了整体式催化剂 Pt/γ-Al2O3/Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 去除饮食油烟的催化性能. 制备了一系列不同 Mn 含量的 Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 储氧材料, 并考察了其作为载体对 Pt/γ-Al2O3/Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 催化剂活性的影响. 应用 X 射线衍射 (XRD)、N2 物理吸附和 H2 程序升温还原 (H2-TPR) 等手段对催化剂进行了表征. XRD 结果表明, 贵金属 Pt 很好地分散在载体 γ-Al2O3 和 Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 上. N2 物理吸附和 H2-TPR 研究结果与催化剂活性测试能很好吻合. 催化剂的活性顺序为 x = 0.10 > x = 0.15 > x = 0.05 > x = 0 > x = 0.20, Pt/γ-Al2O3/Ce0.4Zr0.4Mn0.2O2 催化剂活性最好, 油烟完全转化温度仅为 495 K. 相似文献
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Zr基载体负载Pd催化剂用于贫燃天然气汽车尾气净化 总被引:2,自引:0,他引:2
采用共沉淀法制备了 ZrO2, Y0.1Zr0.9Ox, Ce0.1Zr0.9Ox 和 Al0.1Zr0.9Ox 系列 Zr 基载体, 并用 N2 吸附-脱附和 X 射线衍射对其进行了表征. 再以此为载体, 采用浸渍法制备了整体式负载 Pd 催化剂, 催化剂涂层的涂覆量为 180 g/L 左右, Pd 含量为 1.25%. 测定了催化剂上 Pd 的分散度. 在模拟的贫燃天然气汽车尾气中考察了催化剂的活性, 并在尾气中有或无 SO2 存在的条件下比较了催化剂活性的差异. 结果表明, Y3+, Ce4+ 或 Al3+ 改性载体负载的 Pd 催化剂的耐硫性能明显改善; 无论尾气中是否存在 SO2, 以 Y3+ 或 Al3+ 改性载体负载的 Pd 催化剂的活性均明显高于 ZrO2 负载体的 Pd 催化剂. 相似文献
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不同pH值制备的TiO2和TiO2/SiO2催化剂结构、表面性质及光催化活性 总被引:1,自引:0,他引:1
以TiOSO4和SiO2溶胶为原料, 采用沉淀法用氨水调节pH值制备TiO2和TiO2/SiO2催化剂. 制备的催化剂用X射线衍射(XRD), 扫描电镜(SEM), N2吸附(BET), 紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱, 程序升温脱附(NH3-TPD), 傅里叶变换红外(FT-IR)光谱技术分析. XRD谱图显示纯TiO2中锐钛型和金红石相共存, 且金红石相含量随pH值升高而增加. 但是, TiO2/SiO2催化剂只有锐钛型. 扫描电镜发现制备的催化剂呈类球形, 颗粒间相互交叠, 粒径在10-25 nm之间. TiO2和TiO2/SiO2光催化剂的比表面积随pH值升高略有增大. SiO2的添加会增大催化剂的比表面积. 程序升温脱附实验结果说明催化剂的表面酸量随pH值升高而增加. TiO2/SiO2的表面酸量比相同pH值制备的TiO2大. 红外光谱分析说明Si掺杂和高pH值有利于催化剂表面生成更多的羟基. TiO2和TiO2/SiO2光催化剂的催化活性随pH值升高而明显增强. TiO2/SiO2的光催化活性优于TiO2. TiO2/SiO2催化剂具有较好的耐久性. 相似文献