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采用有序介孔氧化硅为硬模板, 通过纳米浇筑法制备了由螺旋骨架构建的有序介孔硫化镉(CdS)光 催化材料. 该光催化材料具有约5 nm厚的超薄骨架和大的比表面积(238 m2/g), 能有效缩短光催化反应中 光生电荷迁移到表面进行反应的距离并同时提供更多的反应活性位点, 从而增强光催化性能. 通过原位化学沉积法将不同量的助催化剂硫化镍(NiS)沉积到有序介孔CdS表面, 得到了一系列超薄骨架有序介孔CdS/NiS复合光催化材料. 可见光照射下的光催化产氢活性测试结果表明, 负载适量NiS的有序介孔CdS具有显著增强的光催化产氢活性(3.84 mmol?h-1?g-1), 约为负载相同量NiS的普通商业化CdS材料(0.22 mmol?h-1?g-1)的17.5倍. 相似文献
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随着能源危机的日益严峻,能源的储存和转换越来越受到人们的重视.目前人们加以开发和利用的清洁能源主要包括太阳能、风能、氢能、地热能以及电化学能等.其中,燃料电池和金属-空气电池等作为电化学器件为电化学能的开发及可持续利用提供了条件.特别是金属-空气电池以电极电位较负的金属如镁、铝、锌、铁等作负极,以空气中的氧或纯氧作正极,具有比能量高、性能稳定、价格便宜的特点.氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)是可再生电化学能量转换和储存过程中的两个关键电化学过程.贵金属(Pt/C,Ir/C,IrO2等)虽然具有高催化活性,但价格昂贵、资源匮乏限制了其大规模的使用和发展.此外,它们的催化性能单一,难以同时实现多反应的高效催化.目前,大量研究工作集中在开发低成本、高效的ORR和OER催化剂,用来代替昂贵的铂类贵金属催化剂.在能源器件设计中,由于OER和ORR反应发生在同一个电极上,若能制备出具有ORR和OER双功能催化性能的电催化剂,将在很大程度上降低能源器件的设计难度.最近,我们的研究工作揭示了吡啶-氮-钴(pyri-N-Co)配位结构在协同作用中的重要性,协同作用大幅度提升了NiCo2O4/N掺杂石墨烯的本征催化活性.虽然金属粒子与掺氮石墨烯的结合有利于催化活性和稳定性的提高,但二维石墨烯片之间由于π-π键相互作用,容易聚集和堆叠.在实际应用中,石墨烯片之间的堆叠会导致可达表面的损失,从而使复合催化剂利用率降低,结构稳定性变差.因此,制备富含充分暴露且高效的ORR/OER活性中心的电催化剂仍然是一个巨大挑战.本文采用激光辐照法和水热法制备了具有层间大孔和片内介孔相互交联结构且负载铁酸钴纳米颗粒的三维多级孔石墨烯复合电催化剂(CoFe/3D-NLG),研究了其微观结构与ORR/OER电催化性能的关系.比表面积和X射线光电子能谱测试结果表明,CoFe/3D-NLG具有大的比表面积(322.6 m2 g-1)和孔体积(0.715 cm3 g-1),并且富含吡啶氮-钴活性中心.电化学测试表明,对于OER电催化,CoFe/3D-NLG复合催化剂在10 mA cm-2处的过电势为304 mV,优于商用RuO2催化剂的322 mV;对于ORR电催化,CoFe/3D-NLG的半波电位达到872 mV,非常接近商用Pt/C催化剂(876 mV).此外,作为可充电锌空气电池的空气电极催化剂,CoFe/3D-NLG展现出了超高的开路电压(1.56 V)、高功率密度(213 mW cm-2)以及超低充放电电压(0.63 V),并且具有良好的充放电循环稳定性.CoFe/3D-NLG优异的ORR/OER电催化性能主要归因于以下两点:1)大量的吡啶氮-钴活性位点极大地加快了缓慢的氧电催化动力学,提高了每个活性位点的ORR/OER本征催化活性;2)丰富的层间大孔和面内介孔多级孔结构促进了整个石墨烯结构中的高效传质,因而在电催化过程中吡啶氮-钴活性位点得以充分暴露于电解液中. 相似文献
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《分析科学学报》2021,37(2)
本文将载体辅助液-液萃取技术和高分辨质谱联用,用于9种猪肉蓄水类药物残留的的检测筛查。与水溶性化合物多通过离子交换固相萃取小柱净化浓缩的传统方法相比较,建立的方法通过大孔硅藻土柱吸附水相提取液,并将上层乙腈作为洗脱液,在乙腈逐级渗入替换掉水溶液的同时,实现了9种常见蓄水类药物的净化和浓缩过程。结果表明:本方法对猪肉基质具有较强的适用性,肾上腺素及其代谢物的线性范围为5.0~50.0 ng/mL,定量限为5.0μg/kg,其他待测物线性范围为0.5~5.0 ng/mL,定量限为0.5μg/kg。加标回收率在80.7%~103.1%之间,相对标准偏差低于10%。该方法对水溶性化合物兼容性强,灵敏度高,可用于猪肉中常见的9种蓄水类药物:肾上腺素及其代谢物4-羟基-3-甲氧基-扁桃酸和3,4-二羟基扁桃酸、异丙嗪、阿托品、山莨菪碱、东莨菪碱、普鲁卡因和利多卡因的快速筛查。 相似文献
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本工作以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球组装成的胶晶模板作为铸模, 溶胶-凝胶法辅助获得大孔LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 (NCM811)正极材料. 结果表明, 利用PMMA作为造孔剂, 形成了由100 nm的颗粒堆积而成的大孔结构, 这种结构有效地提高了材料的倍率性能和循环稳定性. 大孔NCM811在0.1C的首次放电比容量为190.3 mAh∙g-1. 2C倍率下NCM811纳米颗粒的放电比容量仅为129.3 mAh∙g-1, 而大孔NCM811的放电比容量为149.8 mAh∙g-1. 0.5C倍率下循环400次后大孔NCM811的容量保持率为83.02%, 明显高于纳米颗粒材料的38.59%. 相似文献
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在高温高压(1 000 ℃、12 MPa)固定床反应器上对内蒙古褐煤半焦的加氢甲烷化反应特性进行了研究,采用氮吸附和扫描电镜(SEM)对甲烷化残渣比表面积、孔结构和表面形态进行了表征。结果表明,半焦加氢甲烷化可分为加氢热解、快速加氢和慢速加氢等三个反应阶段,每阶段分别发生含氧官能团和烷基侧链加氢反应、芳环结构加氢反应以及贫氢骨架碳结构加氢反应。半焦加氢甲烷化最优反应温度为800 ℃,反应压力为3.0~4.0 MPa;提高升温速率可以缩短前段(碳转化率低于46%)反应过程时间,对后段(碳转化率高于46%)反应过程影响较小。半焦甲烷化残渣的吸附-脱附等温线呈反S型,滞后环呈H3回线形状;在甲烷化反应过程中,半焦平均孔径先减小后增大,总孔容积和介孔容积逐渐增大,微孔容积和比表面积先增大后减小。 相似文献
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不同碱处理制备多级孔HZSM-5催化剂及噻吩烷基化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用Na2CO3、TPAOH和TPA+/CO32-混合碱分别处理HZSM-5分子筛,采用FT-IR、XRD、XRF、N2吸附脱附、SEM、NH3-TPD及Py-FTIR表征手段对各类碱处理前后的HZSM-5分子筛进行表征。结果表明,3种类型的碱处理HZSM-5分子筛后,均能形成微孔-介孔多级孔道的HZSM-5(A)催化剂,并能调变催化剂的酸性,其中,TPA+/CO32-混合碱处理得到的HZSM-5(TPA+/CO32-)催化剂,比表面积最大,介孔数量最多。在小型固定床反应器上,考察了HZSM-5和HZSM-5(A)催化剂的噻吩烷基化性能,结果表明,HZSM-5(TPA+/CO32-)催化剂因为具有适当的多级孔孔道和较多的B酸中心而表现出较高的噻吩转化率和1-己烯对噻吩的选择性。 相似文献
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以有序介孔三氧化二铟(m-In2O3)和还原氧化石墨烯(RGO)为原料,采用紫外光照射法合成了介孔三氧化二铟/还原氧化石墨烯(m-In2O3-RGO)复合光催化剂.利用N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、漫反射吸收光谱(DRS)和光电流测试等手段对样品进行表征.在可见光照射下,以对氯苯酚(4-CP)为目标污染物,考察了m-In2O3-RGO光催化剂的催化性能.结果表明,m-In2O3-RGO光催化剂具有完整的晶型和规则的孔道结构,有利于光生电子和空穴的分离.同时,作为固态电子受体与传输体的RGO促进了光生电子-空穴对的传输和分离,有效提高了可见光催化性能.掺杂2%(质量分数)RGO的复合光催化剂性能最佳,4 h可将4-CP降解96%以上,催化剂经多次循环使用后,其光催化活性基本保持不变. 相似文献