Zn取代的磷钨酸季铵盐无溶剂氧化苯甲醇合成苯甲醛

合成了一系列过渡金属Zn取代的Keggin型磷钨杂多酸的季铵盐,采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)等方法表征了杂多化合物的结构.并将其用于苯甲醇无溶剂氧化合成苯甲醛的反应,考察了催化剂种类、反应条件对苯甲醇氧化的影响.实验结果表明,在无任何溶剂的情况下,Zn取代的Keggin型磷钨四丁基铵盐具有最佳的催化活性,反应时间仅为30 min,苯甲醇的转化率可以达到95.6%,苯甲醛的选择性达到了96.4%.在对杂多酸季铵盐结构的研究基础上,对可能的反应机理进行了初步探讨.     

凹凸棒石负载磷钨酸催化合成乙酸正丁酯

用凹凸棒石为载体制备了负载型磷钨酸催化剂,以乙酸和正丁醇为原料合成了乙酸正丁酯.考察了催化剂的制备条件(负载量,焙烧温度,酸浸泡浓度)及反应时间、反应温度、醇酸比和催化剂用量对反应的影响.最优的反应条件为:反应温度115℃,反应时间150min,醇酸比2.5∶1,催化剂用量3%(按反应体系总质量计算),在此条件下,酯化率可达94.0%.     

磷钼钒杂多酸高效催化1,3-二氧杂环乙烷的合成

采用Dawson型磷钼钒杂多酸H8P2Mo16V2O62为催化剂进行了1，3-二氧杂环乙烷的高效合成．与传统的催化体系相比，该体系具有反应速度快、目标产物选择性高和反应条件更加温和等特点．     

Dawson-型磷钼钒杂多酸盐相转移选择催化氧化苯甲醇合成苯甲醛反应研究

以Dawson型磷钼钒杂多酸盐为相转移催化剂，用过氧化氢水溶液为氧化剂，研究了苯甲醇液相选择氧化制苯甲醛的反应．系统考察了催化剂的类型、催化剂用量、反应温度和反应时间等因素对反应的影响．结果表明：(Cpry)6HP2Mo17VO62／H2O2／H2O是一可循环使用的苯甲醇选择氧化制苯甲醛的高效环境友好催化剂体系，适宜的反应条件为，催化剂用量2μmol，H2O2 10mmol，反应温度80℃，反应时间8h．     

硼对HZSM-5分子筛酸性和择形性的影响

用不同含量的硼对HZSM-5分子筛进行改性,研究硼对HZSM-5酸性和对甲苯甲醇烷基化制对二甲苯反应的影响.通过XRD, SEM, N_2物理吸脱附, NH_3-TPD和Py-IR对催化剂进行表征,结果表明硼改性的催化剂仅有弱酸位,随着硼含量增加,弱酸位酸量和B/L增加,并且硼改性后在HZSM-5分子筛中产生新的弱B酸位.弱酸位有利于抑制二甲苯异构化反应和二甲苯进一步烷基化反应,提高对二甲苯选择性.实验结果表明随着弱酸酸量的增加,对二甲苯选择性增加,甲苯转化率减小.与HZSM-5相比, 1.7%B/HZSM-5催化剂弱酸酸量增加了226%,因此在1.7%B/HZSM-5催化剂上获得98.57%的对二甲苯选择性.     

Ru/HY催化剂催化对苯二酚加氢研究

对苯二酚液相加氢制备1,4-环己二醇的途径环境友好,关键是研究高催化活性的催化剂来提高产物产率.我们以Ru/HY为催化剂用于对苯二酚加氢.用XRD,TEM对催化剂进行了表征,通过吡啶吸附红外对HY酸性的变化进行了讨论.对其反应条件进行了优化.结果表明3.0%Ru/HY的催化剂表现出高的活性,对苯二酚的转化率和1,4-环己二醇的选择性分别为96.5%和68.3%.我们还基于对Ru/HY催化剂结构的研究探讨并提出相应的反应机理.     

脂肪醇氨氧化反应制备脂肪腈研究进展北大核心CSCD

脂肪腈是一类非常重要的化工原料和中间体,被广泛应用于医药、农用化学品、染料和合成树脂等领域.在诸多合成脂肪腈的路线中,脂肪醇氨氧化制备脂肪腈的路线使用可源于生物质资源的脂肪醇为原料,有助于“碳中和”和“碳达峰”目标的实现;同时,该反应副产物为水或氢气,符合“绿色”可持续发展的要求,具有重要的研究价值.根据脂肪醇氨氧化制备脂肪腈的过程中是否需要向体系中提供氧气,氨氧化过程可分为需氧氧化-氨化反应和脱氢氧化-氨化反应两类.需氧氧化-氨化反应在均相催化体系和非均相催化体系中均具有相关研究,而脱氢氧化-氨化反应的研究则主要集中在非均相体系中.按照以上分类,综述了脂肪醇氨氧化制备脂肪腈催化体系的研究进展,分析了不同种类催化体系的优势与尚存在的不足,并展望了该反应催化体系未来发展的方向.     

VOx/SiO2-Al2O3催化剂催化苯羟基化制苯酚

以硅溶胶为硅源、偏铝酸钠为铝源及环己胺合成SiO2-Al2O3复合氧化物,并采用水热合成法合成了VOx/SiO2-Al2O3催化剂。采用XRD、SEM、TEM、XPS、NH3-TPD、N2物理吸/脱附等手段对此催化剂和复合氧化物微观结构进行表征分析。由表征结果可知钒活性中心能够高分散于此复合氧化物表面,VOx/SiO2-Al2O3催化剂呈现层片积雪状;当钒的含量为4%时,催化剂中V4+含量最大且总酸量契合于此反应所需要的催化酸环境。探究了4%VOx/SiO2-Al2O3催化剂对苯羟基化制苯酚反应的催化性能,结果表明：基于高分散活性中心、V4+含量最大及载体酸性环境等优点而表现出良好的催化性能,苯转化率为48.1%,苯酚选择性为99.6%。