多孔炭载聚钴酞菁修饰电极用于苯二酚的电催化及检测

以二氧化硅纳米球为模板,通过葡萄糖的水热聚合反应制备了具有三维结构的多孔炭(PC)。采用电化学聚合方法将单体钴酞菁聚合在多孔炭修饰的玻碳电极(PC/GC)表面,制备了多孔炭载聚钴酞菁的修饰电极(Co-TAPc/PC/GC)。通过循环伏安法(CV)研究了间苯二酚、邻苯二酚和对苯二酚在此修饰电极的电化学响应。结果表明,相对于裸玻碳电极、多孔炭或聚钴酞菁单独修饰的电极,该修饰电极对3种同分异构体的酚类物质均有更好的电催化活性。利用计时安培技术,该修饰电极对间苯二酚、邻苯二酚及对苯二酚分别在5.0×10-6～5.0×10-4 mol/L,6.0×10-6～2.5×10-4 mol/L和2.0×10-6～8.0×10-4 mol/L范围内具有较好的线性响应。此修饰电极具有制备简单、响应灵敏、稳定性好等优点。     

Highly sensitive and stable SERS probes of alternately deposited Ag and Au layers on 3D SiO_2 nanogrids for detection of trace mercury ions

The hazard of Hg ion pollution triggers the motivation to explore a fast, sensitive, and reliable detection method.Here, we design and fabricate novel 36-nm-thick Ag–Au composite layers alternately deposited on three-dimensional(3D)periodic SiO_2 nanogrids as surface-enhanced Raman scattering(SERS) probes. The SERS effects of the probes depend mainly on the positions and intensities of their localized surface plasmon resonance(LSPR) peaks, which is confirmed by the absorption spectra from finite-difference time-domain(FDTD) calculations. By optimizing the structure and material to maximize the intrinsic electric field enhancement based on the design method of 3D periodic SERS probes proposed,high performance of the Ag–Au/SiO_2 nanogrid probes is achieved with the stability further enhanced by annealing. The optimized probes show the outstanding stability with only 4.0% SERS intensity change during 10-day storage, the excellent detection uniformity of 5.78%(RSD), the detection limit of 5.0×10~(-12) M(1 ppt), and superior selectivity for Hg ions. The present study renders it possible to realize the rapid and reliable detection of trace heavy metal ions by developing highperformance 3D periodic structure SERS probes by designing novel 3D structure and optimizing plasmonic material.     

NaOH改性ZSM-5分子筛在苯、甲醇烷基化反应中的应用

用NaOH溶液对高硅ZSM-5分子筛进行处理,考察其应用于苯-甲醇烷基化反应过程的最佳处理条件,并用XRD、SEM、XRF、NH3-TPD、TPO、BET等手段对试样进行表征。结果表明,NaOH在脱除分子筛硅物种的同时,也会脱出晶粒表面附着物,暴露出更多的酸性位,形成一定量的介孔,进而影响苯-甲醇烷基化性能。当NaOH处理量为2.4 mmol/gcat时,在液体积空速为85 h-1下,烷基化反应中苯的转化率达到38%,相比处理前提高了近16%,且积炭量低,稳定性好。     

极区夏季中层顶区域尘埃粒子参数的研究

采用轨道受限运动方法研究了极区夏季中层顶区域的尘埃粒子电荷数与尘埃粒子半径。利用尘埃等离子体充电理论,建立了尘埃粒子充电方程模型,得到尘埃粒子充电时尘埃电荷数和半径的比值。然后结合ECT02实验数据,分析了发生极区中层夏季回波现象时极区中层顶区域尘埃粒子电荷数和半径的比值,并得到尘埃粒子的半径以及尘埃粒子所带电荷量。结果表明,极区中层顶区域的尘埃粒子平均所带电荷不到一个,它的半径约为20nm。     

一种计算HEMP环境下电缆感应电流的混合算法北大核心CSCD

对高空核爆电磁脉冲(HEMP)环境下、地面上方电缆的感应电流进行了研究。考虑有耗地面的影响,提出了一种将时域积分方程(TDIE)和时域传输模式法结合求解有耗半空间上方电缆瞬态电流的时域方法。通过电磁波本征模的关联性得到斜入射有耗半空间平面波的时域反射系数,不需计算贝塞尔函数的无穷项和便可以得到时域反射系数的精确解。最后给出了核爆脉冲照射下地面上方电缆感应的电流的仿真结果。结果表明:对于水平放置的电缆,当反射脉冲到达电缆后,反射场总是试图抵消入射场,使得电缆上感应电流小于只考虑入射脉冲时的感应电流;电缆的耦合电流会随架设的高度发生显著变化,相对于铺地的电缆,架空的电缆有更大的感应电流。     

原位反应烧结制备莫来石-锌铝尖晶石多孔陶瓷研究

以天然高岭土以及活性氧化铝、氧化锌为原料,通过添加天然长石,以石墨为造孔剂,原位反应烧结制备了莫来石-锌铝尖晶石多孔陶瓷.采用XRD、SEM、EDS能谱分析分别确定了试样的物相组成、显微结构与微区化学组成.采用阿基米德排水法与抗压强度测定法测定了试样的孔隙率与抗压强度.结果表明:当原位合成温度为1450～1500℃范围时,试样的物相组成为莫来石与锌铝尖晶石,莫来石呈针状晶须,锌铝尖晶石晶形发育良好,材料的抗压强度增加迅速,为最合适的原位合成温度.长石的加入促进了针状莫来石的形成,促进了材料的烧结,提高了多孔陶瓷的强度.     

亚铁烷基咪唑自旋交叉配合物的合成及其金属有机凝胶性能

通过1-庚烷基-1H-咪唑-2-甲醛(L~1)、1-十四烷基-1H-咪唑-2-甲醛(L~2)、1-十六烷基-1H-咪唑-2-甲醛(L~3)、1-十八烷基-1H-咪唑-2-甲醛(L~4)、1-二十烷基-1H-咪唑-2-甲醛(L~5)分别和四氟硼酸亚铁与1-苯乙胺反应一步法合成了配合物1～5。利用红外光谱(IR)、元素分析(EA)手段对1～5进行表征。配合物1的X射线单晶衍射结构研究表明,每个结构基元中包含1个[Fe(L~1)_3]~(2+)阳离子和2个四氟硼酸根阴离子。铁(Ⅱ)金属中心与3个配体上的6个N原子配位,形成面式八面体单核化合物。Fe(Ⅱ)-N键长表明配合物1中的Fe(Ⅱ)在173 K时处于低自旋状态。在[Fe(L~1)_3]~(2+)中,相邻配体中的苯环和咪唑环形成分子内π-π相互作用;[Fe(L~1)_3]~(2+)进一步通过烷基链与芳香环之间的C-H…π相互作用形成超分子网络结构。磁性测试表明,配合物1表现出不完全的自旋交叉性能,转换温度为341 K;2为高自旋顺磁性化合物,3～5则表现出不完全的自旋交叉行为。以具有较长烷基链的配合物2～5作为凝胶因子,环己烷作为溶剂可形成对应的金属有机凝胶MOG2～MOG5。扫描电子显微镜(SEM)图片显示MOG2～MOG5凝胶都具有三维网络状孔隙结构。MOG2～MOG5表现出可逆的凝胶-溶胶转变,在热和机械力的作用下,MOG2～MOG5金属有机凝胶迅速转变为溶胶状态,且静置后能够恢复至凝胶状态,表现出良好的刺激响应性和自修复能力。     

南海IODP 349航次U1434站位海相红层成因——来自漫反射光谱与X荧光光谱的制约

提出IODP349航次首次在南海发现的大洋红层,与ODP124 航次苏禄海、苏拉威西海大洋红层以及三水盆地陆相红层相似,都具有直接覆盖于大规模岩浆岩之上的特征,对于揭示红层与岩浆热事件的关系具有重要意义。自上而下采集U1434站位灰绿色-红棕色海相沉积序列进行测试分析,并设计实验模拟沉积-成岩过程中氧逸度和地热温度对红层色素形成的控制作用,通过红色与非红色沉积、实测与实验样品的对比分析,探讨红层成因机制及其地质意义。采用漫反射光谱、荧光光谱分析以及二价铁滴定测试,量化分析了海相沉积与实验样品的颜色红度值、针铁矿、赤铁矿与不同价位铁元素的含量,得到以下新认识：U1434站位红色-非红色海相沉积均形成于较高的氧逸度条件,水体氧化还原环境的差异并不是控制红色与非红色沉积的主要因素;U1434站位大洋红层直接覆盖大洋玄武岩,起源于沉积-成岩阶段的高地温作用;陆相红层和白垩纪海相红层均分布于相应时期的构造-岩浆活动带,暗示了红层对地质热事件具有重要的指示意义。     

A New Dynamics Expansion Mechanism for Plasma during Pulsed Laser Deposition

The dynamics expansion mechanisms for plasma plume generated by pulsed laser radiation are studied in detail, taking account of plasma ionization effect. Based on the consideration of local conservations of mass, momentum, collected as the assumption that plasma can be viewed as compressible ideal fluid and high temperature-high pressure ideal gas, we develop a new dynamics expansion mechanism for plasma produced by pulsed laser radiation. Using the analytical method, the space number density and pressure evolvement of plasma in cylindrical coordinate are obtained, the dynamics evolvement equations are also derived. The results from the present model indicate that the plasma dynamic expansion behaviour can be evidently influenced by the ionization fraction η. Its effect is similar to a new dynamic source for plasma expansion and increases the expansion acceleration in all directions. The predictions of the expansion of the plasma is affected by the temperature, the average atoms mass and the ionization degree of the plasma are consistent with the experimental results.     

Quantum State Transfer between Charge and Flux Qubits in Circuit-QED

We propose a scheme to implement quantum state transfer in a hybrid circuit quantum electrodynarnics （QED） system which consists of a superconducting charge qubit, a flux qubit, and a transmission line resonator （TLR）. It is shown that quantum state transfer between the charge qubit and the flux qubit can be realized by using the TLR as the data bus.