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21.
近年来,由有机配体保护的原子精确金属团簇在合成方面已取得了重要进展,其独特的原子结构对一些化学反应产生独特的催化效果.原子精确的团簇催化剂明显不同于纳米颗粒催化剂和单原子催化剂,是一种关联均相和多相的、原子数目确定、尺寸均一、结构精确的新型催化剂.从原子尺度上精确构筑团簇催化剂,探究亚纳米尺度的微观结构对催化性能的影响,为常规催化剂所未能解决的关键科学问题提供解决的机会,为在分子尺度上揭示催化作用机制以及准确关联催化剂结构与催化性能提供新的研究体系,具有重要的科学研究意义.本文设计和使用了三种结构精确的金团簇催化剂,即Au25(PPh3)10(SC2H4Ph)5Cl2,Au38(SC2H4Ph)24和Au25(SC2H4Ph)18,分别由二十面体结构的Au13单元通过中心顶点融合、面融合、体相融合形成的(简写为Auvf、Auff和Aubf),详细研究了这三个金团簇催化剂在二十面体Au13单元的结构融合过程中,其催化活性的演变规律.在催化吡咯烷与O2反应制备γ-丁内酰胺反应中,金团簇催化剂的催化活性顺序为Aubf>Auff>Auvf,表明这三个金团簇中Au13单元的结构随着点、面、体的融合,其催化活性随之增加.同时研究发现,对于同一个Au团簇催化剂,其表面硫醇配体的烷基链越短,其催化活性越高,这主要是由于短链硫醇分子的空间位阻较小,吡咯烷分子更容易进入催化剂的金表面,接触到活性位点,进行催化反应.实验表明,三个团簇金原子均带正电荷,正价金物种可能是催化吡咯烷与O2反应的催化活化物种.研究发现,Aubf团簇表面的活性位数目高于Auff和Auvf团簇的,因此Aubf的催化活性最高;同时,团簇表面配体的烷基链越短,其表面活性位数目也越多,这也进一步解释了表面硫醇配体的烷基链越短,其相应的金团簇催化剂的催化活性越高的原因.吡咯烷与O2在金团簇上反应的可能路径为O2在Au活性位上裂解的O原子和吡咯烷β-H转移至Au活性位的β-H反应脱水后形成亚胺,亚胺经过水解进一步氧化得到产物.这项研究将为在原子层次上调变金属团簇催化剂的结构进而改变其催化性能提供新的思路,对精准设计和构筑高效催化剂具有一定的科学指导意义. 相似文献
22.
利用响应面法研究了翻白草总黄酮的微波辅助提取工艺.在单因素试验的基础上,以乙醇体积分数、液固比、提取温度、微波时间为自变量,总黄酮的得率为响应值,研究各因素及其交互作用对黄酮得率的影响.结果表明其最佳提取条件是:乙醇体积分数55%、液固比32 m L/g、温度82℃、微波时间10 min.此条件下,翻白草中黄酮的提取率为6.96 mg/g,与理论预测值基本吻合. 相似文献
23.
本文从三个方面对软粘土的卸载特性进行了理论研究。采用太沙基一维固结理论,编制了内嵌固结计算的修正剑桥模型程序.对软粘土卸载强度进行了分析。推导了基于修正剑桥模型的孔压表达式并编制了相应的程序对软粘土的卸载孔压特性进行了研究,结果显示,在伸长条件下.孔压先由零逐渐发展到负的最大值.然后又逐渐减小至零。突破零位后,发展成为正孔压并最后达到正的最大值。围压越大,产生的负孔压的极值越大,最终的正孔压越小。将传统边界面模型的线弹性卸载过程改进为弹塑性.建立了软粘土的边界面广义弹塑性模型,从而使边界面模型可用于分析软粘土卸载过程中的塑性变形问题。理论分析结果与试验进行了比较验证,证明理论研究方法是可行的。 相似文献
24.
岩石结构面的表面形态特征研究 总被引:6,自引:0,他引:6
本文用理论分析和数值模拟方法对具有不同粗糙度和起伏度的岩石结构面的形态特征作了定量研究, 着重研究了结构面表面形态参数与基本形态特征参数的关系, 并研究了它们的采样效应。得到了一系列在建立表面形态参数与物理量相互关系时对合理选用表面形态参数有重要意义的结果, 并可为选取合理的采样间隔和最小采样长度提供依据。 相似文献
25.
26.
氢氧混合气体爆轰波的真实化学反应模型数值模拟 总被引:3,自引:0,他引:3
采用高精度的ENO格式和基于基元化学反应的真实化学反应模型求解氢氧混合气体一维爆轰波的精细结构。采用直接起爆方法得到稳定传播的爆轰波 ,计算的爆轰波阵面参数和实验相当符合。对爆轰波反应区化学反应的研究表明 ,参与反应的不同组分具有不同类型的变化特征。网格尺寸影响的研究表明 ,计算结果的精度随着网格尺寸的增加而增加 ,并能保持较好的收敛性。移动网格研究结果表明 ,网格运动速度和爆轰速度接近时 ,两者的相互作用对计算结果产生一定影响。 相似文献
27.
28.
静电梳齿微驱动器因其结构简单、功耗低、灵敏度高、受温度影响小,成为硅微陀螺仪的主要驱动方式。静电梳齿微驱动器通常由活动梳齿和固定梳齿组成。理想情况下,活动梳齿平行地位于两固定梳齿中心位置。但由于加工误差、驱动结构不对称、扰动等因素,使得活动梳齿相对固定梳齿发生偏转。该文应用能量法及虚功原理,建立了梳齿之间的力与力矩平衡方程。得出了非理想情况下,偏离距离和转角的解析表达式,并分析得出了梳齿间的临界电压。经过数值仿真发现,梳齿面内既偏转又转动时的临界电压小于只发生偏转或转动时的临界电压。 相似文献
29.
鼓膜法测定纳米多孔氧化铝薄膜的弹性模量 总被引:1,自引:4,他引:1
本文的多孔氧化铝薄膜含有直径均一、互相平行且与表面垂直的有序纳米孔阵列。它有广阔的应用前景。多孔氧化铝膜与氧化铝陶瓷材料的宏观力学性能有很大的区别。本文用鼓膜法结合实时电子散斑干涉(ESPI)技术,测量薄膜压力与离面位移的关系,再用周边固支平板小挠度模型计算出多孔氧化铝薄膜的宏观弹性模量。本实验中厚76微米的多孔氧化铝薄膜的宏观弹性模量为32.5GPa,比热压氧化铝陶瓷的弹性模量几乎小一个数量级,主要是由于晶相和细观结构不同造成的。这种方法较适合测量此类结构薄膜的力学性能。 相似文献
30.
对于给定的传递对准的误差模型,针对常值外观测速度、位置误差和随机外观测速、位置度误差两种情况,分别对惯导系统的传递对准误差模型的解算偏差和Kalman滤波器的估计偏差进行了仿真分析。结果表明,外观测误差引起的INS传递对准的估计偏差不能忽视,为采用更优的估计方法提供了依据。 相似文献