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利用单晶旋转圆盘电极技术(Hanging Meniscus Rotating Disk Electrode, HMRD)在硫酸和高氯酸溶液中分别研究了甘氨酸修饰的Pt(111)电极表面氧分子的电催化还原反应. 实验发现:在硫酸溶液中,经甘氨酸修饰的Pt(111)电极表面的氧还原活性明显提高,其中氧还原的半波电位与Pt(111)电极的相比正移约0.1 V,而在高氯酸溶液中,甘氨酸修饰的Pt(111)电极的活性几乎没有发生变化. 该实验结果表明:甘氨酸修饰的Pt(111)电极一方面抑制了SO42-在电极表面的吸附,另一方面又能在电极表面提供相邻的空位供氧分子吸附. 通过与文献中报道的CN-修饰的Pt(111)电极上的氧还原结果的对比,可以推测甘氨酸修饰的Pt(111)电极表面氧还原活性提高是由于甘氨酸在Pt(111)表面可能先被氧化成CN-后吸附在电极表面,进而促进了氧分子的电催化还原反应. 相似文献
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我们在此报道了一种未曾发现的有趣现象:尽管[Au_(23)(SC_6H_(11))_(16)]-、Au_(24)(SC_2H_4Ph)_(20)(Ph:苯环)、Au_(36)(TBBT)_(28)(TBBTH:对叔丁基苯硫酚)、Au_(38)(SC_2H_4Ph)_(24)、混合Au_x(SC_2H_4Ph)_y团簇及3nm的金纳米粒子有不同的组成、结构、尺寸和保护性硫醇配体,但它们在三苯基膦(PPh_3)作用下,均能统一地经由亚稳的[Au_(11)(PPh_3)_8Cl_2]~(2+)最终转化为稳定的双二十面体[Au_(25)(PPh_3)_(10)(SR)_5Cl_2]~(2+)(SR:硫醇配体)。换句话说,三苯基膦是这些硫醇保护的纳米粒子的统一转化器。然而,聚乙稀吡咯烷酮(PVP)/柠檬酸盐(Citrate)保护的金纳米粒子和[Ag_(25)(SPhMe_2)_(18)]-(Me:甲基)在同样的条件下,却不能转化为[Au_(25)(PPh_3)_(10)(SR)_5Cl_2]~(2+)或[Ag_(25)(PPh_3)_(10)(SR)_5Cl_2]~(2+),暗示了硫醇保护的金纳米粒子具有与三苯基膦反应的独特性能。另外,我们考察了配体对双二十面体[Au_(25)(PPh_3)_(10)(SR)_5Cl_2]~(2+)团簇荧光性能的影响。 相似文献
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采用垂直沉降法将单分散的聚苯乙烯纳米球自组装,得到排列有序的聚苯乙烯胶体模板,在此模板的空隙中填充PDDA-Fe2 混合溶液,再将模板浸入铁氰化钾溶液中,即在缝隙中生成大量普鲁士蓝纳米粒子,最后用四氢呋喃去除聚苯乙烯纳米球得到有序多孔普鲁士蓝模板.采用扫描电镜、紫外-可见光谱仪和电化学技术对所制得的有序多孔普鲁士蓝模板的形貌、化学组成进行了表征,同时对其在生物传感器中的应用进行了研究. 相似文献
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利用旋转圆盘电极体系系统研究了不同pH下氧气在多晶Au电极上的还原反应,并计算了不同pH条件及不同超电势范围内的Tafel斜率.研究发现,同在酸性(但是pH不同)或同在碱性(但是pH不同)的介质中氧还原起始电位以及纯粹动力学控制区(电流较小的区域)的氧还原电流几乎不随溶液的pH值而变化.酸性条件下以及碱性条件的高超电势范围内,Tafel斜率接近120mV/dec;而碱性条件的低超电势范围内,Tafel斜率接近60mV/dec.金电极上ORR的活化超电势随着pH值的增加而降低约79mV/pH.初步讨论了pH对氧还原机理和动力学的影响及其内在原因. 相似文献
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本文利用欠电位沉积亚单层的Cu及Pt置换取代Cu的方法, 制备了具有不同表面元素组成的Pd/Pt二元合金电极(用Pd/Ptx表示, x指欠电位沉积Cu-Pt置换取代Cu过程的次数),并对其表面元素组成、氧还原性能进行了表征. 在控制欠电位沉积Cu的下限电位恒定(0.34 V)的前提下, 表面Pt/Pd的元素组成比通过重复欠电位沉积Cu及Pt置换取代Cu的次数(1~5次)来可控地调变. 光电子能谱(XPS) 以及红外光谱实验表明,Pd/Ptx电极表层区的Pt:Pd元素组成比随着Pt沉积次数增加而增加, 对Pd/Pt4电极, 在电极表层区约2~3 nm内的Pt/Pd的原子比大约是1:4,而最表层裸露Pd原子的比例仍在20%以上。循环伏安结果显示, 随着Pt沉积次数的增加(1-5次), Pd/Ptx电极表面越不易被氧化。氧还原测试结果显示随着Pt沉积次数的增加(1~4次), Pd/Ptx二元金属电极的氧还原活性依次增加, 经过第3次沉积后其氧还原活性已优于纯Pt,而经4次以上沉积,其氧还原活性基本不变。在其它反应条件相同条件的前提下, Pd/Pt4电极上氧还原的半波电位与纯Pt相比右移约25 mV。结合本文与文献的实验结果,我们初步认为Pd/Ptx二元金属体系氧还原性能改善主要源自表层Pd原子导致其邻近的Pt原子上含氧物种吸附能的降低. 相似文献
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我们在此报道了一种未曾发现的有趣现象:尽管[Au23(SC6H11)16]−、Au24(SC2H4Ph)20 (Ph:苯环)、Au36(TBBT)28 (TBBTH:对叔丁基苯硫酚)、Au38(SC2H4Ph)24、混合Aux(SC2H4Ph)y团簇及3 nm的金纳米粒子有不同的组成、结构、尺寸和保护性硫醇配体,但它们在三苯基膦(PPh3)作用下,均能统一地经由亚稳的[Au11(PPh3)8Cl2]2+最终转化为稳定的双二十面体[Au25(PPh3)10(SR)5Cl2]2+ (SR:硫醇配体)。换句话说,三苯基膦是这些硫醇保护的纳米粒子的统一转化器。然而,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)/柠檬酸盐(Citrate)保护的金纳米粒子和[Ag25(SPhMe2)18]− (Me:甲基)在同样的条件下,却不能转化为[Au25(PPh3)10(SR)5Cl2]2+或[Ag25(PPh3)10(SR)5Cl2]2+,暗示了硫醇保护的金纳米粒子具有与三苯基膦反应的独特性能。另外,我们考察了配体对双二十面体[Au25(PPh3)10(SR)5Cl2]2+团簇荧光性能的影响。 相似文献