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1.
利用电化学衰减全反射原位傅里叶变换红外光谱与微分电化学质谱联用技术,在流动电解池环境以及恒电位条件下研究了Pt电极和Pt电极通过表面电沉积Ru形成的PtRu电极(PtxRuy)上发生的甲醇氧化反应(反应电解质溶液为0.1 mol/L HClO4+0.5 mol/L MeOH). 在0.3~0.6 V(参比电极为可逆氢参比)实验用到的所有电极上,CO是唯一能从红外光谱观察到的与甲醇相关的表面吸附物;在Pt0.56Ru0.44电极上可以观察到CO吸附在Ru原子形成的岛上和CO线式吸附在Pt电极表面红外波段,而其他电极上只能观察到Pt表面上线式吸附的CO;甲醇氧化活性按Pt0.73Ru0.27>Pt0.56Ru0.44>Pt0.83Ru0.17>Pt的顺序递减;在0.5 V 时,甲醇在Pt0.73Ru0.27电极上的氧化反应的CO2电流效率达到了50%.  相似文献   
2.
利用一种简单的方法制备不含任何表面活性剂并具有高甲醇氧化活性的Pt和PtRu纳米电催化剂. 以CO为还原剂, CO和多壁碳纳米管(MWCNTs)为保护剂和载体,通过一步反应得到沉积在多壁碳纳米管上Pt纳米粒子,在制备过程中无需使用任何有机溶剂或表面活性剂. 利用循环伏安法和计时电流法表征了所合成催化剂的甲醇氧化活性,甲醇氧化的峰电位(ca. 0.9 V vs. RHE)处的电流密度和比质量电流高达11.6 mA/cm2 和860 mA/mgPt. 在Pt/MWCNTs表面电沉积Ru后,催化剂在低电位处的甲醇氧化活性得到提高,其在0.5和0.6 V的稳态比质量电流分别达到了20和80 mA/mg.  相似文献   
3.
研究了Pt(111)电极在0.1mol/LHClO4溶液中O2吸附与OHad脱附及氧还原反应的动力学.研究发现OHad的可逆吸脱附速率很快;在氧还原的动力学或动力学与传质混合控制区,恒电位下氧还原的电流随反应时间缓慢衰减,在转速较大,扫速较慢的情形下正向扫描过程中氧还原的电流总是明显低于逆向扫描的电流;Pt/0.1mol/LHClO4从无O2切换到O2饱和时,其开路电位迅速从0.9V增加到1.0V.结果表明,Pt(111)电极上O2解离生成OHad速率很快,ORR过程中OHad会在表面缓慢积累,氧还原反应的动力学主要由反应 OHad+H^++e→←H2O的平衡热力学决定.  相似文献   
4.
利用循环伏安法研究了多晶银电极在0.1 mol/L HClO4溶液中氢析出反应的温度效应. 发现当从析氢起始电位负向扫描至零电荷电位(-0.4 V)时,氢析出反应的表观活化能(Ea,app)和指前因子(A)均随着电势的负移而增大(对应的Ea,app从24 kJ/mol增大至32 kJ/mol).继续负向扫描至零电荷电位以后,Ea,app随电势的负移而减小但A不随电势变化. 推测Ea,app和A在零  相似文献   
5.
利用电化学微分质谱,在双薄层流动电解池中,通过检测二氧化碳产物的信号研究氧气与铂纳米粒子对碳载体氧化机理与动力学的影响.研究发现,碳载体可以在不同的电位区间内被氧化;氧气可以加速碳的氧化,在相同的电位下碳氧化生成二氧化碳产物的速率在氧气饱和溶液中是在氮气饱和溶液中的两倍;铂纳米粒子可以催化碳的氧化,在碳电极上,担载的铂纳米粒子可以大大降低碳氧化的过电势.讨论了铂与氧气促进碳氧化的机理.  相似文献   
6.
薄膜旋转圆盘电极方法是一种常用的评价气体物质在纳米电催化剂上的反应活性的方法,但是在数据分析过程中经常忽视了气体反应物在催化剂层中到活性位点的传质可能对估算的反应动力学参数的影响.本文以氧电极反应为例,使用薄膜旋转圆盘电极研究了不同担载量Pt/C电极的氧还原活性.实验结果表明,根据Koutecky-Levich方程求算相同电位下的"表观动力学电流密度"(对Pt活性面积归一化的mA/cm2Pt)或比质量电流(mA/μg Pt)随Pt担载量的减小而增大,说明在估算动力学电流时不能忽略O2在催化剂层中的扩散传质,而气体在催化剂层中的传质与催化剂层的结构、厚度、纳米催化剂的分散度等密切相关.建议在使用薄膜旋转圆盘电极方法来研究纳米催化剂气体电极反应活性时,首先系统考察担载量、分散度与催化剂层厚的影响,然后根据不同担载量催化剂归一化后的动力学电流密度(或比质量电流)-电势曲线是否重合来验证得到的是否是真实的动力学电流,从而得到更为准确的评价结果.  相似文献   
7.
正确、规范和严谨的研究方法,是科学工作者获取真实数据、做出正确判断的重要保障.二十多年来国家数次发生突发性疫情,倘若有正确、规范和严谨的研究方法和检验流程,避免在发病初期产生误判而及时采取隔离治疗措施,何至于造成巨大的国家资源浪费和社会恐慌,甚至付出生命的代价?  相似文献   
8.
利用电化学衰减全反射原位傅里叶变换红外光谱与微分电化学质谱联用技术,在流动电解池环境以及恒电位条件下研究了Pt电极和Pt电极通过表面电沉积Ru形成的PtRu电极(PtxRuy)上发生的甲醇氧化反应(反应电解质溶液为0.1 mol/L HClO4+0.5 mol/L MeOH). 在0.3-0.6 V(参比电极为可逆氢参比)实验用到的所有电极上,CO是唯一能从红外光谱观察到的与甲醇相关的表面吸附物;在Pt0.56Ru0.44电极上可以观察到CO吸附在Ru原子形成的岛上和CO线式吸附在Pt电极表面红外波段,而其他电极上只能观察到Pt表面上线式吸附的CO;甲醇氧化活性按Pt0.73Ru0.27〉Pt0.56Ru0.44〉Pt0.83Ru0.17〉Pt的顺序递减;在0.5V时,甲醇在Pt0.73Ru0.27电极上的氧化反应的CO2电流效率达到了50%.  相似文献   
9.
通过循环伏安法和旋转圆盘电极装置研究了2,2′-偶氮-双-(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)二铵盐(ABTS),ABTS2-和ABTS·-氧化还原对在pH=4.4的磷酸缓冲溶液中和玻碳电极上的电化学和传质行为. 由不同转速下记录的i-E曲线, 得到在磷酸缓冲溶液的电极反应速率常数和传递系数以及ABTS2-的扩散系数分别为4.6×10-3 cm/s、0.28和4.4×10-6 cm2相似文献   
10.
快速扫描伏安法是一种可以用来区分氧化/还原,吸附/脱附反应的有效工具. 这里,我们将提供一种新的方法,在一种相对浓度较低的反应物溶液中,利用不同的电位扫描速率(相对于扩散速率),可以得到电极表面的吸附/脱附过程的等温线. 本文将以醋酸根在酸性溶液中在Pt(111)上吸附作为例子,并将此方法扩展到复杂的甲酸氧化反应机理研究中.  相似文献   
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