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铑基催化剂上CO/H2合成甲醇及乙醇反应中的氘逆同位素效应 总被引:2,自引:4,他引:2
1.前言 同位素效应是研究化学反应历程的一种有效方法。当反应键被同位素取代后,产生的同位素效应对于确定反应历程中的速控步聚可提供重要信息。本文在一系列铑基催化剂上,分别用H_2,D_2和CO进行合成甲醇及乙醇反应,首次观察到该反应具有显著的氘逆同位素效应。根据这一结果,结合我们先前提出的合成气反应机理,对铑基催化剂上甲醇及乙醇合成反应的可能的速控步骤作了初步探讨。 相似文献
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条纹管激光成像雷达条纹图像噪音分析与处理 总被引:4,自引:2,他引:2
从条纹管激光成像雷达的结构和成像原理出发,讨论了各种噪音来源、噪音特点、影响因素、对最终图像的贡献大小和抑制方法.通过条纹管激光成像雷达阶梯目标扫描成像实验结果分析,噪音源理论分析得到了验证.结合条纹图像处理的特殊目的,通过对比几种边界保持类平滑滤波算法,得出K近邻平滑均值滤波器具有更低的时间复杂度和空间复杂度和更好的滤噪效果,当取N=7,K=25时,可以在允许的处理时间内极大地提高条纹图像信噪比,然后,利用阈值算法有效滤除了背景噪音,最终成功地从复杂的噪音中提取到了条纹数据.这项工作为后续的目标像重构奠定了基础,并指出了下一步工作的方向和重点. 相似文献
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催化合成气合成乙醇的铑基催化剂中助剂锰的作用本质研究 总被引:2,自引:1,他引:2
催化剂活性测试表明,助剂Mn显著提高了铑的催化活性.通过考察H_3/D_2同位素效应发现在Mn促进的及非促进的铑催化剂上进行的合成气反应中,乙醇生成反应均表现出显著的氘位素效应.结合CO化学吸附、XRD.CO吸附IR、XPS、EPR等物化表征手段对催化剂的表征结果,讨论了助剂Mn的作用本质.提出助剂Mn~(2+)通过与反应中间体甲酰基氧端的亲合作用.促进了CO加氢生成甲酰基的反应及其随后的氢解生成卡宾物种的反应,从而显著提高铑催化活性的观点. 相似文献
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钒促铑基催化剂上合成气反应中的H2/D2同位素效应 总被引:2,自引:1,他引:2
铑基催化剂可催化合成气生成甲烷、乙醇等,CO中C—O键断裂是该反应的关键步骤。Ⅴ助剂可显著提高Rh的催化活性,其作用本质被认为是促进了CO的直接解离。本文考察了Ⅴ助剂对Rh催化性能的影响及Rh/SiO_2、Rh-V(1:1)/SiO_2上合成气反应的H_2/D_2同位素效应,根据实验结果及键级守恒-Morse势法的计算结果初步探讨了Ⅴ助剂的作用本质。 相似文献
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本文应用XPS研究了Nb_2O_5/SiO_2(氧化态)、Nb_2O_5/SiO_2(还原态)、Rh/SiO_2(还原态)、Rh-Nb_2O_5/SiO_2(氧化态)、Rh-Nb_2O_5/SiO_2(还原态)、Rh-Nb_2O_5/SiO_2(反应后,氧化态)等一系列样品,比较它们的光电子结合能,证明了Rh-Nb_2O_5-SiO_2有较强的相互作用;Nb_2O_5与SiO_2可能生成表面化合物;Rh通过氢溢出促进了较难还原的表面Nb(Ⅴ)的加氢还原;Rh与SiO_2相互作用并高度分散在载体表面;Nb_2O_5的添加改变了负载Rh的价带结构,抑制了CO在Rh吸附位上的解离,提高了制醇的选择性;由于与Nb_2O_5接触的程度不同,表面存在两类不同化学微环境的Rh。Rh与Nb_2O_5对表面吸附的CO加H的协合化学作用是本体系金属-载体或金属-助催剂强相互作用的实质。 相似文献
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基于相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)光谱技术机理,针对甲醇制烯烃(MTO)产物中多种组分烃类的探测需求,搭建了一套扫描式窄带CARS光谱实验装置。采用该装置对甲烷,乙烷,乙烯,丙烯分别进行CARS光谱扫描,获得了各分子的特征拉曼谱;并在相同实验条件下进行比对试验,得到不同分子特征峰处的CARS信号强度与目标气体浓度及其他背景气体之间的关系。通过建立简化模型对不同分子的CARS信号特征峰强度信息进行解析,提出了一种分时窄带CARS光谱探测多种拉曼活性气体浓度的方法,用于快速在线分析催化化工等领域中各类流体的组分。利用这种方法探测了甲烷,乙烯,丙烯的浓度,将实验误差控制在9%以内。 相似文献
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为使MTO型企业在交货期内,整个生产物流顺畅运行且在制品转运成本较低,研究了基于生产物流平衡的生产批量问题.在分析企业零件加工及产品装配生产物流模式的基础上,从生产物流系统的工序等待时间和生产时间入手,构建了企业生产物流平衡的多目标批量优化模型;并采用层次分析法转换为单目标函数,利用Lingo软件对实例的求解表明,工序间转移批量合理,所建模型有效. 相似文献
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本文研究了Xe(6p[1/2]0, 6p[3/2]2, and 6p[5/2]2)原子在聚焦条件下的动力学过程. 激发能级的原子密度在聚焦条件下会显著地增加,因此两个高激发态原子之间的energy-pooling碰撞的概率也会增加. 这种energy-pooling碰撞主要有三种类型. 第一种类型为energy-pooling碰撞导致的电离. 一旦将激发激光聚焦,就可以从侧面的窗口观察到非常明显的电离现象,不论激发能级是6p[1/2]0、6p[3/2]2或6p[5/2]2能级. 这种电离的产生机理是energy-pooling电离或者一个Xe*原子再吸收一个光子产生电离. 第二种类型为跨越较大能极差的energy-pooling碰撞. 当激发能级为6p[1/2]0能级的情况下,两个6p[1/2]0原子碰撞会产生一个5d[3/2]1原子和一个6s''[1/2]0原子. 第三种类型为跨越较小能级差的energy-pooling碰撞. 以5个二次产生的6p能级为上能级的荧光强度都变得更强,并且这些荧光的上升沿都变得更陡峭. 产生这些6p原子的主要机理是energy-pooling碰撞并非简单的碰撞弛豫. 基于理想气体原子之间的碰撞概率公式,推导出两个6p[1/2]0原子的energy-pooling碰撞速率为6.39x108s-1. 此外,6s原子在聚焦条件下的密度也会增加. 因此所有的荧光曲线会因为辐射俘获效应而出现非常严重的拖尾. 相似文献