多金属氧酸盐催化的水氧化研究进展

氢气以其清洁无污染、燃烧值高等优点成为未来最具潜力的可再生能源之一,而清洁生产氢气的最佳选择之一即为裂解水. 利用太阳能模拟光合作用实现水的全分解产生氢气和氧气是目前最为理想的能源转化方式,并且已经引起了众多研究者的关注. 水分解的半反应之一--水氧化反应由于其过程复杂,一直是制约水分解的瓶颈. 所以寻找高效、稳定的水氧化催化剂便成为了突破该瓶颈的关键. 多金属氧酸盐是一类以前过渡金属氧簇为基本单元形成的多金属氧簇化合物. 由于多金属氧酸盐在物理、化学性质方面具有无法比拟的特性,使得其在催化、药物、纳米科技和材料科学等方面已被广泛地应用. 多金属氧酸盐的全无机配体可很好地抵御水氧化反应的强氧化性环境,故将其作为水氧化催化剂越来越引起研究者们的注意,并且已有多种多金属氧酸盐被设计为水氧化催化剂. 本文详细介绍了各种不同过渡金属取代的多金属氧酸盐水氧化催化剂的研究进展.     

荧光可调控的碳量子点的电化学制备及性质研究

采用循环伏安法（Cyclic Voltammetry,CV）在碱性条件下电解石墨棒,得到水溶性的荧光碳量子点. 通过透射电子显微镜（TEM）、拉曼光谱（Raman spectrum）、原子力显微镜（AFM）对所制备的碳量子点进行形貌及结构表征,发现该碳量子点由1～4层石墨烯片层堆积形成,粒径在19 nm左右,厚度在1 nm左右. 通过荧光光谱（PL）、紫外可见吸收光谱（UV-vis）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）对所制备的碳量子点进行性质测定,发现该碳量子点在400和525 nm处有两个荧光发射峰,且通过控制扫描周数可以调节两个发射峰的相对强度,从而调控碳量子点的荧光颜色：随着扫描周数的增加,400 nm处发射峰的相对强度逐渐减小,而525 nm处发射峰的相对强度逐渐增大,两个荧光发射峰分别与碳量子点的π-π共轭体系和含氧官能团的n-π共轭体系有关.     

非富勒烯小分子有机太阳能电池电子受体材料的研究进展

富勒烯及其衍生物是一类重要的n-型电子受体材料,在有机太阳能电池器件中发挥了至关重要的作用. 但由于富勒烯材料吸光波长较窄、亲和能高、溶解性差等,严重限制了富勒烯作为有机太阳能电池n-型电子受体材料的更广泛应用和器件性能的进一步提升. 非富勒烯n-型电子受体材料具有能级可调、合成简便、加工成本低、溶解性能优异等特点,更重要的是,此类材料在可见太阳光光谱中比富勒烯及其衍生物材料有更加宽广的吸收范围;近年来,受到越来越多的关注和研究. 本文较为系统地阐述了非富勒烯小分子材料作为有机太阳能电池n-型电子受体材料的研究进展,并对其发展前景作了展望.     

基于电喷雾电离质谱(ESI-MS)的丙酮稳定同位素标记对N-糖链的相对定量分析方法的研究

建立了一种基于电喷雾电离质谱的丙酮稳定同位素标记对N-糖链进行相对定量的研究方法. 与传统的PNGase F酶水解N-糖链的方法不同,采用非特异性蛋白酶Pronase E对N-糖蛋白进行处理,使N-糖蛋白被酶解为带有一个氨基酸的糖氨酸（Glycan-Asn）,为N-糖链引入了一个氨基活性基团,然后用丙酮对氨基进行标记. 用d₀/d₆丙酮对Ribo B标准糖蛋白的Pronase E酶解产物进行标记,考察了4对d₀/d₆丙酮标记的Glycan-Asn（Man₅～Man₈-Asn）在电喷雾电离质谱中的线性、动态范围以及重现性. 结果表明,在10倍动态范围内,相对定量方法有良好的线性关系（R=0.9981）和重现性（CV<8.7%）. 并将建立的方法应用于不同含量的鸡卵清白蛋白中,进一步验证了该方法的可行性. 研究结果表明,该方法能准确分析样品中N-糖链的含量,对不同样品中N-糖链进行相对定量. 该方法成本低廉,后处理方法简单方便,适于微量样品通量化分析,对差异糖组的研究有一定的意义.     

非等活性加核自缩合乙烯基聚合体系回转半径的Monte Carlo模拟

利用Monte Carlo模拟方法研究了加核自缩合乙烯基聚合反应体系中超支化高分子的二次回转半径随双键转化率的变化情况. 在模拟中, 重点考察了两类活性基团的反应活性差异、 引发核的配比及基团数等因素对超支化高分子均方回转半径的影响. 结果表明, 上述因素对于超支化高分子的尺度有着显著影响, 从而可为调控体系中高分子的空间尺度提供有效途径.     

小管径超临界流体传热恶化特性研究

根据IAPWS公布的IF97临界区比容反推方程重新拟合了超临界区域水的拟临界温度计算公式,进一步提高临界区的水和蒸汽物性计算精度。对水平小管径内超临界水的传热恶化特性进行了实验探究,实验结果表明:当平均流体温度小于拟临界温度时,换热系数出现峰值。平均流体与近壁流体的黏度比达到最大值,换热系数达到峰值;密度比达到最大值,传热恶化已经发生,管内进入拟汽相换热区或发生层流化现象。随着热流密度的增大,换热系数峰值越低;换热系数峰值和传热发生恶化的位置都向低焓值区偏移。     

激光诱导熔石英表面损伤修复中的气泡形成和控制研究

基于熔石英材料在CO_2激光作用下的温度分布和结构参数变化的计算结果,对熔石英损伤修复中的气泡形成和控制进行了研究.针对损伤尺寸介于150—250μm之间的损伤点,提出了一种能够有效控制气泡形成的长时间低温预热修复方法.基于低温下熔石英材料结构弛豫时间常数较长的特点,该方法在不引起熔石英材料结构发生显著变化的同时,能够解吸附表面和裂纹处所附着的气体和杂质,可有效降低裂纹闭合过程中气泡形成的概率.实验结果表明,长时间低温预热修复方法的成功修复概率可达到98%.     

CO_2激光光栅式扫描修复熔石英表面缺陷的实验研究与数值模拟

基于熔石英材料对波长为10.6μm的CO2激光具有强吸收作用这一特点,提出采用CO2激光光栅式多次扫描修复熔石英光学元件表面密集分布的划痕和抛光点等缺陷的方法.实验结果表明,在合理的扫描参数下,元件表面的划痕和抛光点等缺陷可被充分地消除.损伤阈值测试结果表明,表面划痕和抛光点等缺陷被完全消除的元件的损伤阈值可回复到或超过基底的损伤阈值.同时结合有限元软件Ansys的模拟结果分析了CO2激光扫描修复及消除元件表面划痕和抛光点等缺陷的过程.本文为消除元件表面划痕和抛光点等缺陷提供了非常有意义的参考.     

Structural and thermodynamic properties of inhomogeneous fluids in rectangular corrugated nano-pores

Based on the free-energy average method, an area-weighted effective potential is derived for rectangular corrugated nano-pore. With the obtained potential, classical density functional theory is employed to investigate the structural and thermodynamic properties of confined Lennard-Jones fluid in rectangular corrugated slit pores. Firstly, influence of pore geometry on the adsorptive potential is calculated and analyzed. Further, thermodynamic properties including excess adsorption, solvation force, surface free energy and thermodynamic response functions are systematically investigated. It is found that pore geometry can largely modulate the structure of the confined fluids, which in turn influences other thermodynamic properties. In addition, the results show that different geometric elements have different influences on the confined fluids. The work provides an effective route to investigate the effect of roughness on confined fluids. It is expected to shed light on further understanding about interfacial phenomena near rough walls, and then provide useful clues for the design and characterization of novel materials.     

紫外可见分光光度技术的应用进展

介绍了近几年来紫外可见分光光度技术在仪器部件、多组分体系的测定,新技术应用进展以及与其他技术联用等方面的情况(引用文献33篇)。