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钴负载量和焙烧温度对F-T合成用Co/Al2O3催化剂活性的影响 总被引:8,自引:1,他引:7
对用于F-T合成制液态烃的Co/Al2O3催化剂进行了程序升温还原研究,确定了合适的还原活化温度(约600~800K),同时考察了钴负载量和焙烧温度对催化剂活性的影响.结果表明,钴负载量和焙烧温度对C5+收率的影响十分显著.用CODEX优化软件对钴负载量和催化剂焙烧温度进行了优化.结果表明,比较理想的钴负载量为11.6%,焙烧温度为651K.XRD测试结果表明,在较高温度焙烧的催化剂由于易生成CoAl2O4尖晶石,导致催化剂的活性显著降低. 相似文献
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LaMO3纳米复合钙钛矿氧载体化学循环重整甲烷制合成气 总被引:1,自引:0,他引:1
采用溶胶-凝胶法制备了不同B位可变价离子的LaMO3 (M= Cr,Mn,Fe,Co)复合氧化物氧载体,采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜及CH4程序升温表面反应等手段对氧载体进行了表征,并用于直接选择氧化CH4的反应中.结果表明,Cr,Mn,Fe 和Co均能形成LaMO3纳米复合钙钛矿结构,其氧物种氧化能力大小... 相似文献
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用晶格氧为氧源的甲烷部分氧化制合成气 总被引:16,自引:0,他引:16
采用热重分析技术在甲烷气氛下考察了储氧材料Fe2O3提供晶格氧的过程,用甲烷/氧切换反应和在线质谱检测方法研究了以Fe2O3晶格氧代替气相氧用于甲烷部分氧化制合成气的可能性.结果表明,Fe2O3在甲烷气氛下的还原过程包括Fe2O3→Fe3O4和Fe3O4→FeO→Fe,甲烷被氧化为CO2和H2O.在750℃下进行的CH4/O2切换反应结果表明,首先,约25%的CH4与Fe2O3中的晶格氧反应,生成CO2和H2O,然后,生成的CO2和H2O与剩余的约75%的CH4在Ni/Al2O3催化剂上进行蒸汽重整和C\r\nO2重整,从而按燃烧-重整机理实现甲烷部分氧化制合成气.选择合适的CH4/O2切换条件,可使甲烷高转化率、高选择性地生成合成气. 相似文献
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负载型镧锰钙钛矿催化剂上甲烷催化燃烧的研究 总被引:10,自引:0,他引:10
研究了甲烷在负载型镧锰钙钛矿催化剂(LCFM/α-Al2O3)上的低温催化燃烧反应.考察了制备方法、焙烧温度列催化剂结构和活性的影响.并进行了100h稳定性实验.实验结果表明用浸渍法、焙烧温度高于800℃就能在载体上生成良好的钙钛矿结构,催化剂具有较低的起燃温度并且在高温条件下具有与非负载型镧锰钙钛矿催化剂相当的活性;100h稳定性实验表明LCFM/a-Al2O3催化剂经历了100h.800℃的连续高温燃烧反应,催化剂仍保持了原有结构和催化活性.并且没有明显积碳. 相似文献
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以La0.8Sr0.2Fe0.9CO0.1O3钙钛矿氧化物作氧载体,采用连续流动反应和连续顺序Redox反应考察了氧物种氧化甲烷的反应性能.结果表明,连续流动反应中La0.8Sr0.2Fe0.9CO0.1O3氧化物的氧物种能选择氧化甲烷生成合成气.在适宜的再氧化条件下,通过连续顺序Redox反应实现了La0.8Sr0.2Fe0.9CO0.1O3氧化物的氧物种氧化甲烷连续生成合成气,消耗的氧物种可通过与气相氧反应而得到补充.但随着Redox反应的进行,氧化物的持续供氧性能下降,钙钛矿结构被破坏. 相似文献
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不同压力下Ni/Al2O3催化剂上CH4部分氧化制合成气反应比较 总被引:2,自引:1,他引:1
采用以质谱为检测器的程序升温和瞬变实验技术研究了0.1Mpa和0.7MPa条件下CH4部分氧化制合成气反应,结果表明,与0.1MPa条件下一样,在700度,0.7MPa下CH4可以在金属镍活性中心上迅速分解生成H3和表面NixC,但CH4不能在NiO上分解,也不能被其氧化,CH4的分解,作为在Ni/Al2O3催化剂上进行部分氧化制合成气反应的第一步,是一个体积增大的反应因而加压会抑反应的进行,正是由于在加压条件下CH4的分解受到抑制,才使得在0.7MPa下CH4的转化率明显低于0.1MPa,此外,加压有助于维持催化剂表面处于还原状态,这有利于反应高转化率,高选择性地进行。 相似文献
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在加压条件下(0.1~1.1MPa)考察了MgO/BaCO_3催化剂在甲烷氧化偶联反应中的性能,以及加压后该催化剂的失活。XRD谱图表明,在加压失活的MgO/BaCO_3催化剂表面有部分MgCO_3牛成,这是由于部分活性相MgO发生了转变:XPS表征结果表明,在加压失活后的MgO/BaCO_3催化剂中B3CO_3向表面富积,致使催化剂的表面活性相MgO的浓度相对降低和催化剂表面积降低。另外,在加压失活后的MgO/B3CO_3催化剂上表面活性氧物种的离子浓度大大降低,表面晶格氧的流动性及晶格氧参与甲烷转化的能力也大大减弱;另外,由于该失活催化剂表面结构的变化,由MgO和BaCO_3共同作用形成的强碱中心也消失了。 相似文献
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费-托合成制液态烃研究进展 总被引:28,自引:0,他引:28
天然气先转化为合成气, 再经F ischer-Trop sch 反应合成液体烃类(GTL ) 是近年来天然气转化利用研究的主流。Shell、Sasol、Exxon、Syntroleum 等公司都分别开发了各自的GTL 专利技术。GTL 产品中液体燃料基本上由直链烷、烯烃组成, 具有无硫、无氮、无金属、无芳烃等特点, 是对环境友好的燃料油和化学品。由于合成气生成技术、F-T 合成催化剂和反应工艺的不断改进, 用GTL 技术开发利用边远地区和分散的中小气田的天然气资源在价格上已能和原油竞争。本文对F-T 合成催化剂、反应器及GTL 技术发展动态等方面做了综述, 讨论了其今后的发展趋势, 并指出在我国开展GTL 技术研究的必要性。 相似文献