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11.
本文探讨了CO,CH_4和NH_3在LaNiO_3,La_2NiO_4和LaSrNiO_4三个催化剂上的氧化行为,并得出结论:对于CO氧化,关键步骤在于CO在催化剂表面上的络合活化。Ni ̄(3+)含量越高,越利于CO的络合活化。对于氨氧化,催化反应遵循氧化-还原机理。Ni ̄(3+)是主要的活性离子,晶格氧是主要活性氧种。对于CH_4氧化,催化机理较复杂,只是发现A_2BO_4型氧化物(La_2NiO_4,LaSrNiO_4)比ABO_3型氧化物(LaNiO_3)较利于CH_4的氧化。 相似文献
12.
Ni/γ—Al2O3,Ni/MgO,Ni/SiO2催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的研究 总被引:14,自引:2,他引:14
采用XRD,UV-DRS,XPS,TPR,H2-O2滴定和吡啶吸附-红外光谱等技术,研究了负载于具有不同酸碱性的γ-Al2O3,SiO2,Mgo载体上的镍催化剂表面物理化学性质,及其对甲烷与二氧化碳重整制取合成气反应催化活性的影响。结果表明,在上述负载型镍催化剂上,影响重整反应活性和积炭量的主要原因不是催化剂表面酸碱性,而是金属镍在催化剂表面的分散度。 相似文献
13.
本文根据X光结构分析,发现La_(1-x)Sr_xFeO_(3-λ)当x自0变化至1时,样品晶格中均存在氧的无序缺陷,随着Sr~(2+)的掺入,样品晶格发生畸变,进而有晶型上的变化。TG研究表明,x>0.5的样品在高温下有大量晶格氧逸出。对于La_(1-x)(Ca,Sr)_xMO_(3±λ)(M=Mn,Fe,Co)三个体系的实验结果进行对比后认为,固体缺陷的产生受几何因素的影响,催化剂的活性与氧缺陷浓度及有序化程度有关。 相似文献
14.
15.
通过测定可见光谱的变化,在广泛范围内研究了溶液中酞菁铁(Ⅱ)和多种给电子配体之间的轴向配位作用。发现轴向配位作用对Q_(o-o)带的影响不如对吸收带Ⅱ的那么显著,后者在配体的σ-给予性的作用下可以显现或发生红移,其原因被认为是在铁离子中的dπ轨道和酞菁环的eg(π~(?))轨道之间发生电荷转移eg(dπ)(M)→eg(π~(?))Pc所致。对含同一配位原子(S、O、N)来说,在各自的Q_(o-o)和Ⅱ带的能量之间有一线性关系,而斜率则可能和配位原子的电负性有关。 相似文献
16.
甲烷氧化偶联反应在不同催化剂体系上动力学的研究各不相同,我们已报道了La-Ba-O系复合氧化物催化剂对此反应的优良催化性能。本文则是对该催化剂上的甲烷氧化偶联反应的动力学进行初步探讨。 相似文献
17.
18.
19.
La-Ba系氧化物催化剂用于甲烷氧化偶联 总被引:1,自引:0,他引:1
以La_2O_3为基础,碱土金属作为第二组分的二元氧化物催化剂均具有较高的生成C_2活性,特别是La-Ba-O系催化剂具有优良的甲烷氧化偶联活性和稳定性,当La/Ba原子比为2.5时,C_2收率可达20.3%。第三组分的添加有助于提高C_2选择性,特别是添加碱金属,可以抑制完全氧化反应,并提高乙烯/乙烷比。在La:Ba:Na=2.5:1:0.1的催化剂上进行了500/小时的寿命实验,在整个反应期间,催化剂的活性和选择性相当稳定。X-射线物相分析表明,新鲜催化剂除有少量的碳酸钡外,主要是氧化镧和氧化钡的混合物。500小时后的物相基本上是氧化镧和碳酸钡。使用前后催化剂的比表面积及表面La和Ba的分布均无改变。较高的CH_4/O_3比对提高C_2选择性有利,当CH_4:O_2=4:1时,C_2选择性和收率分别为65.1%和19.1%。 相似文献
20.