从钯纳米溶胶出发制备Pd/Ce0.6Zr0.4-xYxO2纳米三效催化剂

从Pd纳米粒子溶胶出发,采用一步沉淀法和浸渍法分别制备了0.5%(质量分数)Pd/Ce0.6Zr0.4-x Y x O2(x=0,0.03,0.05,0.1)负载型三效催化剂,考察了贵金属纳米粒子的负载方法以及Y的掺杂量对三效催化活性和水热稳定性的影响。结果表明,和浸渍法制备的催化剂相比,采用一步沉淀法制备的催化剂具有更高的三效催化活性。对于一步沉淀法制备的催化剂,Y的掺杂量对新鲜样品的三效催化活性影响不大,然而,900℃水热老化后,Y的掺杂量为0.05的Pd/Ce0.6Zr0.35Y0.05O2催化剂表现出最佳的催化活性,且其三效窗口也最为稳定。以上研究结果表明,一步沉淀法是一种从贵金属纳米溶胶出发制备纳米三效催化剂的有效方法,且在铈锆储氧材料中掺杂适量的Y元素可以进一步提高催化剂的三效催化活性和水热稳定性。     

活化温度对CuBTC催化CO氧化反应性能的影响(英文)

考察了金属有机骨架材料CuBTC(BTC为均苯三酸)催化CO氧化的反应性能,发现CuBTC对CO氧化反应表现出良好的催化活性,且CuBTC样品的活化温度对其催化活性的影响很大.原位漫反射红外光谱、粉末X射线衍射、扫描电镜、热重分析和差示扫描量热结果表明,CO在CuBTC骨架中不饱和金属位点上的配位是加速CO氧化的主要原因,且这种不饱和金属位点越多,其催化活性越高.     

基于柔性四羧酸及4,4'-联吡啶的sqc422型钴(Ⅱ)配位聚合物

采用水热法合成了一种基于1,3-二[3,5-(二羧基)苯氧基]-2-羟基丙烷(H4L)和4,4′-联吡啶(Bipy)的Co(Ⅱ)配合物:[Co2(L)(Bipy)2]n(1),并利用红外光谱(IR)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、热重分析(TGA)、单晶X-射线衍射、粉末X射线衍射(XRD)及元素分析对其结构进行了表征。配合物1属单斜晶系,C2/c空间群。在配合物1中,由2个六配位钴原子组成的双核原子簇可简化为八面体型6-连接点,连接4个羧酸配体分子L和其他2个双核原子簇。羧酸配体L可简化为四面体型4-连接点,连接4个双核原子簇。平行排列的2个联吡啶分子连接两个相邻双核原子簇,相当于"双桥",简化为拓扑回路的边。因此,配合物1的骨架描述为sqc422拓扑网络。     

钙钛矿型氧化物的制备与光催化性能研究进展

综述了近年来国内外钙钛矿型氧化物的制备方法及其影响因素,总结了这类材料在光催化降解有机物和光催化分解水方面的研究进展,讨论了光催化反应机制及影响光催化活性的因素,并展望了今后对钙钛矿型氧化物研究与应用的发展方向.     

一种制备高比表面积LaOBr的新方法

采用以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂和溴源的新型溶胶-凝胶法制备了LaOBr纳米粒子,考察了制备过程中灼烧温度、反应介质、沉淀过程及水热过程等因素对产物LaOBr物理性质的影响,并利用X射线衍射、比表面积测定和高分辨扫描电镜等技术进行了表征.结果表明,所得LaOBr样品均为单相四方结构,形貌为羽毛状,比表面积最高可达26 m2·g-1以上.     

稀土钙钛矿型氧化物催化剂上CO低温氧化性能研究

研究了稀土钙钛矿型氧化物La1-xA′xCo1-yBiyO3-δ(A′z=Ba0.2,Sr0.4;y=0,0.2)催化剂上一氧化碳低温氧化反应.XRD结果表明这4个催化剂均为单相立方钙钛矿结构.18O2和CO脉冲实验结果表明Sr掺杂催化剂的晶格氧活动度和反应性比Ba掺杂的强.TPR结果表明Bi的掺杂降低了催化剂的还原温度,提高了催化活性,且Sr取代部分La比Ba取代部分La更有利于增加催化活性.我们认为,Sr.(或Ba)和Bi的掺杂引起的催化活性的提高与氧空位浓度的增加,Co和Bi离子氧化-还原循环的改善以及晶格氧活动度的增加密切相关.     

Rh-Au/γ-Al2O3 三效纳米催化剂的制备与表征

采用超声辅助膜扩散还原法 (UAMR) 和等体积浸渍法 (IMP) 制备了 Rh/γ-Al2O3 和 Rh-Au/γ-Al2O3 催化剂, 考察了它们的三效模型反应 (CO+O2, C3H8+O2, CO+NO 和 C3H6+NO+O2) 活性. H2-O2 滴定和透射电镜结果表明, UAMR 法制得的 Rh/γ-Al2O3 和 Rh-Au/γ-Al2O3 催化剂的金属分散度分别为 45.3% 和 40.1%, 金属粒子表面积分别为 199.6 和 133.0 m2/g, 金属粒子平均粒径小于 3 nm. 对于三效模型反应, 与 IMP 法制备的催化剂相比, UAMR 法制备的 Rh/γ-Al2O3 和 Rh-Au/γ-Al2O3 具有更高的初始活性, 其中后者的活性也高于或接近于 IMP 法制备的 Rh/γ-Al2O3 催化剂. 催化剂经高温老化处理后, 活性均有所下降. UAMR 是一种新颖的负载型纳米催化剂的制备方法, 具有潜在的应用前景.     

三维虫孔状介孔纳米粒子Ag2O/Ce0.6Zr0.35Y0.05O2的制备、表征及其对甲烷氧化反应的催化性能

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂, 采用改进的共沉淀法合成了高比表面积的虫孔状介孔Ce0.6Zr0.35Y0.05O2(CZY)立方晶相结构的纳米粒子, 用浸渍法制备了Ag2O质量分数为0.2%—4.0%的Ag2O/CZY催化剂, 以XRD, HRSEM, HRTEM/SAED, H2-TPR和XPS等表征手段测定了CZY 和Ag2O/CZY催化剂的物化性质, 考察了其对甲烷氧化反应的催化性能. 结果表明, 质量分数为2.0%的Ag2O/CZY催化剂在空速为50000 h-1、甲烷/氧气摩尔比为1:4和反应温度为600 ℃的条件下, 可使甲烷完全氧化成CO2和H2O, 且基本上消除了在升温、降温过程中甲烷转化率随温度变化的“滞后回线”现象. 可见, Ag2O/CZY的优良催化性能与CZY具有发达的三维虫孔状介孔结构、较大的比表面积、较强的储释氧能力及其稳定活性相Ag2O等因素有关.     

稀土掺杂TiO2光催化的研究进展

利用稀土掺杂对TiO2进行改性以实现可见光响应和提高量子效率是提高光催化剂活性的重要方法之一.总结了国内外利用稀土掺杂TiO2催化剂的制备方法及利用稀土掺杂对TiO2进行改性以提高其光催化效率的研究结果,分析了稀土元素种类、掺杂量等因素对光催化活性的影响.     

物理化学实验教学的创新研究

选择物理化学实验教学中经典的热力学、电化学和表面化学实验进行教学创新研究.通过将实验对象生活化、实验操作视频化、实验教学案例化、实验过程自主化、实验报告论文化,对学生进行全面的科学训练,以提高学生的综合素质和创新能力.