铁取代的钴-磷多酸作为酸性介质中性能增强的析氧催化剂

纯无机的非贵金属基双/三金属氢氧(氧)化物因其优异的析氧反应(OER)性能而得到广泛关注及研究.但这些催化剂的原子精度的结构表征较为困难,阻碍了人们对其构效关系的认识,从而影响了进一步对催化性能的精确调控.金属有机框架(MOFs)材料因具有明确的结构及化学组成可调等优点,可以作为一类结构确定的OER电催化剂,但是MOFs为有机配体和金属离子配位形成的框架材料,与金属氢氧(氧)化物结构类型不同.多酸是由高氧化态的Mo^Ⅵ/Ⅴ,W^Ⅵ/Ⅴ,V^Ⅴ/Ⅳ,Nb^Ⅴ和Ta^Ⅴ等组成的金属-氧簇.多酸尺寸介于分子与块体氧化物之间,可以被看作一种具有明确结构的分子氧化物.因此,多酸可用作模型体系从分子水平上探究金属氢氧(氧)化物催化剂的反应机理.此外,多酸已被证明是很有前景的非贵金属水氧化催化剂.对于OER,酸性介质更具优势,因为它与碱性介质相比具有高能效、低欧姆损耗、易于产物分离等优点.但是,非贵金属OER电催化剂在酸性介质中很难稳定且性能通常不如贵金属催化剂.制备酸性介质中高效和稳定的非贵金属OER电催化剂仍然是一大挑战.在本论文中,我们首先采用'原位同构取代'策略,将结构明确的[{Co4(OH)3PO4}4(SiW9O34)4]^32-(1)钴-磷多酸阴离子中的Co原子替换成Fe原子,合成了不同Fe含量的[{Fe2Co2(OH)3PO4}4(SiW9O34)4]^24-(2)和[{FeCo3(OH)3PO4}4(SiW9O34)4]^28-(3).然后通过离子交换,向1,2和3中引入Ba^2+,成功合成了不溶于水的多酸阴离子结构维持的多相催化剂Ba[1],Ba[2]和Ba[3].性能最好的Ba[3]在0.5 mol L^-1 H2SO4溶液中达到10 mA cm^-2的电流密度仅需要385 mV过电位(无iR校正),比相同条件下无Fe取代的Ba[1]和商业IrO2催化剂的过电位分别低66 mV和8 mV.经过2000圈的循环伏安测试和24 h的长时间电解测试,Ba[1],Ba[2]和Ba[3]均表现出较高的稳定性.另外,采用红外光谱(FT-IR)以及电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)等多种表征测试手段进一步确认了它们的稳定性.本文采用的'原位同构取代'策略为合成更高效的结构明确的多金属催化剂提供了新思路,同时也为进一步从分子水平上探索相关催化机理提供了难得的模型.     

Research on a novel compact linac

This work looks at a new type of electron linear accelerator. Compared with the traditional electron linac, it has only two main parts: a klystron and an accelerating tube, without the electron gun element. This new kind of linac could perform just like its predecesors but reduce cost and space. The preliminary design and simulation have been accomplished. In this paper, an overview discussion about the performance tests and some improvements to increase the beam current are presented.     

三元配合物{Ni[S2P(4-MeC6H4O)]2(4-Me Py)2}的合成、晶体结构与光谱性质

以[(4-MeC6H4O)2PS2]2Ni和4-甲基吡啶(4-MePy)反应合成了三元配合物{Ni[S2P(4-MeOC6H4)]2(4-MePy)2},用元素分析、红外光谱、紫外-可见光谱和热重分析对其进行了表征,并用X-射线衍射法测定了晶体结构.该晶体属于单斜晶系,P21/n空间群;晶胞参数为:a=0.95364(...     

两个新的含铜杂多钨酸盐的合成、晶体结构和电化学行为

采用水热方法合成2个新的含铜杂多钨酸盐[Cu(en)2 (H2O)2][Cu(en)2]4[Cu(en)2 (H2O)]·[Cu4( H2O)2 (SiW9O34)2]·7H2O(en=乙二胺)(1)和[Cu(en)2(H2O)]2[Cu(en)2]4[CuSiW11O39]2·7H2O (2).化合物1是由过渡金属配...     

磷对预硫化型NiMo/Al2O3催化剂加氢脱硫脱氮性能的影响

利用等体积浸渍法制备了不同磷含量的预硫化型NiMo/Al2O3催化剂,并利用XRD、BET、TPR和HRTEM等分析方法对其进行了表征,研究了磷对其加氢脱硫脱氮性能的影响.结果表明,由于预硫化型NiMo加氢催化剂上活性组分和载体的相互作用较弱,MoS2或Ni-Mo-S相主要以TypeⅡ形式存在,磷通过增加MoS2的堆积...     

太阳极紫外He Ⅱ 30.4 nm谱线层析成像及其光谱数据反演

由磁场重联触发的发生在日冕和过渡区域上的具有高度动态的太阳爆发活动是灾害性空间天气的驱动源,对太阳爆发活动的空间成像和光谱分光测量是实现精准空间天气预报的关键数据来源.太阳大气上单离子氦的Lyman a跃迁产生波长30.4 nm的He Ⅱ共振谱线,相比于邻近的谱线强度至少高一个数量级,因此能用来观测太阳爆发事件中的物质流动和能量输运过程.本文针对传统的太阳极紫外成像仪和成像光谱仪的缺陷,利用光线追迹方法设计了一款工作在He Ⅱ 30.4 nm波长处的二维光谱层析成像仪器,采用无狭缝的3个级次(–1, 0,+1)同时衍射成像架构,单次快照可实现大视场的二维光谱瞬时成像.由于3个级次图像的空间信息和光谱信息混叠,利用有限层析投影角度的光谱数据反演算法,重构了观测目标的三维数据立方体Ⅰ (x, y,λ).     

基于红外图像的GVF Snake轮廓提取算法的研究

针对红外图像目标具有边界模糊不清,区分效果较差的缺点,结合Ostu阈值法和梯度矢量流主动轮廓模型（GVF Snake）,提出一种目标轮廓自动提取方法。采用Ostu法先对图像进行分割,然后将得到的边界作为Snake模型的初始边缘轮廓,利用 GVF Snake特性将初始轮廓准确地收敛到目标边界。由于Ostu算法具有将目标物体从复杂背景中分割开来的优点,使得在应用 GVF Snake模型对复杂图像进行分割时减少了人工的干预。实验证明：该方法运算速度快,能够快速地收敛到目标轮廓,并准确地跟踪目标,具有一定的抗噪能力。     

镶嵌型纳米锗的制备新方法及其光致发光研究

报道了通过热氧化氢化非晶锗硅薄膜和氢化非晶硅／氢化非晶锗多层膜以制备镶嵌于二氧化硅中纳米锗材料的新方法。研究结果表明：在经过氧化处理后,薄腊在的Ｓｉ与Ｏ结合形成氧化硅同时单晶Ｇｅ被析出形成了镶嵌型的纳米Ｇｅ颗粒;在Ａｒ＾＋激光（４８８ｎｍ）的激发下,观察到了室温下的光致民光现象。发光峰中心位于２．２ｅＶ。由多层腊制备出的样吕其发光强度相对加强,且半高宽也显著变窄,表明利用多层膜可较好地控制尺寸分布     

元素化学教学中关于“无机物溶解性”的知识建构

无机物溶解性是元素化学教与学中的难点之一。本文选取教学中的代表性实例,通过分析、比较和归纳影响无机物溶解性的因素,对其进行本源性理解,建构一种便于学习者理解无机物溶解性的认识模型。基于“无机物溶解性”这一知识载体深入探讨“建构式”学习模式在元素化学教学中的应用。